Ébauche d'évaluation préalable

Approche pour le secteur pétrolier
Goudrons de houille et leurs distillats

Environnement et Changement climatique Canada
Santé Canada
Juin 2016

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Tableau des matières

Liste des tableaux

Synopsis

En vertu des articles 68 et 74 de la Loi canadienne sur la protection de l'environnement (1999) (LCPE 1999), le ministre de l'Environnement et le ministre de la Santé ont réalisé une évaluation préalable des goudrons de houille et de leurs distillats, dont les  substances suivantes :

Substances asses
N° CAS Notes de bas de page Tableau 0[a] Nom sur la LISNotes de bas de page Tableau 0[b]
8007-45-2 Goudron de houille
65996-82-9Notes de bas de page Tableau 0[c] Huile de goudron de houille
65996-91-0c Distillats (goudron de houille), haute température
65996-90-9 Goudron de houille, basse température
65996-89-6c Goudron de houille, basse température
65996-93-2 Brai de goudron de houille, haute température

Les goudrons de houille sont des produits de condensation obtenus par refroidissement, à environ la température ambiante, du gaz produit par la distillation destructrice (pyrolyse) du charbon qui a lieu dans les acieries intégrées, et sont souvent définis par la température de pyrolyse (basse ou élevée). Les distillats de goudron de houille sont des fractions à divers points d'ébullition dérivées de la distillation des goudrons de houille dans des unités de raffinage. Ils comprennent les fractions obtenues à partir de la tour de distillation ainsi que les résidus (brai) restant après la distillation. Les goudrons de houille et leurs distillats sont considérés comme des substances de composition inconnue ou variable, produits de réactions complexes ou matières biologiques (UVCB). Ce sont des mélanges complexes d'hydrocarbures (principalement aromatiques), de composés phénoliques et de composés hétérocycliques oxygénés, soufrés et/ou azotés.

Lors de l'exercice de catégorisation, les goudrons de houille et leurs distillats ayant les n° CAS 8007-45-2 (goudron de houille), 65996-90-9 (goudron de houille, basse température), 65996-89-6 (goudron de houille, haute température) et  65996-93-2 (brai de goudron de houille, haute température), 65996-82-9 (huile de goudron de houille) et 65996-91-0 (distillats (goudron de houille), haute température) ont été identifiés comme composés d'intérêt prioritaire pour une évaluation, car ils satisfont aux critères de catégorisation du paragraphe 73(1) de la Loi canadienne pour la protection de l'environnement, (1999)(LCPE 1999) et/ou sont considérés comme d'intérêt prioritaire en raison d'autres inquiétudes ayant trait à la santé humaine. Les données obtenues sur ces six goudrons de houille et leurs distillats ont été utilisées pour évaluer les risques posés par tous les goudrons de houille et leurs distillats, tel que défini plus haut. En tant que telles, les conclusions de la présente évaluation sont considérées couvrir les goudrons de houille et leurs distillats, y compris sans toutefois s'y limiter les six n° CAS d'intérêt prioritaire.

Le goudron de houille est utilisé comme matière première pour la production de produits tels que des huiles, de la créosote, du naphtalène, du noir de charbon et du brai de goudron de houille. Le goudron de houille est aussi un ingrédient actif présent dans des drogues pour les humains ou les animaux (produits thérapeutiques), principalement sous forme de shampooings utilisés pour le traitement des maladies de la peau comme le psoriasis, l'eczéma et la dermatite séborrhéique.

Les huiles de goudron de houille et les distillats haute température sont utilisés pour des applications industrielles, comme matière première pour la production de noir de charbon et de produits chimiques. Le brai de goudron de houille est principalement utilisé comme liant dans des anodes et des électrodes, en particulier dans l'industrie de l'aluminium, mais peut aussi être utilisé comme adhésif/liant dans des plateaux d'argile et des briquettes pour renforcer et imprégner des composés réfractaires utilisés pour le revêtement de fours industriels, ainsi que dans des composés d'étanchéité du pavement et dans des systèmes pour toitures. Au Canada, la production annuelle de goudrons de houille est estimée entre 165 et 220 kilotonnes. De cette production, on produit des distillats de goudron de houille dont de 82 à 100 kilotonnes par an de brai de goufron de houille et une quantité inconnue d'huiles de goudron de houille et de distillats de goudron de houille haute température.

Pour la présente évaluation préalable, nous avons tenu compte des risques posés par des rejets par des installations et leurs processus accociés. Elle couvre tous les goudrons de houille et leurs distillats rejetés par des installations  intégrées de production d'acier et/ou de raffinage du goudron de houille, ainsi que les risques posés par les rejets de ces substances pendant leur transport et/ou leur utilisation.

Des goudrons de houille et leurs distillats peuvent être rejetés dans l'atmosphère par des activités associées à leur production, leur transport ou leur stockage, ainsi que dans l'eau ou le sol lors de leur utilisation et de leur élimination. Les résultats des études de toxicité réalisées sur des produits à base de goudron de houille et des produits d'étanchéité à base de goudron de houille ont montré que l'exposition à ces produits dans l'environnement peut conduire à des effets néfastes chez des organismes. Ces effets néfastes sont attribués principalement, mais non exclusivement, aux hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) présents dans le goudron de houille. Pour cette raison, les HAP ont été pris en compte lors de l'évaluation des risques pour l'environnement posés par les goudrons de houille et leurs distillats.

Des analyses quantitatives comparant les concentrations de HAP dans le sol prédites, dues aux rejets atmosphériques de goudrons de houille et de leurs distillats lors du traitement, du stockage et de la manipulation de ces substances dans une installation de raffinage de goudron de houille, avec les niveaux sans effet des HAP tirés des Recommandations canadiennes pour la qualité des sols a permis de déterminer qu'il est probable que les concentrations de goudrons de houille et de leurs distillats dans les sols excéderont les niveaux déclenchant des effets néfastes chez des organismes vivant à proximité de telles installations. De plus, en se basant sur les rejets estimés de HAP, il est probable que les rejets de substances de goudron de houille dans l'eau et les sédiments, suite à l'application et à l'utilisation de produits d'étanchéité à base de goudron de houille, excéderont les niveaux déclenchant des effets néfastes chez des organismes.

En tenant compte de tous les éléments de preuve avancés dans la présente ébauche d'évaluation préalable, il existe un risque de dommages pour des organismes, mais pas pour l'intégrité plus large de l'environnement, dû aux rejets de goudrons de houille et de leurs distillats. Il est proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont aux critères du paragraphe 64 (a) de la LCPE 1999, car ils pénètrent ou peuvent pénétrer dans l'environnement en quantités, à des concentrations ou dans des conditions qui ont ou qui peuvent avoir un effet nocif immédiat ou à long terme sur l'environnement ou sa diversité biologique. Toutefois, il est proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats ne satisfont pas aux critères du paragraphe 64 (b) de la LCPE 1999, car ils n'entrent pas dans l'environnement en quantités, à des concentrations ou dans des conditions qui constituent ou peuvent constituer un risque pour l'environnement dont dépend la vie.

Les HAP et le benzène sont considérés comme composants à haut risque présents dans les goudrons de houille. Il peut se produire une exposition limitée de la population générale à ces composants volatils à haut risque des goudrons de houille et de leurs distillats à proximité des unités de production ou de raffinage des goudrons de houille.    Les marges d'exposition entre les estimations d'exposition au benzène et les estimations de risque de cancer précédemment établies pour l'inhalation du benzène sont considérées potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes ayant trait aux effets sur la santé et aux estimations d'exposition. De même, les marges d'exposition entre les estimations d'ingestion de poussière domestique contenant des HAP associés à l'utilisation de produits d'étanchéité à base de goudron de houille et les estimations de risque de cancer sont considérées potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes ayant trait aux effets sur la santé et aux estimations d'exposition. Il est donc proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont aux critères du paragraphe 64(c) de la LCPE 1999, car ils pénètrent ou peuvent pénétrer dans l'environnement en quantités, à des concentrations ou dans des conditions qui contituent ou peuvent constituer au Canada un risque pour la santé ou la vie humaine.

Il est donc proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont à un ou plusieurs des critères de l'article 64 de la LCPE 1999.

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1. Introduction

La Loi canadienne sur la protection de l'environnement (1999) [LCPE (1999)] (Canada, 1999) requiert que les ministres de l'Environnement et de la Santé procèdent à une évaluation préalable des substances qui répondent aux critères de catégorisation énoncés dans la Loi, afin de déterminer si elles présentent ou sont susceptibles de présenter un risque pour l'environnement ou la santé humaine.

En se basant sur les renseignements obtenus lors du processus de catégorisation, les ministres ont identifié un certain nombre de substances comme d'intérêt hautement prioritaire pour la prise de mesures. Parmi ces substances :

Un élément clé du Plan de gestion des produits chimiques (PGPC) du gouvernement du Canada est l'Approche pour le secteur pétrolier (ASP), qui prévoit l'évaluation d'environ 160 substances pétrolières jugées d'intérêt hautement prioritaire pour la prise de mesures. Ces substances sont principalement utilisées par le secteur pétrolier et sont considérées être des substances de composition inconnue ou variable, produits de réaction complexes ou matières biologiques (UVCB).

Afin de réaliser les évaluations préalables, chaque substance pétrolière d'intérêt hautement prioritaire a été placée dans une catégorie parmi cinq (« classe »), selon sa production et son utilisation au Canada :

Groupe 0 : substances qui ne sont pas produites par le secteur pétrolier;
Groupe 1 : substances restreintes aux installations, c'est-à-dire les substances qui ne sont pas censées être transportées hors des raffineries, des usines de valorisation ou des usines de traitement du gaz naturel;Notes de bas de page[1]
Groupe 2 : substances restreintes aux industries, c'est-à-dire les substances qui peuvent quitter une installation du secteur pétrolier et être transportées vers d'autres installations industrielles (par exemple, pour être utilisées comme matières premières, carburant ou substances pour mélange), mais qui ne se retrouvent pas sur le marché public dans leur forme originale;
Groupe 3 : substances principalement utilisées comme combustible par les industries et les consommateurs;
Groupe 4 : substances susceptibles d'être présentes dans les produits offerts aux consommateurs.

Une analyse des données disponibles a permis de déterminer que les six substances à base de goudron de houille devraient être évaluées dans le cadre du groupe 0, tel que  décrit ci-dessus. Ces six substances sont incluses dans l'Approche pour le secteur pétrolier (ASP) parce qu'elles résultent de procédés similaires à ceux utilisés dans le secteur pétrolier et sont considérées être des UVCB.

Durant l'exercice de catégorisation, six goudrons de houille et leurs distillats, portant les numéros de registre du Chemical Abstracts Service (no CAS) 8007-45-2 (goudron de houille), 65996-90-9 (goudron de houille, basse température), 65996-89-6 (goudron de houille, haute température), 65996-93-2 (brai de goudron de houille, haute température), 65996-82-9 (huile de goudron de houille) et 65996-91-0 (distillats (goudron de houille), haute température) ont été identifiés comme composés d'intérêt prioritaire pour une évaluation, car ils satisfont aux critères de catégorisation du paragraphe 73(1) de la Loi canadienne sur la protection de l'environnement, 1999 (LCPE 1999) et/ou sont considérés comme d'intérêt prioritaire en raison d'autres inquiétudes pour la santé humaine.

Les évaluations préalables sont centrées sur des renseignements critiques pour déterminer si une substance satisfait aux critères de l'article 64 de la LCPE 1999. Les évaluations préalables consistent à étudier les renseignements scientifiques et à tirer des conclusions reposant sur une approche de poids de la preuve et le principe de prudence.Notes de bas de page[2]

La présente évaluation préalable porte sur tous les goudrons de houille et leurs distillats décrits dans les sections sur l'Identité des substances et les Utilisations. Elle tient compte des renseignements sur les propriétés chimiques, les utilisations, l'exposition et les effets, y compris ceux fournis par des parties prenantes dans le cas des composés ayant le n° CAS 8007-45-2, 65996-90-9, 65996-89-6, 65996-93-2, 65996-82-9 et 65996-91-0. Les données pertinentes pour l'évaluation préalable de ces substances proviennent de publications originales, de documents de synthèse et d'évaluation, de rapports de recherche de parties prenantes et de recherches bibliographiques récentes, jusqu'en janvier 2014, pour ce qui concerne les sections sur les effets sur l'environnement et les effets sur la santé. Les études clés ont fait l'objet d'une évaluation critique et des résultats de modélisation ont été utilisés pour tirer des conclusions éclairées.

La caractérisation des risques pour l'environnement tient compte des données pertinentes sur le comportement environnemental, la persistance, la bioaccumulation et à la toxicité,  combinées à une estimation de l'exposition des organismes non humains potentiellement touchés par les principales sources de rejets dans l'environnement. Pour prédire le comportement global dans l'environnement et les propriétés de substances complexes, comme les goudrons de houille et leurs distillats, des structures représentatives ont été retenues pour chacune des classes chimiques que contiennent ces substances. Les conclusions sur les risques posés à l'environnement sont basées en partie sur une estimation des concentrations dans l'environnement résultant des rejets ainsi que sur le potentiel d'effet négatif de ces rejets sur les organismes non humains. De même, d'autres éléments de preuve, incluant le devenir, la présence temporelle/spatiale dans l'environnement et les propriétés dangereuses de ces substances, sont pris en compte. Dans la section sur l'environnement de l'évaluation préalable, nous résumons les données les plus pertinentes sur le comportement et les effets dans l'environnement. Cette section ne constitue pas un examen exhaustif ou critique de toutes les données disponibles.

L'évaluation des risques pour la santé humaine tient compte des données pertinentes pour l'évaluation de l'exposition de la population générale, ainsi que des renseignements sur les effets sur la santé. Les effets sur la santé ont été évalués en utilisant des données toxicologiques relatives aux goudrons de houille et leurs distillats, ainsi qu'aux composants hautement dangereux qui devraient être présents dans ces substances. Les décisions concernant le risque pour la santé humaine reposent sur la nature de l'effet critique et les marges entre les niveaux d'effet prudents et les estimations de l'exposition, en tenant compte de la confiance accordée au caractère exhaustif des bases de données sur l'exposition et les effets, et ce, dans le contexte d'une évaluation préalable. L'évaluation préalable ne constitue pas un examen exhaustif ou critique de toutes les données disponibles. Il s'agit plutôt d'un sommaire des renseignements critiques à partir desquels des conclusions ont été tirées.

La présente évaluation préalable a été préparée par des agents du Programme des substances existantes de Santé Canada et d'Environnement Canada et intègre des intrants d'autres programmes réalisés par ces ministères. Les parties de la présente évaluation préalable portant sur la santé humaine et l'environnement ont fait l'objet d'un examen écrit par des pairs/consultation externes. Des commentaires sur les parties techniques ayant trait à la santé humaine ont été reçus du Dr Spencer Williams de l'Université Baylor, de la Dre Miriam Diamond de l'Université de Toronto et de responsables du ministère de l'Environnement de l'Ontario. Des commentaires sur les parties techniques ayant trait à l'environnement ont été reçus de la Dre Miriam Diamond de l'Université de Toronto et du Dr Geoff Granville du GCGranville Consulting Corp. Bien que des commentaires externes aient été pris en compte, Santé Canada et Environnement Canada assument la responsabilité du contenu final et des conclusions de la présente évaluation préalable.

Les renseignements et considérations critiques sur lesquels repose la présente évaluation préalable sont résumés ci-après.

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2. Identité des substances

La présente évaluation préalable porte sur des goudrons de houille et leurs distillats.

Les goudrons de houille sont des produits de condensation obtenus par refroidissement, à environ la température ambiante, des gaz émis lors de la distillation destructrice (pyrolyse) du charbon (Betts 2000), qui a lieu dans les acieries intégrées, et qui sont souvent déterminés par la température de pyrolyse (basse ou élevée). Les distillats de goudron de houille sont des fractions ayant différents points d'ébullition obtenues lors de la distillation de goudrons de houille dans des unités de raffinage. Ils comprennent les fractions obtenues à partir de la tour de distillation ainsi que le résidu (brai) restant après la distillation.

Tous les goudrons de houille et leurs distillats sont des mélanges complexes d'hydrocarbures (principalement aromatiques), de composés phénoliques, de composés hétérocycliques oxygénés, soufrés et/ou azotés. Étant donné que la nature et les proportions des divers composants sont variables, les goudrons de houille et leurs distillats sont des UVCB, plutôt que des composés chimiques discrets et, par conséquent, n'ont pas de structure ni de formule chimique spécifique. Ces substances UVCB sont des combinaisons complexes de molécules qui peuvent être d'origine naturelle ou être produites lors des réactions chimiques qui se déroulent pendant le processus de distillation. Étant donné leurs compositions complexes et variables, ils ne pourraient pas, dans la pratique, être formés par simple combinaison de constituants individuels.

Six goudrons de houille et leurs distillats ont été identifiés comme d'intérêt prioritaire lors de l'exercice de catégorisation, pour lequel des renseignements avaient été obtenus des parties prenantes. Aux fins du présent document, les noms communs suivants seront utilisés pour ces six subsatnces :

L'expression « goudrons de houille » au pluriel est utilisée comme terme générique pour représenter tout goudron de houille, y compris les substances ayant les no CAS 8007-45-2 (goudron de houille), 65996-90-9 (goudron de houille, basse température) et 65996-89-6 (goudron de houille, haute température). De plus, le terme « substances de goudron de houille » est un terme générique pour les goudrons de houille et leurs distillats.

Le goudron de houille basse température (n° CAS 65996-90-9) est le produit de condensation obtenu lors d'une pyrolyse à basse température (inférieure à 700 °C), alors que le goudron de houille haute température  (n° CAS 65996-78-6) est le produit de condensation obtenu lors de la pyrolyse du charbon à une température supérieure à 700 °C (Commission européenne 1976; NCI 2010). Le goudron de houille (n° CAS 8007-45-2) est une désignation plus large, qui peut comprendre le goudron de houille basse température et le goudron de houille haute température.

Les huiles de goudron de houille (n° CAS 65996-82-9), les distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0) et les BGHHT (n° CAS 65996-93-2) sont obtenus par distillation de goudron de houille haute température (Blümer et Sutton 1998; Ruetgers 2013a - voir les figures 1 et 2 d'Environnement Canada 2015a). Les huiles de goudron de houille ont une gamme de températures de distillation allant d'environ 130 à 250 °C, tandis que les distillats supérieurs en ont une allant d'environ 220 à 450 °C (NCI 2010). Les BGHHT (n° CAS 65996-93-2) sont des résidus solides de distillation et ont un point de ramollissement d'environ 30-180 °C (NCI 2010).

La composition et les propriétés des goudrons de houille dépendent de la température de carbonisation et, dans une moindre mesure, de la nature du charbon utilisé comme matière première (CIRC 1985). L'importance de la température de carbonisation sur la composition des goudrons de houille a été démontrée par Novotny et al. (1981), qui ont trouvé un degré élevé de similitude dans les proportions des principaux composants mesurés dans des échantillons de goudron de houille brut provenant de quatre usines de traitement et sites miniers très différents, mais qui avaient été cokéfiés à des températures similaires.

Dans le tableau 1, nous résumons les principaux composants des six goudrons de houille et leurs distillats d'intérêt prioritaire.

Tableau 1. Résumé des principaux composants des goudrons de houille et leurs distillats (ESIS c1995-2011)
N° CAS Substance Composition
8007-45-2 Goudron de houille Combinaison complexe d'hydrocarbures aromatiques, de composés phénoliques, de bases azotées et de thiophènes.
65996-90-9 Goudron de houille, basse température Composé surtout d'hydrocarbures aromatiques polycycliques, de composés phénoliques, de bases azotées aromatiques et de leurs dérivés alkylés.
65996-89-6 Goudron de houille, haute température Composé surtout d'une combinaison complexe d'hydrocarbures aromatiques polycycliques. Peut contenir de faibles quantités de composés phénoliques et de bases azotées aromatiques.
65996-82-9 Huiles de goudron de houille Composées surtout de naphtalène, d'alkylnaphtalènes, de composés phénoliques et de bases azotées aromatiques.
65996-91-0 Distillats supérieurs de goudron de houille Composés surtout d'hydrocarbures aromatiques polycycliques à trois ou quatre cycles et d'autres hydrocarbures.
65996-93-2 Brai de goudron de houille, haute température Composé surtout d'une combinaison complexe d'hydrocarbures aromatiques polycycliques à trois cycles ou plus.

Les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) sont les principaux composants des substances contenant du goudron de houille. Les HAP sont des composés organiques comportant deux ou plus de deux cycles aromatiques condensés selon diverses configurations et ne contenant que du carbone et de l'hydrogène (Canada 1994). Les goudrons de houille haute température ont une teneur en HAP plus élevée que les goudrons de houille obtenus à basse température, tandis que les goudrons de houille basse température contiennent une proportion plus grande de composés phénoliques et de composés hétérocycliques et ont une teneur en brai plus faible (Kleffner et al. 1981). Les huiles de goudron de houille, les distillats supérieurs de goudron de houille et les BGHHT sont tous dérivés de goudrons de houille haute température et on s'attend donc à ce qu'ils contiennent une proportion élevée de HAP. Par exemple, la Commission européenne (2008) a rapporté que les BGHHT contiennent environ 80 % de HAP, y compris 14 HAP qui figurent sur la liste des polluants d'intérêt prioritaire de l'Environmental Protection Agency (EPA) des États-Unis (EPA 2013).

Aucune donnée n'a été trouvée sur la composition des huiles de goudron de houille et des distillats supérieurs de goudron de houille. Les huiles de goudron de houille, aussi appelées huile acide de goudron ou huile de naphtalène (Ruetgers 2013a), ne devraient contenir qu'un seul HAP (le naphtalène), car leur gamme de points d'ébullition, 168-202 °C (tableau 3), est trop basse pour qu'il y ait d'autres HAP. De plus, elles devraient contenir des acides de goudron, comme des phénols, des xylénols ou des crésols. Les distillats supérieurs de goudron de houille, aussi appelés huile aromatique lourde (Tuetgers 2013a), contiennent les substances suivantes basées sur leur gamme de points d'ébullition de 307-365 °C (tableau 4) : phénanthrène, anthracène, benzo[e]pyrène, acridine, carbazole et dibenzothiophène.

Les homologues alkylés des HAP parents sont susceptibles d'être présents sous forme de composants mineurs dans les goudrons de houille haute température (Wise et al. 1988, 2010). Wise et al. (1988, 2010) ont identifié des HAP alkylés, y compris des naphtalènes, des phénanthrènes, des pyrènes, des chrysènes et des fluoranthènes méthylés comme composants mineurs d'un goudron de houille haute température. La proportion de HAP, ainsi que la présence et la distribution des HAP alkylés, peuvent permettre d'identifier la source des substances contenant des HAP présentes dans l'environnement. Les HAP parents non alkylés sont principalement formés à haute température et indiquent des sources pyrogènes, tandis que les HAP alkylés sont plutôt des indicateurs de composés du carbone exposés pendant de longues périodes à des températures plus faibles, comme les sources de pétrole (p. ex., LaFlamme et Hites 1978; Sporstøl et al. 1983). Cependant, on a montré que les méthylnaphtalènes rt/ou les diméthylnaphtalènes sont formés par pyrolyse du charbon et du goudron de houille à 600 °C et 1 000 °C (Ledesma et al. 2000). Comme les goudrons de houille et leurs distillats sont des produits de la combustion, les HAP parents devraient prédominer par rapport à leurs homologues alkylés.

Le document d'appui (Environnement Canada 2015b) contient de plus amples renseignements sur la composition des goudrons de houille et de leurs distillats.

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3. Propriétés physiques et chimiques

Les propriétés physiques et chimiques des goudrons de houille et de leurs distillats varient en fonction des principaux constituants présents, eux-mêmes dépendant de facteurs comme l'origine et la composition du charbon et la température de carbonisation utilisée.

Lewis (2001) a caractérisé le goudron de houille comme un liquide ou un semi-solide presque noir, plus lourd que l'eau, légèrement alcalin, avec une odeur caractéristique de naphtalène. Cette substance n'est que légèrement soluble dans l'eau, mais est soluble dans les solvants organiques, tels que l'éther, le benzène, le disulfure de carbone et le chloroforme. Elle est partiellement soluble dans l'alcool, l'acétone et le méthanol (Lewis 2001).

Peu de renseignements ont été trouvés sur les propriétés physiques et chimiques des goudrons de houille, des huiles de goudron de houille et des distillats supérieurs de goudron de houille. Cependant, certaines données sont disponibles pour les HTCTP. On a suivi une approche de lecture croisée pour estimer les propriétés des goudrons de houille et de leurs distillats, en se basant sur les propriétés des substances apparentées, fournies par le secteur du charbon dans le cadre du règlement « Enregistrement, évaluation, autorisation et restriction des produits chimiques » de l'Union européenne (REACH - European Union's Registration, Evaluation, Authorisation and Restriction of Chemicals) (R4CC 2011; ECHA 2013). Ces données sont résumées dans les tableaux 2 à 5. Il est à noter que les goudrons de houille et leurs distillats sont des mélanges complexes dont les compositions varient d'un lot à l'autre et, dans de nombreux cas, seules des valeurs simples ont été trouvées pour des propriétés physico-chimiques qui seraient mieux représentées par une gamme de valeurs. Cette variabilité des propriétés physico-chimiques et le manque de données à leur sujet sont une source d'incertitude de la présente évaluation.

Le goudron de houille basse température présente un caractère moins polyaromatique que le goudron de houille haute température, car il contient de plus grandes proportions de substances phénoliques, comme des crésols, des xylénols et des acides de goudron à point d'ébullition élevé (Environnement Canada 2015b).

Tableau 2. Propriétés physico-chimiques estimées des goudrons de houille (no CAS 8007-45-2, 65996-90-9 et 65996-89-6) (R4CC 2011; ECHA 2013) Notes de bas de page Tableau 2[a].1
Propriété Valeur Température (°C)
État physique Liquide visqueux 20
Point de fusion (°C) -9  
Point d'ébullition (°C) supérieur(e) à 215 à inférieur(e) à 350  
Masse volumique (g/cm3) 1,18  
Pression de vapeur (Pa) 1 091 20
Solubilité dans l'eau (mg/L) inférieur(e) u égal(e) à 1,7 20
Point d'éclair (°C) 77  
Point d'auto-inflammation (°C) supérieur(e) à 560  
Tableau 3. Estimated physical and chemical properties of coal tar oils (CAS RN 65996-82-9) (R4CC 2011; ECHA 2013) Notes de bas de page Tableau 3[a].2
Propriété Valeur Température (°C)
État physique Liquide 20
Point de fusion (°C) -16  
Point d'ébullition (°C) 168 à 202  
Limites d'ébullition (°C) 130 à 250  
Masse volumique (g/cm3) 0,99 20
Pression de vapeur (Pa) 1 700 21
Solubilité dans l'eau (mg/L) 2 à 60 20
Point d'éclair (°C) 51,5  
Point d'auto-inflammation (°C) 595  
Tableau 4. Propriétés physico-chimiques estimées des distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0) (R4CC 2011; ECHA 2013; NCI 2010) Notes de bas de page Tableau 4[a].3
Propriété Valeur Température (°C)
État physique Solide, suivant la composition 20
Point de fusion (°C) 92  
Point d'ébullition (°C) 307 à 365  
Limites d'ébullition (°C) 220 à 450  
Masse volumique (g/cm3) 1,11 20
Pression de vapeur (Pa) 1,1 20
Pression de vapeur (Pa) 10,1 50
Pression de vapeur (Pa) 174 100
Solubilité dans l'eau (mg/L) 0,518 20
Point d'éclair (°C) 140  
Point d'auto-inflammation (°C) supérieur(e) à 540  
Tableau 5. Propriétés physico-chimiques des BGHHT (n° CAS 65996-93-2) (ECHA 2013; Commission européenne 2008)
Propriété Valeur Température (°C)
État physique Solide 20
Point de fusion (°C) 116 à 150  
Point d'ébullition (°C) supérieur(e) à 360  
Masse volumique (g/cm3) supérieur(e) à 1,15 à inférieur(e) à 1,4 20
Pression de vapeur (Pa) 0,0000058 20
Pression de vapeur (Pa) 0,00026 50
Pression de vapeur (Pa) 2 900 294
Solubilité dans l'eau (mg/L) 0,0008 à 0,091 21
Point d'éclair (°C) supérieur(e) à 200  
Point d'auto-inflammation (°C) supérieur(e) à 560  

Pour prédire les propriétés physico-chimiques et le devenir dans l'environnement des goudrons de houille et de leurs distillats, des structures représentatives ont été retenues parmi chaque classe chimique contenue dans la substance (Environnement Canada 2015b). Étant donné que la composition de ces substances est variable et n'est pas bien définie, les structures représentatives n'ont pu être choisies d'après leur proportion dans le mélange. Des structures représentatives des HAP, des composés aromatiques à un monocycle, des phénols et des substances hétérocycliques ont été retenues.

Il convient de noter que le comportement physique et chimique des structures représentatives individuelles différera si ces substances sont présentes dans un mélange, comme dans des goudrons de houille ou leurs distillats. Les pressions de vapeur des composants d'un mélange seront plus faibles que celles de ces composants pris séparément, d'après la loi de Raoult (la pression de vapeur totale d'un mélange idéal est proportionnelle à la somme des pressions de vapeur des fractions molaires de chaque composant individuel). Dans le même ordre d'idée que la loi de Raoult, la solubilité dans l'eau des composants d'un mélange est plus faible que leur solubilité individuelle (Banerjee 1984). En outre, les composants d'un mélange, qui sont normalement solides dans des conditions de l'environnement, peuvent avoir un point de fusion plus faible (et donc être en phase liquide) et une pression de vapeur et une solubilité dans l'eau accrues (Banerjee 1984). Néanmoins, les propriétés physiques et chimiques des structures représentatives individuelles, indiquées dans le document d'Environnement Canada (2015b), donnent une indication de la façon dont les composants individuels du mélange peuvent se comporter dans l'environnement.

Tel que susmentionné, les HAP sont des composants majeurs de la plupart des goudrons de houille et de leurs distillats. Les HAP peuvent être divisés en deux groupes basés sur leur masse moléculaire : les HAP de masse moléculaire faible (MMF) comportant deux ou trois cycles benzéniques et ayant une masse moléculaire de 152 à 178 g/mol, et les HAP de masse moléculaire élevée (MME) comportant de quatre à sept cycles et ayant une masse moléculaire de 202 à 278 g/mol (ATSDR 1995; Burgess et al. 2003). Les deux groupes ont des propriétés physiques et chimiques très différentes,  qui ont une influence sur leur toxicité et leur devenir dans l'environnement. La majeure partie des HAP présents dans les goudrons de houille font partie du groupe MME et ont une faible solubilité dans l'eau, une faible pression de vapeur, une faible constante de Henry et des coefficients de partage élevés (Koe, Kco). La majeure partie des HAP du groupe MMF présents dans les substances à base de goudron de houille, particulièrement les distillats supérieurs de goudron de houille (c.-à-d. naphtalène, phénanthrène et anthracène), présentent des valeurs quelque peu plus élevées de solubilité dans l'eau et de pression de vapeur. Le naphtalène, le HAP ayant la plus faible masse moléculaire et le principal HAP constituant des huiles de goudron de houille, a une solubilité dans l'eau et une pression de vapeur modérées, et des coefficients de partage allant de faible à modéré.

On constate une plus grande variabilité chez les constituants des goudrons de houille qui ne sont pas des HAP (ci-après les non-HAP) et qui présentent toute une gamme de propriétés physico-chimiques. En général, les substances à un seul cycle aromatique et avec peu ou pas de groupes alkyle latéraux (p. ex., benzène, toluène, styrène, éthylbenzène et xylènes) ont une pression de vapeur élevée, une solubilité dans l'eau allant de modérée à élevée et de faibles coefficients de partage. Les structures à un seul cycle avec groupes latéraux phénoliques, comme le phénol, les crésols, le méthylrésorcinol et le xylénol, ont une pression de vapeur plus faible, une solubilité dans l'eau accrue et de faibles coefficients de partage. Avec l'ajout de cycles benzéniques ou une alkylation accrue de la molécule, la pression de vapeur et la solubilité dans l'eau diminuent, tandis que les coefficients de partage augmentent (p. ex., pyridine, quinoléine, carbazole et acridine).

Les propriétés physico-chimiques des principaux constituants HAP et non-HAP des goudrons de houille ont été présentées dans Environnement Canada (2015b). Dans le cadre de la présente évaluation préalable, quand des renseignements spécifiques aux produits de goudron de houille ne sont pas disponibles, les renseignements sur ses principaux composants, comme les HAP, seront utilisés afin de déduire le comportement de la substance dans son ensemble.

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4. Sources

Au Canada, les goudrons de houille produits sont des sous-produits des opérations de cokéfaction dans les usines sidérurgiques intégrées, et sont également importés (CCPA 2010). Les distillats de goudron de houille, y compris les huiles de goudron de houille (no CAS 65996-82-9), les distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0) et le brai de goudron de houille haute température (n° CAS 65996-93-2) sont produits par une distillation ultérieure des goudrons de houille haute température dans une installation de raffinage du goudron de houille. Il existe des usines sidérugiques intégrées au Canada qui produisent du coke et, donc, des goudrons de houille.

Les goudrons de houille produits au Canada sont classés sous le n° CAS 8007-45-2 (le descripteur générique des goudrons de houille) ou le no CAS 65996-89-6 (goudron de houille, haute température), mais pas sous le n° CAS 65996-90-9 (goudron de houille, basse température), car les températures nécessaires aux opérations de cokéfaction dans les usines sidérurgiques intégrées sont bien supérieures à 700 °C (WCI 2007). Dans la définition des n° CAS, la température de 700 °C est présentée comme le point limite entre les opérations de cokéfaction à haute température et à basse température (NCI 2010). Le goudron de houille basse température (n° CAS 65996-90-9) ne figurait pas dans les rapports de production ou d'importation au Canada en 2011, comme nous le décrivons ciaprès, et aucun renseignement n'a été trouvé quant à son utilisation au Canada.

Une quantité estimée de 165 à 220 kilotonnes (kT) de goudron de houille est produite et raffinée annuellement au Canada (Sutton 2008). La production réelle varie d'une année à l'autre, et est surtout tributaire de l'augmentation ou de la diminution de la demande en acier (Sutton 2008). La variation de la production d'acier se traduit directement par une variation de la production de coke et de ses sous-produits dont le goudron de houille. La distillation du goudron de houille produit environ 50 % en poids de brai de goudron de houille (Commission européenne 2008). Par conséquent, la production annuelle de brai de goudron de houille au Canada est d'environ 82 à 110 kT, en se basant sur les estimations de Sutton (2008) pour la production canadienne de goudron de houille.

Au Canada, l'industrie de l'aluminium consomme annuellement environ 307 kT de brai de goudron de houille, utilisé comme liant dans les anodes (Sutton 2008). Par conséquent, une certaine quantité de brai de goudron de houille doit être importée afin de répondre à la demande.

Les renseignements sur la production et l'importation du goudron de houille basse température (n° CAS 65996-90-9), des huiles de goudron de houille (n° CAS 65996-82-9) et de distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0) pour l'année civile 2011 ont été recueillis dans le cadre d'une enquête réalisée en vertu de l'article 71 de la LCPE 1999 (Canada, ministère de l'Environnement 2012). Selon les données déclarées par les aciéries et les unités de raffinage du goudron de houille, la production et l'importation d'huiles de goudron de houille (n° CAS 65996-82-9) étaient situées entre 100 et 1000 kT en 2011. Aucune production ni aucune importation de goudron de houille basse température n'a été déclarée. En 2011, on a rapporté des importations distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0), dans la gamme allant de 1 à 100 kT, mais aucune production par les unités de raffinage de goudron de houille.

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5. Utilisations

La principale utilisation du goudron de houille est la production de diverses substances comme la créosote, le naphtalène brut, le noir de carbone et le brai de goudron de houille, au moyen d'une distillation (NTP 2005). La distillation du goudron de houille produit plusieurs fractions d'huile et de brai dans les proportions approximatives suivantes : 1 % d'huile légère, 2 % d'huile carbolique, 10 % d'huile de naphtalène, 10 % d'huile d'absorption, 10 % d'huile d'anthracène, 12 % d'huile de base et 50 % de brai (Commission européenne 2008). On doit noter que les huiles de goudron de houille comprennent l'huile acide de goudron et l'huile de naphtalène, et que les distillats supérieurs de goudron de houille comprennent l'huile d'absorption et l'huile aromatique lourde (Environnement Canada 2015a). L'huile de goudron de houille (no CAS 65996-82-9) et les distillats supérieurs de goudron de houille (no CAS 65996-91-0) sont utilisés comme matières premières dans divers procédés industriels. L'huile de goudron de houille (no CAS 65996-82-9) est utilisée pour la récupération de matières organiques et pour la production du naphtalène, ainsi que des sulfonates de naphtalène utilisés dans des superplastifiants (Ruetgers 2013a). Les distillats supérieurs de goudron de houille sont utilisés pour la production de créosote servant à la préservation du bois, ainsi que pour la production de noir de carbone.

Le goudron de houille figure dans la Base de données sur les produits pharmaceutiques en tant qu'ingrédient actif présent dans des médicaments pour usage humain et vétérinaire (produits thérapeutiques), principalement sous forme de shampoings, et est utilisé pour traiter des maladies cutanées comme le psoriasis, l'eczéma et la dermatite séborrhéique (DPD 2014).

Le brai de goudron de houille est principalement utilisé par les alumineries comme liant pour des anodes de fusion de l'aluminium (ATSDR 2002). On peut également l'employer comme liant dans des électrodes de graphite, comme adhésif/liant dans des plateaux d'argile et des briquettes, pour renforcer et imprégner des matériaux réfractaires (pour le revêtement de fours industriels), et dans des produits d'étanchéité pour le pavement et des systèmes de toiture intégrés pour les toits plats ou à faible pente (NTP 2005; Commission européenne 2008; EHS 2010). L'utilisation du brai de goudron de houille pour les chaussées et les toitures a diminué, car il est remplacé par des produits d'étanchéité à base d'asphalte qui ont une teneur moindre en HAP (Commission européenne 2008). Le brai de goudron de houille peut également être utilisé comme combustible dans des hauts fourneaux de l'industrie sidérurgique et pour le revêtement de surfaces pour diverses applications industrielles, comme le revêtement de canalisations et la protection d'ouvrages dans des conditions climatiques rigoureuses (Commission européenne 2008).

Le brai de goudron de houille peut être utilisé dans des systèmes de toiture pour bâtiments à toit plat au Canada (Conestoga 2014). Une fiche signalétique a été trouvée pour un matériau pour toiture contenant des BGHHT, sur laquelle on indique que le produit contient 100 % de BGHHT (Koppers Inc. 2013). Cependant, l'utilisation de brai de goudron de houille semble être très faible pour les systèmes intégrés de toiture à faible pente au Canada. Selon un sondage réalisé par l'Association canadienne des entrepreneurs en couvertures (ACEC), les systèmes intégrés de toiture à base de brai de goudron de houille ne sont pas utilisés pour les nouvelles constructions, et ne représentaient que 0,1 % des ventes pour les travaux de réfection de toiture en 2000. L'ACEC pense que l'utilisation du brai de goudron de houille pour des systèmes intégrés de toiture est actuellement encore plus faible (courriel de 2014 entre l'ACEC et la Division des produits, Direction des secteurs des produits chimiques, Environnement Canada, source non référencée).

Les revêtements époxydiques à base de brai de goudron de houille, contenant de 10 à 30 % en poids de brai de goudron de houille, sont typiquement utilisés dans les endroits où on doit assurer une protection contre la corrosion et/ou une résistance contre les produits chimiques, pour des applications sous la surface du sol, sous l'eau ou en immersion chimique, par exemple en tant qu'enduits structuraux résistants sur les pieux d'acier ou de béton, les coques de navire, les réservoirs de pétrole, les installations de traitement de l'eau, les réservoirs d'eau non potable et les enduits de canalisations (Cloverdale Paint 2013). La plupart des applications des revêtements époxydiques à base de goudron de houille semblent être de nature industrielle, et on prévoit que toute exposition potentielle de la population générale à ces produits serait minime. Les revêtements époxydiques à base de brai de goudron de houille sont fabriqués au Canada par une entreprise, à partir de brai de goudron de houille importé (courriel de l'Association canadienne de l'industrie de la peinture et du revêtement à Environnement Canada, 2013, source non référencée). On prévoit que les impacts sur l'environnement de ces revêtements seront minimes, car les volumes utilisés devraient être relativement faibles, leur emploi étant limité à des applications industrielles spécialisées.

Les produits d'étanchéité du pavement à base de brai de goudron de houille (PEPBGH) constituent un parmi plusieurs types de produits d'étanchéité du pavement. Ils peuvent contenir des goudrons de houille et/ou leurs distillats (Ruetgers 2013a, EHS 2010, Pavement Rejuvenation International 2014, Neyra Industries Inc. 2011, 2014). Des PEPBGH sont offerts sur le marché au détail au Canada, mais leur disponibilité est limitée dans les magasins à travers le Canada sous forme de produits à faire soi-même utilisés par les consommateurs (EHS 2010). On sait que les entrepreneurs en étanchéité du pavement utilisent des PEPBGH, mais les renseignements détaillés à ce sujet sont limités (EHS 2010). Les produits d'étanchéité du pavement sont principalement appliqués sur les entrées pour auto des résidences ou les petits terrains de stationnement commerciaux ou résidentiels. Ils ne sont pas appliqués sur les routes, ni sur les aires de trafic des aéroports au Canada (EHS 2010). On estime qu'environ 10 500 tonnes/an ± 50 % de PEPBGH sont vendus au Canada par un petit nombre de compagnies, surtout dans le secteur du détail (EHS 2010).

En règle générale, les PEPBGH contiennent de 15 à 30 % de brai de goudron de houille émulsifié dans de l'eau (EHS 2010). Le brai de goudron de houille présent dans les PEPBGH contient environ 70 000 mg/kg en poids sec de la somme des 16 HAP d'intérêt prioritaire inscrits sur la liste de l'EPA (Scoggins et al. 2009).

Le Diamond Environmental Group (2011) a constaté que 23 % des 92 entrées d'auto et terrains de stationnement échantillonnés dans la région du Grand Toronto avaient été étanchéifiés à l'aide de PEPBGH. Sur les 22 sites étanchéifiés à l'aide de PEPBGH, 21 étaient des entrées d'auto et un seul était un terrain de stationnement.

Aucun des six goudrons de houille et leurs distillats d'intérêt prioriraire ne figure à titre d'additif alimentaire approuvé sur la Liste des additifs alimentaires autorisés en vertu de la Loi sur les aliments et drogues (Santé Canada 2013). D'après la nature de ces substances, il est peu probable qu'aucune d'entre elles ne serait utilisée comme flaveur alimentaire ou composant d'enduits pour fruits ou légumes (courriel de la Direction des aliments de Santé Canada au Bureau de gestion des risques de Santé Canada, mai 2010, source non référencée). Aucune de ces substances n'a été identifiée comme étant utilisée pour des applications d'emballage alimentaire ou comme additif indirect (courriel de la Direction des aliments de Santé Canada au Bureau de gestion des risques de Santé Canada, mai 2010, source non référencée).

Les goudrons de houille, bruts ou raffinés, sont décrits dans la Liste critique des ingrédients des cosmétiques comme ingrédients interdits dans des produits cosmétiques au Canada. Cette liste est un outil administratif employé par Santé Canada pour indiquer aux fabricants et à d'autres parties intéressées que certaines substances, si elles sont présentes dans un cosmétique, peuvent contrevenir a) aux interdictions générales en vertu de la Loi sur les aliments et drogues ou b) à une disposition du Règlement sur les cosmétiques (Santé Canada 2008).

Le goudron de houille figure dans la Base de données sur les ingrédients des produits de santé naturels (BDIPSN), à titre de substance non naturelle d'un produit de santé qui n'est pas visé par l'Annexe 1 du Règlement sur les produits de santé naturels et, par conséquent, qui ne figure pas dans la Base de données des produits de santé naturels homologués (BDPSNH) à titre de substance présente dans tout produit de santé naturel actuellement homologué (BDIPSN 2014; Canada 2003; BDPSNH 2014). Aucun des autres goudrons de houille et leurs distillats d'intérêt prioritaire identifiés lors du processus de catégorisation ne figure dans la BDIPSN ou la BDPSNH à titre d'ingrédient médicinal ou non médicinal présent dans des produits de santé naturels homologués au Canada (BDIPSN 2014; BDPSNH 2014).

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6. Rejets dans l'environnement

Des goudrons de houille et leurs distillats peuvent être rejetés par diverses activités associées à leur production, leur traitement, leur manipulation, leur transport et leur stockage, ainsi que pendant l'utilisation et l'élimination de produits industriels ou de consommation dans lesquels ils sont présents. Dans le cadre de la présente évaluation préalable, les rejets de tous les goudrons de houille et leurs distillats par les aciéries intégrées et les installations de raffinage du goudron de houille, qui traitent, manipulent ou entreposent ces substances, ont été traités ensemble. Les rejets de goudrons de houille et leurs distillats pendant leur transport et/ou leur utilisation ont aussi été évalués.

Les goudrons de houille sont des sous-produits de la production de coke dans les aciéries intégrées au Canada, et il y a un risque de rejet de goudron de houille ou de ses composants pendant la production, le transport et le stockage. Le goudron de houille est produit en chauffant du charbon à haute température. Il y a donc un risque de rejet de goudron de houille ou de ses composants au niveau des soupapes de surpression, des vannes de ventilation ou des robinets de vidange sur les canalisations ou l'équipement (p. ex., les réservoirs).

Au Canada, les goudrons de houille sont principalement utilisés pour produire diverses substances comme la créosote, le naphtalène, le noir de carbone et le brai de goudron de houille. La distillation et le traitement des goudrons de houille pour produire ces substances ont lieu dans des raffineries de goudron de houille. Des huiles de goudron de houille, des distillats supérieurs et du brai sont produits dans ces installations pendant le traitement des goudrons de houille. Toutes les activités de traitement se déroulent dans un cadre industriel pourvu de systèmes de contrôle pour réduire les rejets de goudron de houille et de leurs distillats dans l'environnement. Cependant, il subsiste un risque potentiel de rejet de ces divers produits tant à l'usine que pendant leur transport vers d'autres installations de traitement. Selon les renseignements fournis par l'industrie, il est impossible d'identifier les substances exactes (goudrons de houille, distillats ou brai de goudron de houille) qui sont à l'origine des émissions, en raison de l'interconnexion poussée des circuits de capture de vapeurs et de réduction des émissions dans toute l'usine (Ruetgers 2013b). Par conséquent, dans la présente évaluation, on présume que les rejets par les raffineries de goudron de houille s'appliquent à tous les goudrons de houille et à leurs distillats.

Tant les huiles de goudron de houille que les distillats supérieurs de goudron de houille sont des substances utilisées uniquement dans un contexte industriel, qui quittent l'installation de traitement du goudron de houille et sont transportées vers d'autres installations industrielles, où elles sont consommées ou transformées en d'autres substances. Ces substances ne sont pas vendues au grand public. Les huiles de goudron de houille sont utilisées comme combustible industriel, pour la récupération des composés organiques, pour le raffinage du naphtalène et la production de sulfonates de naphtalène (superplastifiants) (Ruetgers 2013a). Les distillats supérieurs de goudron de houille sont utilisés pour produire de la créosote et du noir de carbone (Environnement Canada 2015a). Il peut se produire des rejets d'huiles de goudron de houille et de distillats supérieurs lors du chargement, du déchargement et du transport entre des installations industrielles, ou lors du stockage dans ces installations. Les rejets associés au rinçage ou au nettoyage des réservoirs de transport ne sont pas pris en compte, car les réservoirs ou les contenants servant au transfert de substances à base de goudron de houille sont habituellement utilisés à cette fin unique, et leur rinçage ou leur nettoyage n'est pas requis sur une base régulière (EPA 2008).

De plus, il peut y avoir des rejets associés à l'utilisation de produits thérapeutiques qui contiennent du goudron de houille, comme certains shampoings, crèmes et lotions. Le risque d'exposition de l'environnement aux HAP présents dans ces produits thérapeutiques devrait être minime, car ceux-ci sont utilisés pour le traitement de certaines conditions précises de la peau, et représentent une faible fraction des ventes dans leurs catégories respectives de produits au Canada. La formulation de la plupart des produits thérapeutiques contenant du goudron de houille en contient de 1 à 10 % (Santé Canada 2006), ce qui limite les quantités pouvant pénétrer dans les eaux réceptrices. Les concentrations de HAP provenant des produits thérapeutiques seront de plus réduites grâce au traitement des eaux usées, à la biodégradation dans l'environnement et/ou au traitement de l'eau potable avant sa consommation (Pham et Proulx 1997).

Le brai de goudron de houille est utilisé principalement comme liant dans des anodes pour la fonte de l'aluminium (ATSDR 2002) et comme liant dans des électrodes de graphite (CHEMINFO 2010), ce qui peut conduire au rejet de composants de goudron de houille dans l'air. Les rejets de HAP associés à l'utilisation de brai de goudron de houille dans les anodes dans les alumineries ont été étudiés au Canada (1994), et des mesures de gestion du risque afin de réduire cette source ont été mises en œuvre. Par conséquent, on en tiendra plus compte dans la présente évaluation. Quant à son utilisation comme liant dans des électrodes de graphite, le seul fabricant d'électrodes de graphite au Canada, identifié par CHEMINFO (2010), a fermé ses portes au cours du premier trimestre de 2014 (Steel Times International 2013; communication téléphonique en 2015 entre SGL Inc. et la Division Mines et traitement et la Direction des secteurs industriels d'Environnement Canada, source non référencée).

Le brai de goudron de houille est également utilisé dans les PEPBGH et dans certains systèmes d'étanchéité intégrés pour toiture. Les rejets associés à l'utilisation des PEPBGH sont décrits en détail dans les sections Exposition de l'environnement et Potentiel d'effets nocifs sur la santé humaine du présent rapport. En raison de la très faible utilisation du brai de goudron de houille dans les systèmes d'étanchéité intégrés pour toiture au Canada (voir la section Utilisations), les rejets de substances par ces systèmes ne sont pas évalués dans le présent rapport. En outre, celui-ci ne tient pas compte de l'utilisation des revêtements de surface époxydiques à base de brai de goudron de houille. L'effet de ces revêtements de surface sur l'environnement devrait être minime. De plus, le volume utilisé de ces produits devrait être relativement faible, car leur utilisation est limitée à des applications industrielles spécialisées (voir la section Utilisations).

Des données sur les déversements ont été obtenues pour la province de l'Ontario, car c'est dans cette province que l'on trouvait le seul raffineur de goudron de houille au Canada et toutes les aciéries intégrées canadiennes pendant les cinq années allant de 2008 à 2012 (Ontario 2013). Les déversements suivants ont été déclarés : en tout 16 déversements de goudrons de houille et de leurs distillats (moyenne de 3,2 déversements/an), tous sur des sites industriels, pour un total rapporté de 39 862 L en cinq ans (moyenne de 7972 L/an). Tous les déversements en milieu industriel ont eu lieu sur le sol, sauf un dans l'air, et un déversement de 115 L d'huile de rinçage a été déclaré sur le quai d'un port.

De plus, il y a eu en tout 29 déversements (moyenne d'environ 6 déversements/an) de goudron, de mélange de goudron et d'eau et de produits d'étanchéité pour entrée d'auto, pour un total de 22 556 L en cinq ans (moyenne d'environ 4500 L/an), ces produits ayant pu contenir, mais pas nécessairement, du brai de goudron de houille. Ces déversements se sont produits sur des sites non industriels. Ce total ne comprend pas les déversements de goudron par les sociétés d'entretien des routes ou pendant les activités d'entretien routier, car les produits d'étanchéité à base de brai de goudron de houille ne sont pas appliqués sur les routes (voir la section Utilisations).

Dans le passé, les goudrons de houille étaient un sous-produit de la gazéification du charbon, et servaient de combustible pour le chauffage et l'éclairage. Par conséquent, on retrouve les goudrons de houille sous forme de contaminants dans bon nombre d'anciennes installations de gazéification du charbon au Canada. Selon un inventaire national établi en 1987, on comptait 150 sites de gazéification du charbon dans tout le pays. Il y a avait de tels sites dans toutes les provinces, sauf à l'Île-du-Prince-Édouard, les plus grandes densités de sites étant près des principaux centres urbains au Québec (Montréal), en Ontario (Toronto) et en Colombie-Britannique (Vancouver) (RDRC 1987). La majorité des sites de gazéification du charbon ont été évalués, et la plupart font également l'objet de mesures d'assainissement et/ou de gestion des risques (MENVIQ 1988; RDRC 1987). En outre, des mesures de protection de l'environnement ont été mises en place dans de nombreuses industries associées au goudron de houille au Canada, particulièrement dans les aciéries équipées de fours à coke (SLV 1996; EGE 1997, 2000; Environnement Canada 2001). La présente évaluation ne tient pas compte de la contamination historique sur ces sites.

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7. Devenir dans l’environnement

Lorsque le goudron de houille ou ses distillats sont rejetés dans l'environnement, son devenir suit quatre grandes routes : la dissolution dans l'eau, la volatilisation, la biodégradation et l'adsorption. Ces processus causeront des modifications de la composition de ces substances UVCB avec le temps. Dans le cas des déversements sur le sol ou à la surface de l'eau, la photodégradation - un autre processus du devenir - peut également être important. Trois processus de météorisation - dissolution dans l'eau, volatilisation et biodégradation - conduisent habituellement à un appauvrissement des composés les plus facilement solubles, volatils et dégradables, et à l'accumulation de ceux les plus résistants à ces processus dans les résidus.

Tel que susmentionné (voir la section Propriétés physiques et chimiques), la solubilité et la pression de vapeur des composants d'un mélange différeront de celles de chaque composant pris séparément. Ces interactions sont complexes pour les UVCB, tels que les hydrocarbures pétroliers.

En raison de l'interaction complexe des composants au sein d'un mélange, qui a un impact sur leurs propriétés physico-chimiques et leur comportement, il est difficile de prévoir le devenir d'un mélange complexe. Par conséquent, afin de décrire de façon générale le devenir des goudrons de houille et de leurs distillats, nous avons étudié les propriétés physico-chimiques de structures représentatives de ces substances (Annexe 3 d'Environnement Canada 2015b).

Lorsque des goudrons de houille sont rejetés dans l'environnement, les composants les plus volatils comme le benzène et le naphtalène peuvent se volatiliser dans l'air, tandis que les composants solubles dans l'eau comme les crésols peuvent se dissoudre dans l'eau avec le temps. Les composés qui pénètrent dans l'air ou l'eau peuvent être transportés loin des sources. De plus, comme les goudrons de houille sont des substances plus denses que l'eau, ils se comportent comme des liquides denses en phase non aqueuse (LDPNA). Le goudron de houille rejeté dans l'eau devrait se retrouver au bas de la colonne d'eau, puis se déposer sur ou dans le lit de sédiments. Les composants les plus solubles présents dans le goudron de houille se dissoudront dans le milieu aqueux environnant ou s'infiltreront dans le lit de sédiments par l'intermédiaire de l'eau interstitielle. Le goudron de houille rejeté dans le sol demeurera probablement dans ce milieu, tandis que les composants volatils pourraient se déplacer vers le haut dans la matrice de sol, par l'intermédiaire des espaces d'air interstitiels, jusqu'à atteindre la surface et se dissiper dans l'air. Les composants les plus solubles dans l'eau pourraient se dissoudre dans l'eau interstitielle du sol et ainsi être transportés loin du goudron de houille.

Les huiles de goudron de houille, qui ont des points d'ébullition dans la gamme de 168 à 202 °C (tableau 3), devraient contenir les structures représentatives suivantes : naphtalène, phénols, crésols et xylénols. Les huiles de goudron de houille sont liquides à la température ambiante, ont une masse volumique légèrement inférieure à celle de l'eau (0,99 g/cm3), une solubilité dans l'eau allant de faible à modérée, soit de 2 à 60 mg/L, et une pression de vapeur élevée de 1 700 Pa (tableau 3). Par conséquent, elles se volatiliseront et se dissoudront également dans l'eau jusqu'à un certain point, en particulier leurs composants les plus solubles comme les phénols, les crésols et les xylénols, dont la solubilité dans l'eau va d'élevée à très élevée. Puisque ces structures représentatives ont des log Kco allant de faible à modérée, on les retrouvera principalement dans la colonne d'eau, et peu sorbées sur les sédiments. Leurs pressions de vapeur sont modérées, ce qui signifie qu'elles se volatiliseront jusqu'à un certain point.

En se basant sur la gamme de leurs points d'ébullition de 307 à 365 °C (tableau 4), il est à prévoir que les distillats supérieurs contiendront les structures représentatives phénanthrène, anthracène, benzo[e]pyrène, acridine, carbazole et dibenzothiophène, qui ont des points d'ébullition dans cette gamme. Les distillats supérieurs, qui sont solides à la température ambiante (tableau 4), ont une masse volumique légèrement supérieure à celle de l'eau (1,11 g/cm3), une pression de vapeur modérée de 1,1 Pa et une faible solubilité dans l'eau de 0,51 mg/L (tableau 4), ce qui signifie qu'ils se retrouveront au bas de la colonne d'eau et se volatiliseront dans une certaine mesure. Parmi les structures représentatives contenues dans les distillats supérieurs, la plupart ont de faibles valeurs de pression de vapeur et de solubilité dans l'eau, elles ne se volatiliseront ni ne se dissoudront donc rapidement. La plupart ont des log Kco élevés, ce qui signifie qu'ils auront tendance à se sorber sur la matière organique, comme celle qui est contenue dans les sols ou les sédiments.

Les produits de distillation, les huiles de goudron de houille et les distillats supérieurs de goudron de houille contiennent une proportion importante de composants plus volatils, dont le naphtalène et d'autres HAP de masse moléculaire faible, des composés aromatiques à un cycle, comme le benzène et l'éthylbenzène, et des composés phénoliques, comme le phénol et les crésols. Lorsqu'ils sont rejetés dans l'air ou le sol, les huiles de goudron de houille et les distillats supérieurs devraient libérer ces composants dans l'air par volatilisation. Le brai de goudron de houille haute température est composé principalement de HAP de MME. Ces HAP ont une faible volatilité et ne se volatiliseront pas beaucoup lorsque du brai sera rejeté dans l'air ou le sol. Les HAP de MME ont également une faible solubilité dans l'eau et ne s'y retrouveront donc pas beaucoup. Pour cette raison, on ne prévoit pas que le brai de goudron de houille haute température perde beaucoup de ses principaux composants par volatilisation ou dissolution lorsqu'il sera rejeté dans l'environnement. En raison de la masse volumique élevée du brai de goudron de houille, s'il est rejeté dans l'eau, il aura tendance à se déplacer vers le bas de la colonne d'eau et à se déposer sur le lit de sédiments. En raison des valeurs de log Kco élevées et du caractère planaire des HAP de MME qui sont ses principaux composants, il est probable que le brai de goudron de houille haute température aura tendance à s'absorber sur la fraction organique des sols et des sédiments.

D'après les valeurs élevées du log Kco des HAP de MME (gamme de 4,8 à 6,3) (Annexe 3 d'Environnement Canada 2015b), il est probable que lorsque ces substances seront rejetées dans l'eau, elles seront rapidement sorbées sur les solides en suspension et le lit de sédiments. En se basant sur leurs faibles constantes de Henry, la volatilisation depuis les eaux de surface ne devrait pas être un mécanisme important du devenir des HAP de MME. Bien que les HAP de MME aient une très faible solubilité dans l'eau (gamme de 0,00026 à 0,26 mg/L à 25 °C; Annexe 3 d'Environnement Canada 2015b), il peut y avoir une dissolution limitée et une certaine partie de la quantité totale rejetée devrait donc se retrouver dans la colonne d'eau. Cela a été confirmé par les travaux de Rostad et al. (1985), qui ont rapporté la présence de HAP de MME peu solubles à de faibles concentrations dans la fraction aqueuse d'échantillons d'eau souterraine contaminée par du goudron de houille.

Les HAP de MMF et la plupart des composants non-HAP du goudron de houille sont plus solubles dans l'eau que les HAP de MME et, lorsqu'ils sont rejetés dans ce milieu, on prévoit qu'ils resteront principalement dans la colonne d'eau. Les sédiments sont le principal réservoir environnemental des HAP à quatre cycles ou plus rejetés dans l'eau (Canada 1994). Il pourrait également se produire une certaine distribution dans les sédiments dans le cas des substances à faible solubilité et à coefficient de partage élevé (p. ex., le phénanthrène). De même, on prévoit une certaine volatilisation à partir des eaux de surface dans le cas des substances ayant des valeurs modérées à élevées de pression de vapeur et de constante de Henry (p. ex., des composés aromatiques comme le benzène, le naphtalène).

Hyun et al. (2010) ont rapporté que quand du goudron de houille se retrouve dans un plan d'eau, il se sépare en composants plus légers (p. ex., HAP de MMF), qui forment une nappe à la surface du plan d'eau, et en composants plus denses (p. ex., HAP de MME) qui migrent vers le bas de la colonne d'eau pour former des mélanges sédiments/goudron de houille. Au fil du vieillissement du goudron de houille dans les sédiments contaminés, divers solutés organiques présents dans le goudron sont rejetés à différentes vitesses, de telle sorte que les sédiments contaminés par le goudron de houille constituent une source de contamination à long terme du milieu aquatique (Hyun et al. 2010).

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8. Persistance et potentiel de bioaccumulation

En raison de la nature complexe des goudrons de houille et de leurs distillats, nous avons caractérisé la persistance et le potentiel de bioaccumulation d'une série de structures représentatives en se basant sur des données empiriques et/ou modélisées. Dans la présente section, nous traitons toutes les structures représentatives, tout en reconnaissant que leur proportion dans chaque substance individuelle de goudron de houille ou de distillat de goudron de houille varie grandement en fonction de la gamme des points d'ébullition de la substance. Par exemple, les huiles de goudron contiendront une proportion plus grande de composants de MMF, comme des composés aromatiques à un cycle et des HAP de MMF, tandis que les distillats supérieurs et le brai de goudron de houille contiendront une plus faible proportion de composants de MMF et une proportion plus grande de composants de MME, comme des HAP et des structures hétérocycliques.

Dans les sections suivantes, nous présentons un résumé des données empiriques et modélisées sur la persistance et la bioaccumulation. Des descriptions plus détaillées des données empiriques, ainsi que des données modélisées, sont présentées dans Environnement Canada (2015b).

8.1 Persistance dans l'environnement

La persistance d'une série de structures représentatives susceptibles d'être présentes dans les goudrons de houille et leurs distillats a été caractérisée en se basant sur des données empiriques et des données modélisées. Les descriptions des études empiriques, les résultats des modèles et la pondération de ces renseignements sont rapportés dans le document d'appui (Environnement Canada 2015b).

La plupart des constituants du goudron de houille, comme les HAP, les composés phénoliques (c.-à-d. les phénols, les crésols, les xylénols, les naphtols) et la plupart des substances hétérocycliques (c.-à-d. les composés aromatiques azotés, oxygénés et/ou soufrés, comme la quinoléine et le dibenzothiophène) se dégradent rapidement dans l'air (Environnement Canada 2015b) et ont une demi-vie dans l'atmosphère inférieure à 2 jours. Certaines substances font exception, le benzène, le toluène, l'éthylbenzène, la pyridine et le dibenzofurane, dont la demi-vie estimée dans l'atmosphère est supérieure à 2 jours (Environnement Canada 2015b). Elles peuvent donc être transportées dans l'atmosphère à grande distance vers des régions éloignées de leur source. En outre, de nombreux HAP comportant de trois à six cycles peuvent se sorber sur la matière particulaire dans l'atmosphère et donc être également transportés sur de grandes distances dans l'air (Arey et Atkinson 2003; Peters et al. 1995; AMAP 2004; Becker et al. 2006; Wang et al. 2010a, 2010b).

Pour ce qui est de la biodégradation dans l'eau, le sol et les sédiments, on prévoit que les structures représentatives suivantes devraient avoir une demi-vie supérieure à six mois dans l'eau et dans le sol et supérieure à un an dans les sédiments : carbazole, dibenzothiophène, dibenzofurane et tous les HAP à l'exception du naphtalène et du phénanthrène (Environnement Canada 2015b). On prévoit aussi que la quinoléine a une demi-vie supérieure à un an dans les sédiments.

8.2 Potentiel de bioaccumulationn

Le potentiel de bioaccumulation d'une série de structures représentatives du goudron de houille et de ses distillats a été caractérisé en se basant sur des données empiriques et/ou modélisées. Le facteur de bioaccumulation (FBA) est l'indicateur de choix pour évaluer le potentiel de bioaccumulation d'une substance, car le facteur de bioconcentration (FBC) peut ne pas tenir compte adéquatement du potentiel de bioaccumulation d'une substance dû au régime alimentaire, qui est le mécanisme prédominant pour les substances dont le log Koe est supérieure à environ 4,5 (Arnot et Gobas 2003).

En plus des données sur le FBC et le FBA pour les poissons, des données sur la bioaccumulation pour les espèces d'invertébrés aquatiques ont également été étudiées. Nous avons aussi tenu compte des facteurs d'accumulation biote-sédiments/sol (FABS), des facteurs d'amplification trophique (FAT) et des facteurs de bioamplification (FBA) pour caractériser le potentiel de bioaccumulation.

Les données empiriques et modélisées sur la bioaccumulation des principaux composants du goudron de houille, ainsi que la pondération de ces renseignments, sont rapportés dans le document Environnement Canada 2015b.

Dans l'ensemble, il existe des éléments de preuves empiriques et prédits constants qui indiquent que certains composants des goudrons de houille et de leurs distillats présentent un potentiel élevé de bioaccumulation. Pour les poissons, des FBC empiriques supérieurs à 5 000 L/kg de poids humide (p.h.) ont été calculés pour les HAP de MME comme le phénanthrène, l'anthracène, le fluoranthène et le pyrène, tandis que pour les invertébrés des FBC dépassant 5 000 L/kg (p.h.) ont été mesurés pour le phénanthrène, l'anthracène, le fluoranthène, le pyrène, le benzo[a]anthracène, le benzo[k]fluoranthène, le benzo[a]pyrène, le benzo[g,h,i]pérylène et le dibenz[a,h]anthracène (Environnement Canada 2015b). Les composants non-HAP du goudron de houille, y compris les hydrocarbures aromatiques monocycliques, les composés phénoliques et les composés hétérocycliques, ne présentent pas de facteur de bioaccumulation élevé (Environnement Canada 2015b). La plupart des composants HAP et non-HAP des goudrons de houille et de leurs distillats ne devraient pas être bioamplifiés dans les réseaux trophiques aquatiques ou terrestres, en grande partie en raison d'une combinaison de divers facteurs (métabolisme, faible efficacité d'assimilation par les aliments et dilution de la croissance) qui permet une vitesse d'élimination supérieure à la vitesse d'absorption par le régime alimentaire (Environnement Canada 2015b). Cependant, selon une étude (Harris et al.2011), certains HAP alkylés pourraient se bioamplifier dans le réseau trophique de l'outre de mer. Les FABS médians chez le poisson pour 16 HAP étaient tous inférieurs à un, ce qui correspond aux données indiquant un métabolisme efficace chez ces organismes. Il est possible que des FABS soient supérieures à un chez des invertébrés, étant donné qu'ils n'ont pas la même compétence métabolique que les poissons.

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9. Potentiel d’effets nocifs sur l'environnement

9.1 Évaluation des effets sur l’environnement

Il n'existe que quelques données sur l'écotoxicité du goudron de houille et du brai de goudron de houille, et aucune n'a été trouvée sur la toxicité des huiles de goudron et des distillats supérieurs. Il n'existe aussi que des données limitées sur les produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille.

9.1.1 Études sur les goudrons de houille

La toxicité aiguë du goudron de houille et du brai de goudron de houille a été déterminée pour le medaka, Oryzias latipes, et le cladocère, Daphnia magna (Tadokoro et al. 1991). Les valeurs de concentration létale médiane (CL50) de goudron de houille après 96 heures pour le medaka étaient de 7,33 à 12,1 mg/L (valeurs nominales) et les valeurs de CL50 après 48 heures pour le cladocère étaient de 4,44 à 11,2 mg/L (valeurs nominales). Bien qu'un taux de mortalité de 90 à 100 % ait été observé à la concentration testée maximale de brai de goudron de houille, des valeurs de CL50 aiguës n'ont pas été déterminées en raison de l'efficacité d'extraction extrêmement faible (c.-à-d. que la gamme des rapports de concentrations mesurées par rapport aux concentrations nominales dans la fraction d'eau était de 0,13 à 0,3 %). Une comparaison de la solution totale (parties dissoutes et insolubles des substances testées dans l'eau) par rapport au test avec la partie dissoute seulement a permis d'établir que les valeurs de toxicité les plus élevées étaient constamment observées lors du test avec la solution totale, suggérant que les précipités présents dans la solution totale peuvent se dissoudre graduellement dans l'eau du test ou peuvent être absorbés directement par les organismes testés (Tadokoro et al.1991.

Lors d'un test avec des sédiments totaux, un échantillon de goudron de houille météorisé prélevé dans le lit d'une rivière en aval d'une ancienne installation de gaz présentait une toxicité aiguë pour les embryons et les larves d'esturgeon à museau court, Acipenser brevirostrum, causant une mortalité des embryons et des larves de 95 % après 21 jours d'exposition (Kocan et al. 1996). Des impacts similaires n'ont pas été constatés après exposition à des élutriats préparés à partir des sédiments, ce qui a mené les chercheurs à conclure que les effets nocifs observés étaient le résultat d'un contact direct avec les sédiments contaminés plutôt que de l'exposition aux hydrocarbures solubles. Les auteurs ont noté que des aspects du cycle de vie de l'esturgeon, comme le comportement fouisseur des juvéniles et les habitudes d'alimentation benthique des juvéniles et des adultes, accroissaient la probabilité d'un contact physique avec les sédiments et, donc, la probabilité d'une exposition au goudron de houille présent dans ceux-ci. Cette étude a également permis de constater que le goudron de houille qui avait été submergé dans les sédiments pendant 40 à 140 ans conservait sa toxicité pour les premiers stades de vie de l'esturgeon, suggérant que l'exposition continue aux sédiments pourrait mener à un déclin de la population d'esturgeons, en raison du succès moindre de la reproduction.

Des sédiments de cours d'eau prélevés à proximité d'un ancien site d'une compagnie de gaz et contaminés par des résidus de goudron de houille ont causé une réduction importante du nombre de cellules de l'algue verte, Pseudokirchneriella subcapitata, et un accroissement de la mortalité chez Daphnia magna et chez le moucheron, Chironomus tentans (Oberholster et al. 2005). Des tests standards sur des sédiments totaux pendant 48 heures ou 10 jours ont respectivement été réalisés sur D. magna et C. tentans. Le test sur les algues consistait en un test de criblage standard de 96 heures avec de l'eau interstitielle filtrée à 100 % (non diluée), prélevée dans les sédiments du site testé. Le dénombrement des cellules algales était environ 50 % plus faible dans les sédiments recueillis près du site gazier que celui des cellules présentes dans les sédiments prélevés sur des sites témoins à proximité, tandis que le taux de survie de Daphnia et des moucherons était réduit de 40 à 100 % su le site testé (estimation d'après les données graphiques). Les preuves de toxicité du composant du goudron de houille soluble dans l'eau et du résidu de goudron de houille lui-même indiquent que ces deux substances peuvent produire des effets nocifs sur les espèces  présentes dans la colonne d'eau ou les sédiments.

9.1.2 Études sur les produits d’étanchéité à base de goudron de houille

Bryer et al. (2006) ont étudié la survie et la croissance du dactylèthre, Xenopus laevis, dont les embryons ont été exposés pendant 52 jours à une parmi quatre concentrations aqueuses nominales de HAP totaux (HAPT; somme de 16 HAP) provenant de produit d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille (PEPBGH). Les traitements ont été préparés en ajoutant des flocons de PEPBGH séchés à de l'eau du robinet conditionnée. Les concentrations nominales de HAPT ont été estimées en se basant sur la quantité maximale théorique de HAPT contenue dans les PEPBGH. Une mortalité complète a été constatée à la concentration maximale de traitement de 300 ppm de HAPT (concentration nominale) au jour 6 de l'étude, et des taux de croissance réduits ont été observés chez les groupes exposés à 3 et 30 ppm de HAPT (concentrations nominales). À la fin de l'étude, le groupe ayant reçu la dose faible avait atteint un stade de croissance équivalent à celui des témoins (c.-à-d. qu'ils s'étaient métamorphosés), mais aucun des animaux restants ayant reçu la dose médiane n'avait atteint le stade de la métamorphose. Les auteurs ont conclu que les dactylèthres exposés à une concentration de 3 ppm ou plus de HAPT totaux provenant de PEPBGH prenaient plus de temps à éclore, étaient plus petits et leur croissance était retardée.

Chez des tritons verts adultes, Notophthalmus viridescens, exposés à des concentrations de 15 à 1 500 mg de PEPBGH séché/kg p.s. de sédiments (concentrations nominales) pendant 28 jours, on a constaté une diminution importante de la capacité à se redresser à toutes les concentrations testées, ainsi qu'une activité moindre des enzymes hépatiques aux concentrations de 125 mg/kg p.s. (concentrations nominales) et supérieures (Bommarito et al. 2010a). Les capacités associées au réflexe de redressement comprennent la cognition (c.-à-d. que l'animal reconnaît ce qui est en haut et ce qui est en bas), la force musculaire et la coordination. Par conséquent, une réduction du réflexe de redressement pourrait se traduire par un taux de survie moindre s'il y avait un effet négatif sur la capacité de saisir des aliments ou d'échapper à des prédateurs (Bommarito et al. 2010a). La réduction observée de l'activité enzymatique a été considérée comme une indication possible de dommages hépatiques chez les animaux exposés.

Une étude similaire a été réalisée sur des larves de la salamandre maculée, Ambystoma maculatum, exposées à des concentrations de produits d'étanchéité séchés à raison de 60, 280 et 1 500 mg/kg p.s. dans des sédiments (Bommarito et al. 2010b). Aucune mortalité n'a été constatée pendant l'expérience de 28 jours. Cependant, des diminutions du taux de croissance et de la capacité de natation (vitesse, distance et durée), fonction de la dose, a été observée à toutes les doses. Ces effets pourraient avoir des impacts négatifs sur la capacité des salamandres à saisir des proies ou à échapper à des prédateurs (Bommarito et al. 2010b).

Des effets nocifs sur les communautés de macro-invertébrés benthiques d'eau douce ont également été rapportés après exposition à des produits d'étanchéité à base de goudron de houille. Scoggins et al. (2007) ont rapporté une diminution importante de la santé des communautés de macro-invertébrés benthiques vivant en aval de terrains de stationnement sur lesquels on avait appliqué des PEPBGH, effets mesurés au moyen de divers indices biologiques comme la masse volumique et la richesse des espèces (en nombre de taxons), les changements dans l'abondance des diverses espèces (un effet attribuable aux différences de tolérance parmi les espèces) et la modification de la dominance entre les espèces. Chez les communautés en aval, on a constaté une diminution de la densité et de la richesse en espèces allant jusqu'à 50 %, par rapport à des communautés benthiques similaires situées en amont des terrains de stationnement. On a également observé des modifications dans la dominance et l'abondance des espèces.

Bryer et al. (2010) ont étudié les effets de PEPBGH sur une communauté de macro-invertébrés benthiques d'eau douce en exposant les organismes vivant dans les sédiments à quatre groupes de traitement de produits d'étanchéité à des concentrations de HAPT (total de 16 HAP d'intérêt prioritaire de l'EPA; EPA 2013) de 0,1, 7,5, 18,4 et 300 mg/kg p.s. À la fin de la période d'exposition de 24 jours, l'abondance totale et le nombre de taxons avaient grandement diminué chez le groupe ayant reçu la dose la plus élevée, par rapport à un groupe témoin. On a également constaté des modifications dans l'abondance des diverses espèces, considéré comme un indicateur de la tolérance des espèces aux substances testées. Ces résultats confirment que les PEPBGH contiennent des HAP biodisponibles, qui peuvent altérer les communautés benthiques et avoir un effet nocif sur les organismes aquatiques.

9.1.3 Toxicité des classes de composants de goudron de houille de type HAP et non-HAP

La plupart des effets nocifs associés à l'exposition aux goudrons de houille et à leurs distillats sont attribués aux HAP présents en tant que principaux composants de ces substances. Certains composants non-HAP peuvent également contribuer à leur toxicité, particulièrement lorsqu'ils sont présents en proportions plus élevées, comme dans le cas des huiles de goudron de houille et des distillats supérieurs. Dans les deux sections suivantes, nous présentons un aperçu général de la toxicité des principaux composants (HAP et non-HAP) des goudrons de houille et de leurs distillats. Les valeurs des paramètres retenus pour l'écotoxicité pour les structures représentatives des HAP et des non-HAP sont données dans les tableaux du document d'Environnement Canada (2015c).

9.1.4 Toxicité des HAP

La toxicité des HAP a été bien étudiée, et c'est encore un domaine de recherche actif, la majeure partie de l'information étant disponible dans la littérature publiée. Des résumés exhaustifs sur la toxicité des HAP se trouvent dans diverses évaluations de synthèse, par exemple Canada (1994), OMS (1998), Douben (2003) et Commission européenne (2008).

La toxicité des HAP se manifeste par divers mécanismes, notamment la narcose, la mutagénèse et/ou la cancérogénèse, la toxicité pour la reproduction, la perturbation de la croissance et du développement, ainsi que la perturbation des fonctions hormonales et immunologiques (Uthe 1991; Den Besten et al.2003; Payne et al. 2003). Certains HAP sont phototoxiques, produisant des effets nocifs par photosensibilisation (production d'un oxygène singulet réactif qui endommage les cellules) ou par photomodification (formation de nouveaux composés, habituellement par des mécanismes d'oxydation, qui ont des effets toxiques) (Ankley et al. 2003; Commission européenne 2008). La métabolisation de certains HAP, comme le benzo[a]pyrène, peut provoquer la formation de métabolites plus toxiques que le composé parent. On a également constaté que les HAP ou leurs métabolites peuvent interagir de manière synergique avec d'autres contaminants de l'environnement, notamment certains métaux, ce qui conduit à une toxicité accrue (Babu et al. 2001; Xie et al. 2006). Les HAP de masse moléculaire faible ayant des structures à deux ou trois cycles sont plus susceptibles d'avoir une toxicité aiguë et d'être non cancérogènes, tandis que les HAP de masse moléculaire élevée ayant quatre cycles aromatiques ou plus ne sont généralement pas aussi toxiques, mais présentent un potentiel cancérogène plus élevé (Neff 1979; Moore et Ramamoorthy 1984; Goyette et Boyd 1989). Pour ce qui est de la toxicité pour les organismes aquatiques, on prévoit que les HAP ont un mode d'action narcotique, et par conséquent, on prévoit que leur toxicité est additive (Di Toro et al.2000).

La plupart des HAP présents comme composants principaux des goudrons de houille et leurs distillats sont très dangereux pour les organismes aquatiques (p. ex., valeurs CL/CE50aiguës inférieur(e) u égal(e) à 1,0 mg/L et/ou concentrations sans effet observé (CSEO) chroniques inférieur(e) u égal(e) à 0,1 mg/L (Canada 1994; OMS 1998; Douben 2003; Commission européenne 2008). En outre, certains composants HAP peuvent avoir des effets nocifs chez les espèces terrestres, y compris une toxicité aiguë chez les bactéries nitrifiantes du sol et réduire grandement la croissance ou la reproduction chez des invertébrés et des plantes terrestres (Douben 2003; Commission européenne 2008).

9.1.5 Toxicité des composants non-HAP

De nombreux composants non-HAP des goudrons de houille et de leurs distillats sont plus solubles dans l'eau que les HAP et, avec leur valeur modérée de coefficient de partage octanol-eau, il est probable que ces composants sont plus biodisponibles pour les organismes. Ils peuvent également être mobiles dans l'environnement, avec la possibilité de migrer loin de la source de contaminants (Gray 1984).

Les effets aigus à court terme sont probablement la principale préoccupation associée aux composants non-HAP volatils et solubles dans l'eau, car, à moins que le dépôt de la substance contenant le goudron de houille ne soit frais ou continu, on peut s'attendre à ce que les concentrations de ces substances auxquelles les organismes sont exposés diminuent rapidement par dissipation et/ou dégradation. Il y a toutefois une exception : la contamination des eaux souterraines, où les vitesses de biodégradation et les possibilités de perte par volatilisation sont grandement réduits (Irwin et al. 1997). En outre, la toxicité aiguë de certains composants non-HAP peut avoir un effet nocif sur les communautés microbiennes, ce qui réduit les vitesses de biodégradation pour tous les composants des goudrons de houille (Gray 1984).

Dans le tableau 6, nous présentons un résumé des gammes des paramètres de toxicité  pour chacune des principales classes chimiques des composants non-HAP. Ces gammes sont basées sur les paramètres retenus pour chaque classe, tel que décrit dans Environnement Canada (2015c), et ne représentent pas toutes les données écotoxicologiques disponibles pour les substances faisant partie du groupe. Par conséquent, les gammes présentées dans le tableau 6 donnent les tendances générales pour les classes chimiques afin de permettre une comparaison qualitative de l'écotoxicité de ces classes.

Tableau 6. Résumé des données écotoxicologiques pour les principaux composants non-HAP des goudrons de houille et de leurs distillats
Classe chimique Type de test Type d'organisme Gamme du paramètreNotes de bas de page Tableau 6[a].4
HAMNotes de bas de page Tableau 6[b].1 Aigu PélagiqueNotes de bas de page Tableau 6[c].1 0,72-86 mg/L
HAM Chronique Pélagique 3,9-41 mg/L
HAM Aigu BenthiqueNotes de bas de page Tableau 6[d] 9,5-100 mg/LNotes de bas de page Tableau 6[e]
HAM Chronique SolNotes de bas de page Tableau 6[f] 3-835 mg/kg p.s. sol
Substances phénoliquesNotes de bas de page Tableau 6[g] Aigu Pélagique 0,20-supérieur(e) à 99 mg/L
Substances phénoliques Chronique Pélagique 0,07-175 mg/L
Substances phénoliques Aigu Benthique 0,85-187 mg/Le
Substances phénoliques Chronique Sol 67-472 mg/kg p.s. sol
Substances hétérocycliquesNotes de bas de page Tableau 6[h] Aigu Pélagique 0,11-575 mg/L
Substances hétérocycliques Chronique Pélagique 0,18-11 mg/L
Substances hétérocycliques Aigu Benthique 0,07-182 mg/Le
Substances hétérocycliques Chronique Sol 23-supérieur(e) à 4 000 mg/kg p.s. sol

Les hydrocarbures aromatiques monocycliques (HAM) ont habituellement une toxicité faible à modérée pour les organismes terrestres et aquatiques, la plupart des valeurs de CE/CL50 chroniques et aiguës pour les organismes aquatiques étant dans la gamme allant de 1 à 100 mg/L, et la plupart des valeurs chroniques pour les organismes terrestres étant habituellement dans la gamme allant de 50 à 100 mg/kg p.s. de sol (tableau 6; Environnement Canada 2015c).

Les composés phénoliques ont une toxicité légèrement plus élevée que les HAM, bien que la plupart des valeurs des paramètres de toxicité aiguë ou chroniques pour les organismes aquatiques se situent dans la gamme de 1 à 10 mg/L (Environnement Canada 2015c). Cependant, certaines espèces présentent une sensibilité relativement élevée aux composés phénoliques. Par exemple, on a obtenu une CL50 sur 96 heures de 0,20 mg/L chez le mysidacé, Americamysis bahia, exposé au napht-1-ol (Union Carbide 1986) et chez la truite arc-en-ciel, Oncorhynchus mykiss, on a obtenu lors d'une étude de 27 jours des valeurs respectives de CL50 de 0,15 et 0,07 mg/L pour le phénol et le napht-2-ol (Black et al.1983). Les valeurs des paramètres de toxicologie pour les organismes terrestres pour les composés phénoliques sont comparables à celles pour les HAM, les valeurs les plus faibles étant dans la gamme de 50 à 100 mg/kg p.s. de sol (Environnement Canada 2015c).

Les composés hétérocycliques ont généralement une toxicité aiguë et chronique relativement faible (p. ex., les valeurs des paramètres pour les organismes aquatiques sont dans la gamme de 1 à 100 mg/L; Environnement Canada 2015c). Cependant, on constate également une sensibilité marquée de certaines espèces à des membres de cette classe chimique. Des CL50 aiguës (96 heures) pour le tête-de-boule, Pimephales promelas, de 0,44 mg/L (Millemann et al. 1984) et de 0,93 mg/L (Brooke 1991) ont respectivement été obtenues pour la quinoléine et le carbazole. Black et al. (1983) ont rapporté des CL50 sur 7 jours pour l'achigan, Micropterus salmoides, et sur 27 jours pour la truite arc-en-ciel, Oncorhynchus mykiss, respectives de 1,02 et 0,32 mg/L, après que les poissons aient été exposés à de l'acridine, tandis que chez les algues vertes, les CE50 pour la croissance après exposition à l'acridine étaient de 0,27 à 0,90 mg/L pour Pseudokirchneriella subcapitata (Blaylock et al.1985; Dijkman et al. 1997) et de 0,32 à 0,41 mg/L pour Scenedesmus acuminatus (Van Vlaardingen et al.1996). On constate une corrélation entre l'augmentation du potentiel toxique et l'augmentation du nombre de cycles aromatiques, de sorte que la quinoléine, avec deux cycles, est beaucoup moins toxique que l'acridine, qui en compte trois. Cette augmentation de toxicité est probablement attribuable à la lipophilie accrue de la molécule, ce qui facilite la biodisponibilité et le potentiel d'absorption (Black et al. 1983; Millemann et al. 1984; Bleeker et al. 1998). En outre, certaines substances hétérocycliques comme l'acridine et la quinolone peuvent produire des effets nocifs par des mécanismes comme la toxicité pour la reproduction, la toxicité photo-induite et/ou la transformation métabolique en produits de plus grande activité biologique pouvant causer une toxicité encore plus grande (Bleeker et al. 2002).

9.1.6 Calcul de valeurs critiques de toxicité

Les mélanges complexes, comme les goudrons de houille et leurs distillats, ne peuvent être analysés dans les milieux de l'environnement. Par conséquent, on analyse des composants de ces mélanges, comme les HAP, comme étant représentatifs du mélange complet, car ce sont des composants importants des goudrons de houille et de leurs distillats. Pour ces raisons, les valeurs critiques de toxicité (VCT) utilisées pour évaluer le risque posé à l'environnement par les goudrons de houille et de leurs distillats sont basées sur celles des HAP.

En 1994, Environnement Canada et Santé Canada ont établi, dans le cadre d'une évaluation, que les HAP satisfont aux critères de « toxicité » définis dans la Loi canadienne sur la protection de l'environnement (LCPE) (Canada 1994). En se basabt sur cette décision, les HAP ont été ajoutés à l'Annexe 1 de la LCPE (c.-à-d. la Liste des substances toxiques) et les principales sources de HAP d'origine anthropique, comme les alumineries et les aciéries, sont maintenant assujetties à des mesures de gestion du risque. En réponse à ce besoin en gestion du risque, le Conseil canadien des ministres de l'Environnement (CCME) a élaboré des Recommandations canadiennes pour la qualité de l'environnement pour les HAP pour les organismes aquatiques, les organismes vivant dans les sédiments ou les sols (CCME 1999a, 1999b, 2010) (tableau 7).

Les Recommandations canadiennes pour la qualité de l'environnement (RCQE) formulées par le CCME ont été utilisées pour déterminer les VCT pour les organismes aquatiques et ceux vivant dans les sédiments ou le sol (tableau 7). Le CCME a établi des recommandations pour 9 HAP pour la vie aquatique (CCME 1999a), pour 12 HAP pour la qualité des sédiments (CCME 1999b) et pour 15 HAP pour la qualité des sols (CCME 2010). Comme les valeurs des RCQE ont été établies afin de protéger la faune à long terme, ces valeurs sont également utilisées pour établir les concentrations estimées sans effet (CESE) à des fins d'évaluation des risques, sans utiliser de facteurs d'application.

Tableau 7. Recommandations canadiennes pour la qualité de l'environnement pour les HAP dans l'eau, les sédiments et les sols (CCME 1999a, 1999b, 2010)
HAP Recommandation pour la qualité de l'eau douce
(μg/L)Notes de bas de page Tableau 7[a].5
Recommandation pour la qualité des sédiments
(mg/kg p.s.)a,Notes de bas de page Tableau 7[b].2
Recommandation pour la qualité des solsNotes de bas de page Tableau 7[c].2
(mg/kg p.s.)
Acénaphtène 5,8 0,00671 0,28Notes de bas de page Tableau 7[d].1
Acénaphtylène s.o. 0,00587 320d
Anthracène 0,012 0,0469 2,5
Benz(a)anthracène 0,018 0,0748 (M);
0,0317 (E)
0,1Notes de bas de page Tableau 7[e].1
Benzo[a]pyrène 0,015 0,0888 (M);
0,0319 (E)
0,7e
Benzo[b]fluoranthène s.o. s.o. 0,1e
Benzo[k]fluoranthène s.o. s.o. 0,1e
Chrysène s.o. 0,108 (M);
0,0571 (E)
6,2Notes de bas de page Tableau 7[f].1
Dibenz[a,h]anthracène s.o. 0,00622 0,1e
Fluoranthène 0,04 0,113 (M);
0,111 (E)
50)
Fluorène 3 0,0212 0,25e
Indéno[1,2,3-c,d]pyrène s.o. s.o. 0,1e
Naphtalène 1,1, 1,4Notes de bas de page Tableau 7[g].1 0,0346 0,013d
Phénanthrène 0,4 0,0867 (M);
0,0419 (E)
0,046d
Pyrène 0,025 0,153 (M);
0,053 (E)
0,1e
2-Méthylnaphtalène n.d. 0,020 n.d.

9.2 Évaluation de l'exposition de l'environnement

9.2.1 Portée de l'évaluation de l'exposition de l'environnement

Comme les goudrons de houille et leurs distillats sont des mélanges complexes qui ne peuvent être facilement analysés, on s'est basé sur les émissions de HAP (les principaux composants des goudrons de houille et de leurs distillats) par les sources associées au goudron de houille pour évaluer le potentiel d'exposition de l'environnement aux goudrons de houille et à leurs distillats.

En se basant sur les renseignements ayant trait aux rejets des composants HAP des goudrons de houille et de leurs distillats dans l'environnement, on a déterminé que trois scénarios d'exposition représentent le risque le plus élevé de rejets dans l'environnement, et des scénarios d'exposition quantitative ont été élaborés à partir de ceux-là. Le premier scénario porte sur le dépôt de HAP sur le sol à la suite de rejets dans l'air par la seule raffinerie de goudron de houille au Canada; le deuxième scénario porte sur les rejets par cette raffinerie dans le réseau d'égouts; le troisième scénario examine les rejets associés à l'application de PEPBGH.

Dans le présent rapport, les concentrations de HAP dans l'air résultant des activités industrielles associées à la production, au raffinage ou au transport de goudron de houille ne sont pas examinées dans le contexte des effets sur l'environnement, ces émissions étant considérées comme ne posant principalement un risque pour la santé humaine. Un rapport du groupe de travail sur les HAP de la Commission européenne, qui avait examiné la nécessité d'établir des normes pour les HAP afin d'assurer la qualité de l'air, indiquait ce qui suit : « Il ne semble pas y avoir un corpus de données indiquant qu'il existe un effet important sur la faune non humaine, [ou] la flore… nécessitant l'établissement d'objectifs pour la qualité de l'air ambiant autres que ceux qui sont établis pour assurer la protection de la santé humaine » [Traduction] (Commission européenne 2001).

9.2.2 Rejets par l'industrie

9.2.2.1 Rejets atmosphériques se déposant sur le sol

Le dépôt de HAP provenant de goudrons de houille et de leurs distillats sur le sol dans la région de Hamilton (Ontario) suite à des émissions atmosphériques par la seule raffinerie de goudron de houille au Canada, a été étudié en tant que voie d'exposition potentielle de l'environnement, ce dont traite cette section. Les substances les plus préoccupantes dans les goudrons de houille - les HAP - ont pour la plupart une volatilité négligeable, exception faite du naphtalène et du phénanthrène, qui sont modérément volatils. Une fois dans l'atmosphère, les HAP peuvent en être éliminés par dépôt humide ou sec dans l'eau ou sur le sol (Canada 1994). On doit noter que les HAP, ainsi que les autres composants des goudrons de houille et de leurs distillats provenant des industries de production et de raffinage du goudron de houille, peuvent se déposer également dans le lac Ontario, contribuant ainsi à la charge de pollution de ce lac, bien que cela n'ait pas été évalué quantitativement pour le présent rapport.

Les goudrons de houille et leurs distillats contribuent tous aux rejets de HAP par la raffinerie de goudron de houille. Le dépôt de certains HAP sur le sol, dû aux émissions atmosphériques dans la région de Hamilton par la raffinerie de goudron de houille, a été modélisé. Cette raffinerie est située près du port de Hamilton, sur les rives du lac Ontario. Les émissions atmosphériques annuelles de naphtalène, de phénanthrène et d'acénaphtène (les rejets de HAP les plus importants), tels que déclarées à l'Inventaire national des rejets de polluants en 2012 (INRP 2014), ont été converties en vitesses d'émission dans l'hypothèse que cette installation fonctionne 24 heures/jour, 365 jours/année. La vitesse maximale de dépôt sur le sol pour une année résultant des émissions atmosphériques de HAP a ensuite été modélisée au moyen du programme AERMOD (2009) pour une superficie à environ 1 km en aval de l'installation, en se basant sur des données atmosphériques pendant quatre ans. Les vitesses de dépôt par un an ont ensuite été converties en concentrations dans les sols après 10 années de dépôt à cette vitesse, au moyen d'un chiffrier basé sur les travaux de Baes et Sharp (1983), de l'EPA (1999) et de l'ECHA (2012) :

Cs = D [1,0 - e-kt] / Zs·Bd·k

avec

C s = 
concentration de la substance dans le sol après la période totale de dépôt (μg/g)
100 = 
facteur de conversion d'unités ([10 6μg/g/[10 4cm 2/m 2])
D = 
dépôt annuel sur le sol (g/m 2)
k = 
constante de perte dans le sol (an -1)
t = 
temps total de dépôt (années)
Z s = 
profondeur de mélange dans le sol (cm)
B d = 
masse volumique apparente du sol (g/cm 3)

Le calcul a tenu compte des pertes dues à la biodégradation et aux processus physiques comme la lixiviation dans le sol, le ruissellement et la volatilisation. Les constantes de perte dans le sol sont basées sur les demi-vies moyennes dans le sol pour les HAP, estimées par Mackay et al. (1992).

Les résultats de cette analyse sont présentés à la section 9.3.1.

9.2.2.2 Rejets dans l'eau

Toute l'eau de procédé et les effluents générés par le stockage du goudron de houille, les précipitations et autres traitements à la raffinerie de goudron de houille sont recueillis et traités afin qu'ils soient conformes aux limites de rejet dans les égouts des règlements de la ville de Hamilton, Ontario (City of Hamilton 2013).

Les limites pertinentes établies par la ville de Hamilton pour les rejets dans les égouts, pour divers composants des substances associées au goudron de houille, sont indiquées dans le tableau 8. On présume que ces limites sont des concentrations maximales pour chaque composant trouvé dans les effluents de la raffinerie de goudron de houille, et elles sont utilisées pour calculer les concentrations de chaque composant dans les eaux usées qui entrent dans l'usine de traitement des eaux usées (UTEU) de l'avenue Woodward à Hamilton (tableau 8), selon l'équation suivante :

C1 x V1 = C2 x V2

ou

C2 = C1 x V1 / V2

avec :

C 1 = 
concentration limite de rejet pour le composant;
C 2 = 
concentration maximale estimée dans le milieu aquatique pour le composant, après dilution dans le système d'égouts (c.-à-d. la concentration dans l'influent de l'UTEU)
V 1 = 
volume quotidien moyen de rejets dans le réseau d'égouts par la raffinerie de goudron de houille (311 m 3/j) (courriel de la ville de Hamilton, Services de surveillance de l'environnement et d'application de la loi, à la Division d'évaluation de l'environnement, 2013, source non référencée);
V 2 = 
débit quotidien moyen de l'UTEU de l'avenue Woodward (278 146 m 3/j) (Environnement Canada 2013)
Tableau 8. Concentrations maximales estimées dans le milieu aquatique des composants du goudron de houille rejetés par la raffinerie de goudron de houille dans le réseau d'égouts, par rapport aux Recommandations canadiennes pour la qualité des eaux
Paramètre Limites de rejet dans les égouts de la ville de
Hamilton (Ontario), µg/L
Concentrations maximales estimées dans le milieu aquatique provenant de la raffinerie de goudron de houille,
dans les influents de l'UTEU, µg/L
Recommandations du CCME
Notes de bas de page Tableau 8[a].6, µg/L
Composés phénoliques 1000 1,1 4Notes de bas de page Tableau 8[b].3
Benzène 10 0,011 370
Éthylbenzène 160 0,18 90
Toluène 16 0,018 2
Xylènes totaux 1400 1,5 s.o.Notes de bas de page Tableau 8[c].3
HAP totaux 5 0,0056 s.o.Notes de bas de page Tableau 8[d].2

9.2.3 Rejets associés à l'utilisation de produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille (PEPBGH)

Les PEPBGH contiennent un ou plusieurs goudrons de houille et leurs distillats. Comme les concentrations des substances de goudron de houille ne peuvent être mesurées directement dans l'environnement, car il s'agit d'une substance UVCB, on se base sur les HAP, qui sont les principaux constituants du goudron de houille, pour évaluer l'exposition de l'environnement.

9.2.3.1 Données sur les déversements

Il y a eu 26 déversements déclarés de « goudron », de « mélange de goudron et d'eau », de « produit de calfeutrage à base de goudron », de « produit d'étanchéité pour entrée d'auto », d'« agent d'étanchéité pour asphalte », d'« agent d'étanchéité (non spécifié ailleurs (NSA)) » et de « distillats de goudron de houille (NSA) » sur le sol ou dans les eaux de surface en Ontario au cours des cinq années allant de 2008 à 2012 (Ontario 2013), pour un total de 2 534 L (les déversements causés par les travaux des compagnies de toiture ne sont pas inclus dans ce total, à la différence des déversements totaux indiqués à la section Rejets, car nous traitons ici seulement des déversements présumés de PEPBGH). Ces rejets représentent en moyenne 5,2 déversements/an et 500 L/an. Ces produits peuvent, mais pas nécessairement, contenir du goudron de houille et/ou leurs distillats. Diamond Environmental Group (2011) a trouvé que 23 % des entrées d'auto échantillonnées dans la région de Toronto étaient recouvertes de PEPBGH. En appliquant cette estimation aux données sur les déversements, on estime que les PEPBGH représenteraient environ 1,2 déversement/an, pour un volume d'environ 120 L/an. Ces valeurs doivent être considérées comme des estimations maximales, car l'échantillonnage dans l'étude réalisée par Diamond Environmental Group (2011) était biaisé puisqu'il portait sur les entrées d'auto et les terrains de stationnement qui semblaient avoir reçu un enduit d'étanchéité (lettre envoyée par courriel par M. Diamond à la Division de l'évaluation environnementale, Environnement Canada, 2014, source non référencée). De même, seulement 13 des déversements enregistrés dans la base de données sur les déversements de l'Ontario indiquaient qu'il s'agissait de produits d'étanchéité pour asphalte, de produits d'étanchéité pour entrée d'auto ou de produits d'étanchéité (NSA); sauf une exception, les 13 autres déversements étaient « du goudron de houille » et des « mélanges de goudron et d'eau », ce qui représente probablement une fraction moindre encore de produits à base de goudron de houille, car bon nombre étaient probablement associés à des travaux de construction ou d'entretien de routes, pour lesquels on n'utilise pas de PEPBGH (voir la section Utilisations).

9.2.3.2 Rejets de PEPBGH dans l'eau

D'après l'utilisation des PEPBGH au Canada (voir la section Utilisations), le ruissellement des eaux pluviales depuis les zones pavées recouvertes de PEPBGH devrait pénétrer dans le milieu aquatique. Deux études pertinentes pour les conditions canadiennes ont été trouvées. Watts et al. (2010a, 2010b) et Rowe et O'Connor (2011) ont mesuré les concentrations de HAP dans le ruissellement d'eaux pluviales recueilli à partir de terrains de stationnement enduits de PEPBGH, dans les États du New Hampshire et du New Jersey, respectivement, où les conditions sont présumées similaires à celles qui prévalent dans certaines villes canadiennes. De plus, Watts et al. (2010a, 2010b) ont mesuré les concentrations de HAP dans les eaux de ruissellement provenant de terrains de stationnement traités, et dans des sédiments en aval des terrains de stationnement, dans une baissière et une zone humide proche, pendant 855 jours. 

Watts et al. (2010a, 2010b) ont obtenu des concentrations maximales de HAP beaucoup plus élevées dans les eaux de ruissellement pluviales (642 et 5 890 μg/L, dans deux terrains différents) que lors de l'étude de Rowe et O'Connor (2011) (concentrations maximales de 288 μg/L). Cela peut être attribuable au fait que sur le terrain de stationnement étudié par Rowe et O'Connor (2011), on avait appliqué une seule couche de PEPBGH, tandis que deux couches avaient été utilisées sur le terrain étudié par Watts et al. (2010a). Les fabricants de PEPBGH recommandent que l'on applique deux couches (Rowe et O'Connor 2011). Par conséquent, les données de Watts et al. (2010a, 2010b) ont été utilisées pour élaborer le scénario d'exposition du milieu aquatique décrit ci-dessous.

Les concentrations de HAP ont été mesurées sous forme de concentrations total dans l'eau, bien que Watts et al.(2010a, 2010b) aient également mesuré les concentrations dissoutes dans certains échantillons filtrés. Les concentrations de HAP totaux couvraient les 16 HAP polluants jugés prioritaires par l'EPA (EPA 2013) dans chaque étude, bien que Watts et al. aient également analysé 46 HAP dans certains échantillons d'eau et de sédiments (UNHSC 2010). Les concentrations de HAP dans le sous-ensemble d'échantillons filtrés  étaient de 41 à 98 % inférieures aux concentrations dans les parties non filtrées, ce qui montre que les HAP ont tendance à se répartir entre la phase aqueuse et la matière particulaire.

Dans les études de Watts et al. (2010a, 2010b) et de Rowe et O'Connor (2011), les concentrations de HAP totaux les plus élevées ont été observées initialement dans les eaux de ruissellement après la première pluie, qui avait eu lieu à peu près une journée après l'application des PEPBGH. Après la deuxième pluie, les concentrations de HAP totaux avaient diminué de plus de la moitié dans chaque cas.

En utilisant le facteur d'émission aquatique publié par Watts et al. (2010a), des estimations réalistes ont été faites de la masse de HAP qui serait transférée dans les eaux de ruissellement urbaines, sur une base annuelle, suite de l'application de PEPBGH dans 10 centres urbains au Canada, dont six grandes agglomérations, deux de taille moyenne et deux petites. On a présumé de manière prudente que toutes les eaux de ruissellement se retrouvaient dans le réseau des eaux pluviales et dans les plans d'eau en aval sans aucun traitement. Dans de nombreuses villes canadiennes, il existe encore d'anciens réseaux d'égouts combinés, dans lesquels les eaux pluviales et les eaux usées sont acheminées vers le système de traitement des eaux usées. Cependant, lorsque les précipitations sont intenses, ces systèmes peuvent être incapables de traiter toutes les eaux pluviales et les eaux usées, de sorte qu'une partie de l'écoulement n'est pas traitée, mais est acheminée directement vers les plans d'eau.

On doit noter que les HAP alkylés peuvent représenter une partie importante de la masse totale de HAP dans les PEPBGH, comme le démontrent les données sur le ruissellement obtenues par Watts et al. (2010b), qui ont analysé 46 HAP, dont des fluorènes, des phénanthrènes et des naphtalènes alkylés. Nous ne traiterons plus, dans la présente évaluation, de ces HAP alkylés, car aucune Recommandation canadienne pour la qualité de l'environnement n'a été élaborée pour ces substances (exception faite du 2-méthylnaphtalène). Cependant, c'est un fait connu que tous les HAP contribuent de manière additive à la toxicité.

Les données suivantes ont été utilisées pour les estimations. Environ 15 500 tonnes au plus de PEPBGH sont vendues chaque année au Canada (seuil maximal) (EHS 2010). La quantité de PEPBGH utilisée dans chaque centre urbain a été calculée en proportion de sa population par rapport à la population urbaine totale du Canada (environ 27 millions de personnes). La masse des HAP dans les eaux de ruissellement, mesurée par Watts et al. (2010a, 2010b) dans des échantillons d'eau non filtrée, a été ramenée en proportion de la taille des centres urbains canadiensm en se basant sur leur superficie terrestre et leur superficie prévue de pavement recouvert de PEPBGH. Ensuite, la masse totale des HAP a été utilisée pour déterminer la concentration des HAP individuels, d'après la contribution en pourcentage de ces HAP individuels à la concentration de HAP totaux, mesurée par Watts et al. (2010a, 2010b). Les concentrations de chaque HAP calculées par cette méthode sont considérées comme étant les concentrations environnementales estimées (CEE) dans le milieu aquatique. Une description complète de la méthode d'estimation et des calculs est disponible dans le document d'Environnement Canada (2015a). Les résultats des calculs pour Toronto (Ontario) sont présentés dans le tableau 10 de la section Caractérisation des risques. Les CEE pour les dix endroits choisis au Canada sont données dans le document d'Environnement Canada (2015a).

9.2.3.3 Partage dans les sédiments

Les CEE pour les HAP dans les sédiments de fond ont été calculées au moyen d'un modèle de partage sédiments-eau. Cette approche est basée sur le principe de partage à l'équilibre décrit par l'European Chemicals Agency (ECHA 2012), et incorpore deux méthodes de calcul additionnelles. La première étape consiste à estimer la concentration de la substance en phase aqueuse (dissolution véritable) des eaux sus-jacentes, par rapport à sa concentration totale, selon les études de Gobas (2007 et 2010). La deuxième étape consiste à estimer la concentration de la substance dans les sédiments de fond par rapport à sa concentration dans la phase aqueuse dans les  eaux sus-jacentes, basée sur l'hypothèse d'un partage à l'équilibre entre les sédiments de fond et les eaux sus-jacentes, tel qu'il est décrit par le National Center for Environmental Assessment de l'EPA (EPA 2003). À l'équilibre, la CEE dans les sédiments de fond peut présenter une corrélation linéaire avec la concentration dans la phase aqueuse des eaux sus-jacentes. Les scénarios d'exposition des sédiments ont été élaborés à titre de prolongement des scénarios de rejets par les eaux de ruissellement décrits ci-dessus, afin de déterminer les concentrations d'exposition des sédiments à l'équilibre.

Les CEE des sédiments ont été normalisées à une teneur en carbone organique (CO) de 1 % pour pouvoir être comparables aux CESE (CCME 1999b), lesquelles ont également été normalisées à cette valeur (CCME 1995). On peut ainsi procéder à des analyses appropriées des quotients de risque. Cependant, les valeurs types pour le CO dans les sédiments de fond sont de 1 à 3 % pour les cours d'eau et les estuaires, et de 2 à 4 % pour les lacs (Gobas 2010).

Des renseignements additionnels sur l'approche utilisée sont disponibles dans la documentation d'appui (Environnement Canada, 2015a). Les CEE ainsi obtenues pour les sédiments de fond d'un grand centre urbain sont présentées dans le tableau 11 de la section Caractérisation des risques, ci-dessous.

9.3 Caractérisation des risques pour l'environnement

L'approche suivie pour la présente évaluation préalable consistait à examiner les renseignements scientifiques disponibles et à tirer des conclusions basées sur le poids de la preuve comme l'exige la LCPE 1999. Les éléments de preuve pris en compte dans l'évaluation portent sur la stabilité dans l'environnement, le potentiel de bioaccumulation, la toxicité et le risque d'exposition au goudron de houille, à ses distillats et à ses principaux composants. Les quotients de risque (QR = CEE/CESE) ont été calculés pour divers scénarios d'exposition jugés représentatifs de sources potentielles importantes de produits à base de goudron de houille et/ou de leurs composants dans l'environnement. Les QR constituent des éléments de preuve importants pour évaluer le risque potentiel pour l'environnement.

Comme la toxicité des HAP et des autres substances narcotiques non polaires est additive (DiToro et al. 2000; DiToro et McGrath 2000), on a eu recours à une approche par unités toxiques, décrite à l'Annexe 4 du document d'Environnement Canada (2015c), pour déterminer le risque posés par les HAP totaux aux organismes vivant dans le sol, dans le milieu aquatique ou dans les sédiments dans les scénarios décrits dans les sections suivantes. Pour déterminer les unités toxiques pour chaque HAP dans la substance, on divise sa concentration par un niveau d'effet faible (dans ce cas-ci, les Recommandations canadiennes pour la qualité des eaux, des sédiments ou des sols), puis on additionne les unités toxiques des HAP individuels pour obtenir les unités toxiques globales des HAP dans la substance. Comme on détermine ici les quotients de risque en divisant les CEE de chaque HAP par leur CESE (en l'occurrence les valeurs des Recommandations canadiennes pour la qualité des eaux, des sédiments ou des sols), les quotients de risque sont les mêmes que les unités toxiques pour chaque HAP. Par conséquent, on peut additionner les QR pour obtenir les unités toxiques globales pour les HAP.

9.3.1 Rejets par l'industrie

9.3.1.1 Dépôt sur le sol à partir de rejets dans l'air

Les concentrations estimées dans les sols, à la suite de 10 ans de dépôt de certains HAP dans le sol à un kilomètre en aval de la zone industrielle contenant la raffinerie de goudron de houille d'Hamilton (Ontario), ont été comparées aux Recommandations canadiennes pour la qualité des sols (CCME 2010) afin de calculer les QR pour le sol et pour chacun des HAP en question (tableau 9). Cette estimation s'appuie sur des données récentes sur les émissions atmosphériques (2012) et ne tient pas compte des niveaux d'émission passés plus élevés, ni des changements futurs en termes d'émissions. Comme la raffinerie de goudron de houille a fonctionné à cet endroit pendant plus de 20 ans, une estimation basée sur 10 années de dépôts aux concentrations d'émissions de 2012 est jugée raisonnable pour déterminer les effets des rejets à long terme.

Tableau 9. CEE, CESE et QR pour les HAP dans le sol, à la suite de rejets industriels dans l'air par une raffinerie de goudron de houille
HAP CEE dans le sol (après 10 ans de dépôt)
(mg/kg p.s.)
CESE dans le sol (recommandations du CCME)
(mg/kg p.s.)
QR dans le sol
(CEE/CESE)
Phénanthrène 0,053 0,046Notes de bas de page Tableau 9[a].7 1,15
Naphtalène 0,0074 0,013Notes de bas de page Tableau 9[b].4 0,57
Acénaphtène 0,0089 0,28 0,03
Somme des unités toxiques - - 1,8

Tel que susmentionné, nous avons suivi une approche basée sur des unités toxiques pour déterminer que la toxicité combinée des trois HAP indiqués ci-dessus est d'environ 1,8 unité toxique. On considère que cette valeur présente un risque pour l'environnement, car le niveau seuil préoccupant est de 1,0 unité toxique. Cette analyse ne prend en compte que les trois principaux HAP émis par la raffinerie de goudron de houille. Si nous avions inclus d'autres HAP, les unités toxiques, et donc le risque, auraient été encore plus grands. De plus, nous n'avons pas tenu compte des rejets de HAP par les activités de stockage du goudron de houille dans les deux aciéries de la région d'Hamilton d'une manière quantitative, ni de ceux des autres composants associés au goudron de houille par la raffinerie de goudron de houille, comme les crésols et la quinoléine, qui avaient été rejetés, a-t-on indiqué, en quantités du même ordre que le phénanthrène en 2012 (INRP 2014). Si nous avions inclus les rejets de HAP par les activités de stockage du goudron de houille aux aciéries, la charge de HAP aurait été plus grande, et donc le risque plus grand également. Cependant, comme on a indiqué que le risque pour l'environnement dans le sol serait basé sur les rejets de seulement trois HAP par la raffinerie de goudron de houille, il n'a pas été jugé nécessaire de prendre en compte quantitativement, pour ce scénario, les rejets dus aux activités de stockage du goudron de houille aux aciéries, ni des autres composants associés au goudron de houille rejetés par la raffinerie de goudron de houille.

9.3.1.2 Rejets dans l'eau

Les concentrations estimées maximales des divers composants du goudron de houille rejetés par la raffinerie de goudron de houille dans le réseau d'égouts se traduisent par des concentrations dans les influents de l'UTEU qui ne dépassent pas les Recommandations canadiennes pour la qualité des eaux pour ces paramètres (tableau 8). Les concentrations des composants du goudron de houille de l'UTEU seront encore plus faibles dans ses effluents que celles dans les influents, en raison des divers traitements physico-chimiques réalisés dans l'UTEU. Par conséquent, on estime que ces rejets ne présentent pas de risque pour l'environnement aquatique.

9.3.2 Rejets dus à l'utilisation de produit d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille (PEPBGH)

Dans les tableaux 10 et 11, nous donnons diverses valeurs estimées - CEE, CESE et QR - pour les sédiments et le milieu aquatique, basées sur les eaux de ruissellement provenant des surfaces recouvertes de PEPBGH et pénétrant dans des plans d'eau récepteurs pour un des grands centres urbains étudiés. Les CEE, CESE et QR pour les HAP indiciduels dans les neuf autres centres urbains examinés sont donnés dans des tableaux du document d'Environnement Canada (2015a), et les QR sont résumés dans le tableau 12.

Tableau 10. Résumé des CEE, CESE et QR pour le milieu aquatique, pour divers HAP dans les eaux réceptrices dus aux eaux de ruissellement de surfaces recouvertes de PEPBGH, pour un grand centre urbain au Canada
HAP CEE - milieu aquatique
(µg/L)
CESE - milieu aquatiqueNotes de bas de page Tableau 10[a].8
(µg/L)
QR - milieu aquatique
(CEE / CESE)
Naphtalène inférieur(e) à 0,01 1,1 inférieur(e) à 0,01
Acénaphtène 0,025 5,8 inférieur(e) à 0,01
Fluorène 0,027 3,0 inférieur(e) à 0,01
Phénanthrène 0,12 0,4 0,30
Anthracène 0,035 0,012 2,9
Fluoranthène 0,11 0,04 2,7
Pyrène 0,082 0,025 3,3
Benzo[a]anthracène 0,031 0,018 1,7
Benzo[a]pyrène 0,028 0,015 1,9
Acénaphtylène inférieur(e) à 0,01 s.o. s.o.
Chrysène 0,033 s.o. s.o.
Dibenz[a,h]anthracène inférieur(e) à 0,01 s.o. s.o.
Tableau 11. Résumé des CEE, CESE et QR pour les sédiments, pour divers HAP dans les eaux réceptrices dus aux eaux de ruissellement de surfaces recouvertes de PEPBGH, pour un grand centre urbain au Canada
HAP CEE - sédiments
(μg/kg p.s.)
CESE - sédimentsNotes de bas de page Tableau 11[a].9
(μg/kg p.s.)
QR - sédiments
(CEE / CESE)
Naphtalène inférieur(e) à 0,01 34,6 inférieur(e) à 0,01
Acénaphtène 0,95 6,71 0,14
Fluorène 1,29 21,2 0,06
Phénanthrène 22,7 41,9 0,54
Anthracène 6,23 46,9 0,13
Fluoranthène 47 111 0,42
Pyrène 41,2 53,0 0,78
Benzo[a]anthracène 24,4 31,7 0,77
Benzo[a]pyrène 33,3 31,9 1,0
Acénaphtylène 0,026 5,87 inférieur(e) à 0,01
Chrysène 18,9 57,1 0,33
Dibenz[a,h]anthracène 6,82 6,22 1,1

Dans le tableau 12, nous présentons un résumé des données sur les quotients de risque pour des HAP indivisuels pour les 10 centres urbains étudiés. Dans de nombreux centres urbains, les QR pour le milieu aquatique sont supérieurs à un pour l'une ou l'autre des substances suivantes : anthracène, fluoranthène, pyrène, benzo[a]anthracène et benzo[a]pyrène. Les QR pour les sédiments pour les divers HAP étaient inférieurs à un, sauf pour le benzo[a]pyrène et le dibenz[a,h]anthracène à deux endroits. Le naphtalène, l'acénaphtène, le fluorène et le phénanthrène ne présentaient pas de niveaux préoccupants à aucun endroit.

Tableau 12. Nombre de centres urbains (sur 10) pour lesquels le QR pour le milieu aquatique ou les sédiments était supérieur à un
HAP Nombre de centres où le QR en milieu aquatique supérieur(e) à 1 Nombre de centres où le QR pour les sédiments supérieur(e) à 1
Naphtalène 0 0
Acénaphtène 0 0
Fluorène 0 0
Phénanthrène 0 0
Anthracène 7 0
Fluoranthène 7 0
Pyrène 8 0Notes de bas de page Tableau 12[a].10
Benzo[a]anthracène 6 0a
Benzo[a]pyrène 6 2
Acénaphtylène N/A 0
Chrysène N/A 0
Dibenz[a,h]anthracène N/A 2

Une approche basée sur les unités toxiques, décrite précédemment, a été suivie pour déterminer le risque que représentent les HAP totaux pour le milieu aquatique et les sédiments dans chacune des 10 zones urbaines canadiennes étudiées (tableau 13). On peut voir que dans ces centres urbains, les unités toxiques vont de 1,2 à 15 pour le compartiment aquatique, et de 0,5 à 6,3 pour les sédiments. Dans les 10 centres urbains étudiés, les unités toxiques pour les HAP sont supérieures à 1 pour le compartiment aquatique et dans 8 centres urbains les unités toxiques sont supérieures à 1 pour les sédiments.

Il convient de noter que ces calculs d'unités toxiques sont des sous-estimations des unités toxiques totales dues aux HAP et attribuables au PEPBGH dans l'environnement, car seul un ensemble limité de 9 HAP pour le milieu aquatique et de 12 HAP pour les sédiments ont été pris en compte, lesquels comprennent seulement les HAP pour lesquels une RCQE a été établie (tableau 7). D'après les données de Watts et al. (2010b), les PEPBGH contiennent une grande proportion de HAP alkylés, qui n'ont pas été pris en compte ici.

Tableau 13. Unités toxiques Notes de bas de page Tableau 13[a].11pour les HAP totaux dus aux PEPBGH dans chaque centre urbain
Centre urbain Unités toxiques (milieu aquatique) Unités toxiques (sédiments)
Endroit 1 (G)Notes de bas de page Tableau 13[b].5 12.9 5.3
Endroit 2 (G)b 8.5 3.5
Endroit 3 (G)b 4.0 1.6
Endroit 4 (G)b 15.2 6.3
Endroit 5 (G)b 9.5 3.9
Endroit 6 G)b 8.0 3.3
Endroit 7 (M)Notes de bas de page Tableau 13[c].4 1.2 0.50
Endroit 8 (M)c 5.1 2.1
Endroit 9 (P)Notes de bas de page Tableau 13[d].3 2.2 0.92
Endroit 10 (P)d 10.4 4.3

Les résultats indiquent que les HAP présents dans les eaux de ruissellement provenant de zones traitées avec des PEPBGH peuvent atteindre des niveaux qui sont suffisamment élevées pour avoir un effet toxique sur les organismes vivant dans l'eau ou les sédiments dans les plans d'eau récepteurs, à la fois en raison de l'exposition cumulée, et également en raison de l'exposition aux HAP individuels dans certains cas. L'accumulation à long terme des HAP dans le lit de sédiments pourrait avoir des effets toxiques sur les organismes qui y vivent, et les espèces pélagiques pourraient également y être exposées si les sédiments revenaient en suspension.

9.4 Examen des éléments de preuve et conclusion

D'après les données empiriques et modélisées, la plupart des HAP qui sont des composants importants des goudrons de houille, des huiles de goudron de houille, des distillats supérieurs de goudron de houille et des brais de goudron de houille haute température devraient se biodégrader lentement et par conséquent peuvent persister dans l'eau, les sols et les sédiments. Bien que les HAP se dégradent rapidement dans l'air, la présence de certains HAP dans les régions éloignées, comme l'Arctique, démontre que ces substances peuvent demeurer pendant de longues périodes dans l'air en étant sorbées sur de la matière particulaire et être transportées sur une grande distance jusqu'à des régions loin de leur lieu de rejet. Les goudrons de houille haute température et leurs distillats contiennent également des proportions importantes de composants non-HAP, dont des composés phénoliques et des substances hétérocycliques. En règle générale, les composés phénoliques ne devraient pas rester longtemps dans l'environnement, à l'opposé des substances hétérocycliques qui ne se biodégradent pas rapidement. Certains composants volatils, comme la pyridine et le dibenzofurane, peuvent demeurer dans l'air pendant de longues périodes.

En sa basant sur les éléments de preuve combinés offerts par les données empiriques et les données modélisées, les goudrons de houille et leurs distillats contiennent des composants qui ont un potentiel élevé de bioaccumulation chez les poissons et/ou les invertébrés, avec des FBC/FBA supérieurs à 5000. Parmi ces composants, on retrouve  le phénanthrène et l'anthracène, des HAP à trois cycles, ainsi que plusieurs autres HAP à quatre, cinq et six cycles comme le fluoranthène, le pyrène, le benzo[a]anthracène, le benzo[k]fluoranthène, le benzo[a]pyrène, le benzo[ghi]pérylène et le dibenz[a,h]anthracène. Certaines espèces d'invertébrés ne sont pas capables de métaboliser les HAP, et elles peuvent donc les bioaccumuler à des concentrations élevées. Comme les HAP de masse moléculaire élevée ont tendance à persister dans les sédiments, les invertébrés benthiques peuvent y être continuellement exposés. La plupart des composants non-HAP des goudrons de houille et de leurs distillats n'ont pas un grand pouvoir de bioaccumulation. Les hydrocarbures aromatiques monocycliques et les phénols ont un faible potentiel de bioaccumulation et les structures représentatives hétérocycliques ont un potentiel de bioaccumulation faible à modéré. La plupart des composants HAP et non-HAP des goudrons de houille et de leurs distillats ne devraient pas être bioamplifiés dans les réseaux trophiques aquatiques ou terrestres, en grande partie à cause d'une combinaison de métabolisme, de faible efficacité d'assimilation alimentaire et de dilution de la croissance permettant à la vitesse d'élimination d'excéder celle d'absorption de ces composés dans le régime alimentaire. Cependant, Harris et al. (2011) ont observé que certains HAP alkylés peuvent être bioamplifiés dans le réseau trophique de la loutre de mer.

Compte tenu du rejet des goudrons de houille et de leurs distillats par des installations et leurs procédés connexes, une analyse des concentrations estimées dans les sols, à la suite du dépôt depuis l'air de trois HAP associés au goudron de houille rejetés par une raffinerie de goudrons de houille a prtmis de déterminer que les concentrations de phénanthrène devraient dépasser la concentration sans effet observée selon les Recommandations canadiennes pour la qualité des sols (CCME 2010). En outre, on a déterminé que les trois HAP modélisés en tant que groupe (naphtalène, phénanthrène et acénaphtène) présentent un risque pour les sols en raison de leur toxicité combinée d'environ 1,8 unité toxique, qui est équivalente à un QR combiné de 1,8. Bien qu'ils ne soient pas quantifiés dans le présent rapport, les autres HAP rejetés par les goudrons de houille et leurs distillats provenant de la raffinerie de goudrons de houille accroîtraient ce risque combiné, et donc les unités toxiques. Par conséquent, les rejets de goudrons de houille et de leurs distillats par les installations de raffinage de goudrons de houille et leur dépôt subséquent sur le sol devraient probablement dépasser les concentrations qui entraînent des effets nocifs chez les organismes dans les sols au Canada.

En Ontario, on dénombre en moyenne six déversements par année de substances pouvant contenir des goudrons de houille (p. ex., goudron, mélange de goudron et d'eau, produit d'étanchéité pour entrée d'auto), pour un volume total moyen d'environ 4500 L/an (Ontario 2013). Toutefois, bon nombre de ces déversements ne contiendront probablement pas de goudron de houille. D'après les données ontariennes sur les déversements et l'étude de Diamond Environmental Group (2011) sur la prévalence de l'utilisation des PEPBGH dans la région de Toronto, on estime qu'il y a environ un déversement/an de PEPBGH en Ontario, pour un volume total estimé de 120 L/an au maximum (voir la section Évaluation de l'exposition de l'environnement). Par conséquent, il y a un faible risque d'effets nocifs pour l'environnement dus aux rejets de substances contenant des goudrons de houille à la suite de déversements.

De plus, une analyse a été réalisée au sujet du risque potentiel que présente le rejet de goudron de houille pour l'eau et les sédiments au Canada, à la suite de l'application et de l'utilisation de PEPBGH, et son ruissellement subséquent en raison des précipitations et de l'abrasion. Dans cette analyse, les concentrations prévues des HAP individuels associés au goudron de houille (c.-à-d. l'anthracène, le fluoranthène, le pyrène, le benzo[a]anthracène et benzo[a]pyrène dans l'eau, plus le benzo[a]pyrène et le dibenz[a,h]anthracène dans les sédiments) dépassent les concentrations sans effet observé pour les espèces pélagiques et les organismes dans les sédiments, selon les Recommandations canadiennes pour la qualité des eaux et des sédiments du CCME (CCME 1999a, 1999b). Comme la toxicité des HAP et des autres substances narcotiques non polaires est additive (Di Toro et al. 2000; Di Toro et McGrath 2000), tous les HAP dans l'eau et les sédiments contribuent au risque, et nous avons suivi une approche basée sur des unités toxiques afin de décrire le risque que représentent les HAP, en tant que groupe, pour les environnements aquatiques et les sédiments dans chacun des 10 centres urbains canadiens étudiés. Les unités toxiques pour les HAP dans les centres urbains vont de 1,2 à 15 dans l'eau et de 0,5 à 6,3 dans les sédiments. Ces unités toxiques sont basées uniquement sur les HAP pour lesquels des recommandations pour la qualité des eaux et des sédiments étaient disponibles, et non sur le total de HAP individuels dont on prévoit la présence. Les HAP additionnels contribueraient également à la toxicité. Il en découle que le risque associé au goudron de houille dans les PEPBGH est en fait supérieur à celui qui est indiqué ci-dessus. Par conséquent, comme nous avons caractérisé les risques en se basant uniquement sur quelques HAP jugés représentatifs des rejets de PEPBGH, il existe un risque d'effets nocifs pour les organismes aquatiques et benthiques dans les centres urbains au Canada en raison de l'utilisation des PEPBGH.

En tenant compte de tous les éléments de preuve avancés dans la présente ébauche d'évaluation préalable, les rejets de goudrons de houille et de leurs distillats présentent un risque d'effets nocifs pour les organismes, mais non pour l'intégrité plus large de l'environnement. Il est donc proposer de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont aux critères du paragraphe 64 a) de la LCPE 1999, car ils pénètrent ou peuvent pénétrer dans l'environnement en quantités ou en concentrations ou dans des conditions qui ont ou peuvent avoir un effet nocif immédiat ou à long terme sur l'environnement ou sa diversité biologique. Cependant, il est proposé de conclure que le goudron de houille et ses distillats ne satisfont pas aux critères du paragraphe 64 b) de la LCPE 1999, car ils ne pénètrent pas dans l'environnement en quantités ou en concentrations ou dans des conditions qui mettent ou peuvent mettre en danger l'environnement essentiel à la vie.

9.5 Incertitudes associées à l'évaluation du risque pour l'environnement

Le recours à des approches de modélisation pour estimer les propriétés physiques et chimiques, la persistance et le potentiel de bioaccumulation des principaux composants du goudron de houille introduit une certaine incertitude dans l'analyse de ces caractéristiques dans le cas d'un mélange. Cependant, même si les goudrons de houille et leurs distillats sont eux-mêmes des substances UVCB, leurs composants sont des substances discrètes que l'on peut modéliser efficacement et, pour cette raison, les estimations par modélisation des composants individuels sont jugées fiables. En outre, lorsque des données empiriques fiables associées aux paramètres modélisés étaient disponibles (p. ex., fournies dans le programme EPI Suite [2000–2010]), ces valeurs ont été utilisées au lieu des données modélisées.

Pour ce qui est des scénarios d'exposition, la quantité de HAP qui pénètre dans le sol et les milieux aquatiques a été estimée en faisant un certain nombre d'hypothèses, par exemple sur la quantité de PEPBGH utilisée au Canada, le facteur d'émission des HAP dans les eaux de ruissellement, obtenues de Watts et al. (2010a), et la méthode utilisée pour estimer les concentrations de HAP dans les sédiments d'après l'approche de partage à l'équilibre. On estime que cette dernière méthode sous-estime la concentration des substances dans les sédiments (Fu et al. 1994; Gobas et MacLean 2003; Neff et al. 2005; Zeng et Tran 2002) et ainsi, le risque pourrait être plus grand que ce qui est estimé dans le présent document.

Les scénarios d'exposition ont seulement pris en compte un ensemble limité de HAP : ceux pour lesquels des Recommandations canadiennes pour la qualité de l'environnement ont été élaborées. Il convient de noter que Watts et al.(2010a,b) ont analysé une série de 46 HAP dans les eaux de ruissellement provenant de surfaces traitées avec des PEPBGH. Aucune donnée de surveillance pour les autres substances présentes dans les goudrons de houille et le brai de goudron de houille, comme les composés monocycliques et les composés aromatiques hétérocycliques, n'a été trouvée, de sorte que ces substances n'ont pas été prises en compte dans la caractérisation quantitative du risque pour le milieu aquatique. Les données d'émissions dans l'INRP pour la raffinerie de goudron de houille étaient disponibles pour d'autres substances que les HAP, et elles auraient pu être utilisées pour le scénario de dépôt sur le sol. Cependant, comme un risque pour les sols a été indiqué d'après les rejets de seulement trois HAP, les rejets d'autres substances, dans le scénario de dépôt sur le sol, n'ont pas été quantifiés. Si nous avions pris en compte plus de HAP et d'autres substances dans les scénarios d'évaluation des risques, cela aurait accru le niveau de risque établi pour les goudrons de houille et leurs produits de distillation ou leurs composants rejetés dans les sols, ou encore dans l'eau et les sédiments. Comme plusieurs des substances présentes dans les goudrons de houille et leurs distillats (p. ex., les HAP, les HAM) ont un mode d'action commun (narcotique non polaire), nous pouvons correctement prédire que ces substances présentent un risque par toxicité additive (Di Toro et al. 2000; Backhaus et Faust 2012).

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10. Potentiel d'effets nocifs sur la santé humaine

10.1 Évaluation de l'exposition

L'évaluation est centrée sur les expositions potentielles aux substances rejetées pendant le stockage et la manipulation des goudrons de houille et pendant le raffinage des goudrons de houille, à proximité de ces sites industriels. Le potentiel d'exposition due à des produits de grande consommation, comme les composés d'étanchéité à base de goudron de houille est également pris en compte. En raison de la nature complexe et variable de ces substances, il est difficile d'estimer l'exposition due aux goudrons de houille, aux huiles de goudron de houille, aux distillats supérieurs de goudron de houille ou aux brais de goudron de houille en tant que mélanges complets. L'exposition a été caractérisée en choisissant le benzène, le benzo[a]pyrène (B[a]P) et, de façon plus générale, les HAP de la liste des composés d'intérêt prioritaire de l'EPA comme composés marqueurs des goudrons de houille. Les HAP et le benzène sont considérés comme des composants à risque élevé présents dans les substances du goudron de houille, et ils figurent sur la Liste des substances toxiques établie en vertu de l'Annexe 1 de la LCPE 1999.

Rejets industriels attribuables au traitement, à la manipulation et au stockage des goudrons de houille et de leurs distillats dans une raffinerie de goudron de houille

Les rejets de benzène et de HAP sont associés au stockage et à la manipulation des goudrons de houille et de produits connexes, et ces composés représentent des composants dangereux à haut risque. Les rejets de ces composés, dérivés du goudron de houille, sur le site de la raffinerie de goudron de houille sont déclarés à l'INRP. L'analyse des données de l'INRP pour 2012 révèle que, en tout, 4100 kg de benzène ont été rejetés dans l'air par les cheminées et sous forme d'émissions fugitives (INRP 2014). Il ressort des renseignements fournis par le raffineur qu'il n'est pas possible de déterminer de manière définitive la substance exacte d'où ces émissions proviennent, en raison de l'interconnexion des systèmes de contrôle des émissions et de capture des vapeurs dans toute l'usine (Ruetgers 2013b). Par conséquent, on estimera dans les paragraphes suivants que les rejets s'appliquent à toutes les substances associées aux goudrons de houille et à leurs distillats.

Un modèle de dispersion a été utilisé pour déterminer les concentrations de benzène provenant du goudron de houille et auxquelles la population générale pourrait être exposée à proximité d'une raffinerie de goudron de houille. Les vitesses d'émission ont été calculées en se basant sur les données de l'INRP, et elles ont été utilisées pour les calculs avec le modèle SCREEN3 (1996) pour déterminer la dispersion du benzène à diverses distances de l'installation industrielle. Les intrants pertinents pour les scénarios de modèlisation de SCREEN3 sont présentés à l'annexe 1 (tableau A1.1, et les résultats sont présentés au tableau A1.2). Les rejets ont été considérés pour une surface donnée plutôt que de manière ponctuelle, étant donné la taille, les points potentiels d'émissions et l'emplacement de l'installation en cause.

SCREEN3 est un modèle de dispersion gaussienne dans l'air de niveau dépistage, basé sur le modèle Industrial Source Complex (ISC), modèle permettant d'évaluer les concentrations de polluants provenant de diverses sources dans un complexe industriel. Le principal paramètre du modèle SCREEN3 pour la dispersion dans l'air est le vent. La concentration d'exposition maximale calculée est sélectionnée d'après une matrice intégrée de données météorologiques pour différentes combinaisons de conditions météorologiques, dont la vitesse du vent, la turbulence et l'humidité. Ce modèle prévoit directement les concentrations attribuables à des rejets de source ponctuelle, surfacique et volumique. SCREEN3 donne les concentrations maximales d'une substance à des hauteurs de récepteur choisies et à diverses distances de la source de rejet en aval du vent dominant une heure après le rejet. Au cours d'une période de 24 heures, dans le cas des sources d'émission ponctuelles, l'exposition maximale après une heure (telle qu'évaluée par le modèle ISC, version 3) est multipliée par un facteur de 0,4 afin de tenir compte de la direction variable du vent. On obtient ainsi une estimation de la concentration dans l'air pendant une période d'exposition de 24 heures (EPA 1992a). De même, pour des événements d'exposition durant un an, on peut s'attendre à ce que la direction des vents dominants soit plus variable et sans aucune corrélation avec la direction du vent lors d'un événement ponctuel. Par conséquent, la concentration d'exposition maximale amortie sur une année s'obtient en multipliant l'exposition maximale après une heure par un facteur de 0,08. De tels facteurs de mise à l'échelle ne sont pas utilisés pour les émissions de sources non ponctuelles. Cependant, pour ne pas sous-estimer les expositions attribuables à des sources surfaciques, un facteur de mise à l'échelle de 0,2 a été utilisé pour calculer la concentration amortie annuelle à partir de la concentration d'exposition maximale après une heure, déterminée par le modèle SCREEN3.

Les résultats de la modélisation de la dispersion indiquent des concentrations élevées de benzène à une distance de 1 000 m de la source du rejet, par rapport à la concentration de fond moyenne au Canada. L'analyse des cartes a confirmé la présence de résidences en deçà de cette distance. Les concentrations de benzène à 1 000 m ont été estimées à 1,45 µg/m3. Cette concentration est supérieure à la concentration de fond moyenne au Canada en 2008 pour le benzène dans l'air ambiant de 0,88 µg/m3 (RNSPA 2008). De même, la concentration modélisée de benzène dans l'air, soit 1,45 µg/m3, dépasse les critères du ministère de l'Environnement de l'Ontario (Critères de qualité de l'air ambiant) qui prévoient des concentrations annuelles dans l'air de 0,45 µg/m3 (Ontario 2012). Un réseau de surveillance local est établi dans la région autour de la raffinerie de goudron de houille, et permet de mesurer les substances volatiles, dont le benzène. Les valeurs moyennes annuelles aux trois stations de surveillance étaient comprises entre 1,6 et 3,3 µg/m3 pour 2012, les valeurs maximales allant de 4,6 à 54,5 µg/m3 (HAMN 2012). Les valeurs généralement plus élevées ont été mesurées par les stations de surveillance aux limites de la ville, ce qui indique, si on combine ces valeurs avec les données sur le vent, que les émissions par le site industriel peuvent se disperser en direction des populations urbaines, et également vers les Grands Lacs (HAMN 2011). Il est à prévoir que d'autres sources pourraient contribuer aux concentrations mesurées à ces sites de surveillance, en plus des rejets industriels examinés ici.

Les masses de HAP rejetés à la suite du raffinage des goudrons de houille sont déclarées à l'INRP (2014). La dispersion de ces masses a été modélisée à l'aide de SCREEN3. En règle générale, entre 80 % et presque 100 % des HAP à cinq cycles ou plus (qui sont principalement liés aux particules dans l'atmosphère) peuvent se retrouver associés aux particules de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm. Pour de nombreuses sources d'émission, les HAP liés à la matière particulaire sont surtout observés dans les fractions de particules fines ayant un diamètre de 0,01 à 0,5 μm, mais ils peuvent être associés à des particules dont le diamètre atteint plusieurs microns dans l'air ambiant (Ontario 2011; Commission européenne 2001). Pendant l'exposition normale aux aérosols contenant des HAP, une fraction importante (probablement supérieur(e) à 80 %) des HAP inhalés devrait se déposer sur l'épithélium alvéolaire mince (l'épaisseur de l'épithélium est de 1 à 2 μm), et être rapidement absorbée dans le sang (Ontario 2011). Ces faits corroborent la modélisation de la dispersion des HAP et le risque d'exposition par inhalation pour les personnes résidant à proximité d'une source de rejet.

Les paramètres pertinents utilisés dans le modèle sont présentés dans le document de Santé Canada (2014). Les résultats de la modélisation à 1 000 m d'un site de rejet surfacique sont présentés dans le tableau 14, et ils sont décrits plus en détail dans Santé Canada (2014). Nous avons utilisé la concentration à 1 000 m afin de caractériser l'exposition de la population générale à long terme, dans le cas des personnes résidant à proximité de l'installation.

Tableau 14. Concentrations des HAP dans l'air à la suite de rejets par une raffinerie de goudron de houille, modélisées avec SCREEN3
Composé Concentration annuelle maximale à 1 000 m (ng/m3)
Acénaphtène 480
Acénaphtylène 2.8
Acéthracène 43
Benzo[a]anthracène 7,2
Benzo[a]pyrène 0,71
Benzo[b]fluoranthène 5,0
Benzo[g,h,i]perylene 1,4
Benzo[k]fluoranthène 1,9
Dibenzo[a,h]anthracène 0,28
Fluoranthène 66
Fluorène 74
Indéno[1,2,3-c,d]pyrène 1,5
Phénanthrène 180
Pyrène 44
Naphtalène 3110

La concentration résultante de B[a]P dans l'air a été calculée à 0,71 ng/m3. La concentration modélisée est supérieure à la concentration de fond moyenne canadienne de 2012 pour le B[a]P dans l'air ambiant, qui était de 0,14 ng/m3 (RNSPA 2012). Les activités récentes de surveillance de l'air tout près de l'installation associée au goudron de houille et d'autres sites industriels ont démontré que les concentrations moyennes annuelles de B[a]P vont de 0,08 à 1,84 ng/m3, ce qui dépasse les critères du ministère de l'Environnement de l'Ontario (Critères de qualité de l'air ambiant) pour les concentrations annuelles dans l'air de 0,01 ng/m3 (HAMN 2011; Ontario 2012). De plus, les concentrations moyennes dans l'air sur 24 heures ont été dépassées 35 fois, avec des concentrations maximales dans l'air sur 24 heures atteignant 3,7 à 7,0 ng/m3 à trois stations différentes. Il convient de noter que la source principale de B[a]P à Hamilton est due aux émissions de fours à coke, un procédé qui produit des goudrons de houille (HAMN 2011). Les concentrations ambiantes de huit HAP ont également été surveillées à ces trois stations de la région de Hamilton, et ces valeurs sont présentées dans le tableau 15 pour mettre en contexte et valider les résultats de SCREEN3 (HAMN 2012). On pourrait s'attendre à ce que d'autres sources contribuent aux concentrations mesurées à ces sites de surveillance en plus des rejets industriels pris en compte ici.

Tableau 15. Concentrations de HAP dans l'air ambiant à Hamilton
Composé Concentration moyenne annuelle
(ng/m3)Notes de bas de page Tableau 15[a].12
Benzo[a]anthracène 1,41
Chrysène 1,92
Benzo[b]fluoranthène 2,06
Benzo[k]fluoranthène 1,56
Benzo[a]pyrène 1,40
Indéno[1,2,3-c,d]pyrène 1,15
Dibenzo[a,h]anthracène 0,36
Benzo[g,h,i]pérylène 1,16

Le modèle SCREEN3 est reconnu comme un modèle de dispersion prudent, par rapport à des modèles plus avancés qui requièrent des intrants hautement détaillés. C'est pourquoi on a également utilisé le modèle AERSCREEN (EPA 2011a) avec des paramètres qui sont jugés spécifiques au site. AERSCREEN est le modèle de criblage basé sur AERMOD (EPA 2011a). Ce modèle produit des estimations des concentrations sur 1 heure « dans le pire des scénarios », provenant d'une seule source, sans nécessiter de données météorologiques horaires, et comprend également des facteurs de conversion pour estimer les concentrations après 3 heures, 8 heures, 24 heures et un an « dans le pire des scénarios ». Le modèle AERSCREEN est conçu pour produire des estimations de concentrations qui sont égales ou supérieures aux estimations produites par AERMOD, sans nécessiter un ensemble complet de données météorologiques et de terrain (EPA 2011a). Les émissions de benzène modélisées avec AERSCREEN dans le cas d'une raffinerie de goudron de houille ont donné des estimations de 1,14 µg/m3 à 1 000 m, soit une différence de 0,31 µg/m3 par rapport aux résultats obtenus avec SCREEN3, qui avaient conduit à une valeur de 1,45 µg/m3 (Santé Canada 2014). De plus, AERSCREEN (EPA 2011a) a été utilisé pour modéliser la dispersion du B[a]P avec des paramètres qui sont jugés spécifiques au site. La concentration ainsi obtenue à 1 000 m du site de rejet a été estimée à 0,55 ng/m3 après que la concentration horaire ait été convertie en concentration annuelle, soit une différence de 0,16 ng/m3 par rapport aux résultats de SCREEN3, lesquels avaient donné une valeur de 0,71 ng/m3 (Santé Canada 2014). Il ressort des résultats d'AERSCREEN que les valeurs générées par SCREEN3 sont valides, même si elles sont prudentes.

Rejets industriels dus à la manipulation et au stockage du goudron de houille dans des aciéries intégrées

Des composés volatils sont émis par les industries qui produisent et raffinent les goudrons de houille. Les émissions de benzène associées aux rejets industriels sont dues au stockage et à la manipulation du goudron de houille produit par le procédé de cokéfaction dans les aciéries. Les rejets par les aciéries sont déclarés à l'INRP, et le benzène est considéré comme une substance préoccupante pour la santé des personnes qui résident à proximité de ces sites industriels. L'analyse des données de 2012 de l'INRP pour les quatre aciéries intégrées au Canada révèle qu'une quantité combinée totale d'environ 96 tonnes de benzène a été rejetée dans l'air par les cheminées, les activités de manipulation et sous formes d'émissions fugitives (INRP 2014). D'après l'information fournie par le secteur de l'acier, une moyenne pondérée de 8,03 % des émissions de benzène spécifiques au site est due expressément au stockage et à la manipulation du goudron de houille (ACPA 2014). Le plus important rejet de benzène déclaré par une aciérie individuelle se chiffrait à 39 tonnes (INRP 2014), soit une émission de 3132 kg de benzène associée au goudron de houille.

Des modèles de dispersion ont été utilisés pour déterminer les concentrations de benzène associées au goudron de houille, auxquelles la population générale pourrait être exposée à proximité des réservoirs de goudron de houille dans les aciéries. Les vitesses d'émission ont été calculées à partir des données de l'INRP et des renseignements sur les pourcentages de rejets fournis par l'industrie. Le modèle SCREEN3 (1996) a été utilisé pour déterminer la dispersion du benzène à diverses distances des différentes installations industrielles.

Les intrants pertinents pour les scénarios de modélisation avec SCREEN3 sont présentés à l'annexe 2 (tableau A2.1, et les résultats sont présentés au tableau A2.2). Tous les rejets ont été considérés comme des rejets surfaciques plutôt que des rejets ponctuels, compte tenu de la taille et de l'emplacement des installations en cause. Les vitesses d'émission des aciéries pour le benzène ont été mises à l'échelle à raison de 8,03 % des valeurs déclarées afin de tenir compte des émissions dues au stockage et à la manipulation du goudron de houille, lesquels sont jugées attribuables aux substances correspondant aux substances évaluées.

Les résultats ainsi modélisés montrent que les concentrations de benzène sont inférieures ou légèrement supérieures au niveau de fond, avec une valeur maximale de 0,11 à 1,11 µg/m3 à 1 000 m de la source de rejet. Le profil de concentration des émissions de benzène par le plus gros émetteur atteint la concentration de fond moyenne de 0,88 µg/m3 à 1 200 m. L'analyse des cartes démontre qu'il y a des résidences en deçà de 1 km des sites de rejet.

Bien qu'aucune émission de HAP ne soit attribuable au stockage et à la manipulation du goudron de houille, nous avons estimé le potentiel d'exposition aux rejets de HAP en nous basant sur le rapport du benzène sur les équivalents de B[a]P (une valeur obtenue avec le scénario de la raffinerie de goudron de houille, et au moyen des facteurs d'équivalence de puissance). Cet aspect est décrit plus en détail à la section Caractérisation du risque, tableau 19.

Transport du goudron de houille depuis les aciéries intégrées

Les rejets associés au lavage ou au nettoyage des réservoirs de transport ne sont pas pris en compte dans la présente évaluation préalable, car les citernes ou les réservoirs servant au transport des substances contenant du goudron de houille sont habituellement des contenants réservés à cet effet et, par conséquent, leur lavage ou leur nettoyage n'est pas requis sur une base régulière (EPA 2008).

La quantité totale de substances volatiles rejetées à partir des goudrons de houille a été estimée à l'aide des équations d'émissions AP-42 (EPA 2008) pour chaque mode de transport, et d'après les propriétés physico-chimiques du goudron de houille (ArcelorMittal 2010). La quantité approximative de benzène contenue dans le goudron de houille brut, produit par les aciéries intégrées, a été rapportée entre 0,06 et 0,29 % en poids (ArcelorMittal 2010). Afin d'estimer avec prudence les valeurs d'exposition potentielle au benzène à proximité des sites de transport, la limite supérieure de la plage a été choisie pour la masse de benzène présent. La répartition des différents modes de transport a été fournie par l'industrie, le transport vers une raffinerie de goudron de houille par bateau compte pour 40 à 50 %, celui par camion de 40 à 50 % et celui chemin de fer de 3 à 7 % (Ruetgers 2013b). 

Une estimation prudente de ces pertes lors du transit peut être calculée en utilisant les formules pour les réservoirs stationnaires, adaptées aux dimensions types d'une citerne de camion ou d'un wagon. Même avec cette approche prudente, en raison de la faible volatilité des goudrons de houille, les émissions par évaporation dues au transport par bateau, camion ou train sont faibles. On a supposé que les rejets se produiraient pendant une journée de transport, car les aciéries intégrées sont proches de la raffinerie de goudron de houille. 

Les rejets annuels totaux dans l'air de substances volatiles de goudron de houille, attribuables à toutes les activités de transport par bateau ont été estimés à 139 kg, dont moins de 1 kg serait du benzène, d'après les pourcentages en poids connus. Pour le transport par camion, les émissions totales associées sont de 43 kg, soit moins de 1 kg de benzène par année. Quant aux rejets dans l'air associés au transport par chemin de fer, on prévoit qu'ils seront faibles en raison de la présence de soupapes de sûreté et de la faible proportion de goudron de houille transportée par chemin de fer. Cette quantité a été estimée à environ 7 kg de substances volatiles totales, dont moins de 1 kg de benzène.

Transport de produits contenant du goudron de houille depuis une raffinerie

Les rejets de substances volatiles peuvent également se produire pendant le chargement et le transport des produits de goudron de houille.

L'industrie a fourni des renseignements sur le pourcentage de produits distillés transportés par wagon (de 40 à 60 %) et par camion-citerne (de 30 à 50 %), ce qui permet d'estimer la quantité de chaque produit transporté. Les substances volatiles totales rejetées par les produits du goudron de houille ont été estimées en utilisant les équations d'émission AP-42 (EPA 2008) pour chaque mode de transport, et en fonction des propriétés physico-chimiques des substances, aux températures de transport pertinentes. Le pourcentage approximatif de ces flux de produits a été établi à 50 % de BGHHT (65996-93-2) et à 35 % d'huiles de goudron (65996-82-9 et 6599691-0) (Blumer et Sutton 1998) qui, combiné à un intrant estimé à 200 kilotonnes par année, permet de déterminer la masse de chaque produit.

Le transport de ces produits a été étudié pour trois distilats d'intérêt prioritaire (n° CAS 65996-91-0, 65996-82-9 et 65996-93-2). L'analyse du transport des BGHHT (n° 65996-93-2) à 50 °C n'a pas indiqué de rejets appréciables de substances volatiles, étant donné leur pression de vapeur extrêmement faible et leur état solide. En tenant compte de la pression de vapeur à 200 °C, ce qui rendrait le produit liquide, nous avons calculé qu'environ 210 kg et 320 kg de substances volatiles totales seraient générés respectivement dans le cas des camions et des wagons. En supposant un volume de 30 000 L par citerne, il peut être estimé que les rejets par wagon seront de 0,16 à 0,24 kg pendant une journée de transit, en l'absence de ventilation vers l'atmosphère et de soupapes de sûreté. Le transport d'autres distillats, dont les huiles de goudron, (charbon) (n° 65996-82-9) à 20 °C donne lieu à la production d'environ 22 kg et 165 kg de substances volatiles totales pour le transport par camion et par chemin de fer, respectivement. En supposant un volume de 30 000 L par citerne, les rejets estimés par citerne vont de 0,17 à 0,26 kg pendant une journée de transit, en l'absence de ventilation vers l'atmosphère et de soupapes de sûreté. La faible pression de vapeur associée au n° CAS 65996-91-0 donne lieu à un rejet total estimé inférieur à 22 kg pour le transport par camion et à 28 kg pour le transport par chemin de fer à 100 °C, pour une journée de transit.

En résumé, les expositions transitoires associées au transport des goudrons de houille et de leurs distillations sont faibles, étant donné la petite quantité de substances volatiles rejetées par chaque mode de transport, et parce que les rejets de substances volatiles qui se produisent pendant le transport ont lieu constamment à partir d'une source en mouvement (donc une source linéaire) plutôt que depuis une source ponctuelle stationnaire. Par conséquent, les concentrations réelles de vapeurs dégagées par les goudrons de houille autour d'une source linéaire en mouvement, pour tout emplacement donné, seront considérablement inférieures aux concentrations constatées sur le site de production et de traitement, qui est stationnaire et où les rejets dans l'air sont plus importants. Il n'est donc pas possible d'établir de manière fiable la concentration à laquelle la population générale serait exposée, sinon indiquer qu'elle est bien inférieure à l'exposition potentielle associée à la production et au raffinage du produit.

Produits utilisés par les consommateurs – produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille (PEPBGH)

Exposition à la poussière contenant des PEPBGH

Tel que mentionné à la section Utilisations, des goudrones de houille et leurs distillats sont utilisés dans les produits d'étanchéité du pavement (typiquement à raison de 15 à 30 % en poids) au Canada. Ces produits d'étanchéité sont généralement appliqués sur les entrées d'auto des résidences et sur les terrains de stationnement de petits commerces ou de résidences (EHS 2010). Dans une étude réalisée au Texas (Mahler 2010), on a analysé le contenu en HAP de la poussière de 23 appartements du rez-de-chaussée et de leurs terrains de stationnement, dont 11 avaient été recouverts de PEPBGH (« terrains de stationnement traités aux PEPBGH »). La concentration de HAP totaux a été calculée sous forme de la somme de 16 HAP parents – correspondant aux 16 HAP d'intérêt prioritaire de l'EPA – mesurés dans la poussière des appartements pourvus de terrains de stationnement traités aux PEPBGH, et on a déterminé qu'elle était beaucoup plus grande que la concentration dans la poussière des appartements dotés d'un terrain de stationnement recouvert d'un autre type de surface de pavement (concentrations médianes respectives de 129 et de 5,1 µg/g, tableau 16). Sur les 17 variables testées en relation avec les concentrations de HAP totaux dans la poussière, le type de surface du pavement était le facteur individuel le plus dominant ayant un impact sur la concentration de HAP dans la poussière, représentant 48 % de la variance observée.

Tableau 16. Concentrations médianes dans la poussière (mg/g) de 23 appartements du rez-de-chaussée à Austin, Texas (Mahler et al. 2010)
Substance Avec terrains de stationnement traités aux PEPBGH Avec terrains de stationnement avec un autre type de revêtement
HAP totauxNotes de bas de page Tableau 16[a].13 129 5,1
Benzo[a]pyrène 4,5 0,44

Dans l'étude sur les poussières décrite ci-dessus, la concentration médiane de B[a]P dans la poussière des appartements avec terrain de stationnement traité aux PEPBGH (4,5 µg/g) était 10 fois plus élevée que celle dans la poussière des appartements avec terrain de stationnement d'un autre type (0,44 µg/g). Les concentrations moyennes des 16 HAP individuels trouvés dans la poussière de maison (Mahler et al. 2010) ont été prises en compte pour déterminer l'exposition (voir le tableau A3.1A-C, annexe 3). On a supposé que tout le sol et toute la poussière ingérée contenaient la même concentration de HAP attribuée au PEBGH. Cependant, on constate que les sols près d'un stationnement recouvert d'un produit d'étanchéité contiennent une plus grande concentration de HAP (UNHSC 2010).

Des recherches réalisées à l'Université du New Hampshire sur des surfaces recouvertes d'un produit d'étanchéité simulé ont donné des résultats similaires à ceux de Mahler et al.(UNHSC 2010). On a trouvé que la poussière du pavement prélevée sur des surfaces recouvertes d'un produit d'étanchéité contenait jusqu'à 1 192 mg/kg de HAP totaux, par rapport à moins de 2 mg/kg dans des poussières prélevées sur des surfaces non recouvertes de produit d'étanchéité (UNHSC 2010). De même, les concentrations de HAP totaux dans des sols adjacents à des terrains recouverts de produit d'étanchéité étaient constamment supérieures à 90 mg/kg, par rapport à 5 mg/kg dans des sites témoins situés à une certaine distance de terrains traités (UNHSC 2010). On a mesuré des concentrations atteignant 411 mg/kg de HAP totaux dans un sol directement adjacent à des terrains de stationnement recouvert de produit d'étanchéité, et la plus grande valeur pour le B[a]P (29 mg/kg) dépassait la recommandation préliminaire régionale de dépistage aux fins d'assainissement de l'EPA, soit 0,21 mg/kg pour des sols en surface sur des sites industriels (UNHSC 2010).

Exposition par inhalation due aux PEPBGH

Le potentiel d'exposition à des HAP volatils par inhalation dans le cas de l'application par l'utilisateur de PEBGH a été étudié pour les HAP totaux, déterminé comme étant la somme de 18 HAP (similaires aux 16 HAP d'intérêt prioritaire figurant sur la liste des polluants de l'EPA). Les concentrations de HAP totaux dans des échantillons humides (dans des seaux) de deux produits d'étanchéité allaient de 90 000 à 120 000 mg/kg (Diamond Environmental Group 2011). Après une période de séchage de 48 heures, les concentrations ont de nouveau été mesurées et on a constaté qu'elles étaient d'environ 32 000 mg/kg, soit une perte d'environ 70 % de la masse de HAP. La plupart des HAP de masse moléculaire faible ont été perdus dès que les produits d'étanchéité séchaient. L'exposition potentielle aiguë par inhalation aux divers HAP a été déterminée d'après les concentrations dans l'air après l'application d'un PEPBGH. Sur les18 HAP mesurés, six étaient en deçà du seuil de détection, soit 1 ou 2 ng/m3, et les valeurs pour deux autres HAP ont été estimées à partir de données, plutôt que mesurées directement, et n'ont donc pas été prises en compte (Van Metre 2012a, 2012b). Trois des 10 HAP restants présentaient des valeurs inférieures à 4 ng/m3, ce qui a été jugé comme portant peu à conséquence. Les valeurs mesurées des sept HAP restants sont présentées dans le tableau 17.

Tableau 17. Concentrations dans l'air ambiant à 1,28 m de hauteur, 1,92 heure après l'application d'un PEPBGH (Van Metre 2012a)
HAP Concentration (ng/m3)
Phénanthrène 4 330
Anthracène 499
Fluoranthène 392
Pyrène 208
4,5-Méthylène-phénanthrène 190
1-Méthylphénanthrène 53,3
2-Méthylanthracène 21,3
Exposition cutanée due aux PEPBGH

Le potentiel d'exposition cutanée a été jugé pertinent pour la population générale pendant l'application d'un produit d'étanchéité à base de goudron de houille sur une entrée d'auto. L'exposition d'une personne utilisant du PEPBGH sur son entrée d'auto est considérée comme le scénario le plus probable d'exposition aux goudrons de houille contenus dans des produits de consommation. Par conséquent, pour caractériser le risque cutané, on utilise le scénario d'une personne appliquant elle-même un produit d'étanchéité sur son entrée d'auto. Pendant l'application, l'exposition cutanée au produit d'étanchéité contenant du goudron de houille peut se produire de plusieurs façons : déversements, éclaboussures, manipulation du contenant ou du dispositif d'application.

Aux fins de la présente évaluation, on suppose qu'un contact avec une petite quantité de produit d'étanchéité se fait par la peau de la paume des mains. La charge cutanée associée à une telle exposition est établie en suivant une approche de film mince EPA-Versar (EPA 2011b). Cette approche caractérise l'exposition à une substance huileuse minérale suite à un frottement partiel des mains pour enlever le matériau excédentaire. L'épaisseur de la substance, le « film » qui est censée rester sur la peau après le frottement était de 2,00 × 10-3 cm. Étant donné une masse volumique de 1,19 g/cm3 pour le PEPBGH, avec une limite supérieure de 28 % en poids de goudron de houille pur et une superficie de peau exposée de 227,5 cm2 (c.-à-d. le quart de chaque main), la charge cutanée a été estimée à 151,6 mg par exposition. En utilisant un poids corporel de 70,9 kg (jugé représentatif de l'adulte canadien moyen; Santé Canada 1998), la dose cutanée a donc été estimée à 2,1 mg/kg p.c. Cette dose représente un événement de type d'exposition cutanée accidentelle au goudron de houille, qui pourrait se produire de manière raisonnable pendant l'application d'un PEPBGH, et on estime que cela devrait se produire à intervalles de deux ou trois ans, voire plus.

Autres produits utilisés par les consommateurs

Les goudrons de houille, bruts ou raffinés, sont décrits dans la Liste critique des ingrédients des cosmétiques comme ingrédients interdits dans les produits cosmétiques au Canada.  Cette Liste critique est un outil administratif utilisé par Santé Canada pour cimmuniquer aux producteurs et à d'autres parties que certaines substances présentes dans un produit cosmétique peuvent enfreindre : a) l'interdiction générale stipulée dans la Loi sur les aliments et drogues; b) une disposition du Règlement sur les cosmétiques.

L'exposition aux brai de goudron de houille lors d'activités de resurfaçage de toiture est peu fréquente, car ces travaux sont réalisés à l'extérieur et habituellement par un entrepreneur professionnel. Les systèmes de toiture intégrés contenant du brai de goudron de houille (pour les toits plats et à faible pente) ne sont pas considérés comme une source importante d'exposition au brai pour la population générale au Canada.

Au cours d'une évaluation du risque posé par le brai de goudron de houille haute température (BGHHT), réalisée par la Commission européenne, on a indiqué que cette substance était utilisée comme adhésif/liant dans des plateuax d'argile ou des briquettes de charbon de bois (Commission européenne 2008). Les plateaux d'argile sont utilisés pour des activités de loisir et, par conséquent, leur exposition devrait être limitée et non représentative pour la population générale. L'exposition serait limitée au contact cutané direct lorsque la personne manipule le plateau; cependant, le brai joue le rôle de liant, ce qui limiterait la capacité de transfert et d'absorption par la peau. Pendant le procédé de fabrication des briquettes de charbon de bois, on a utilisé du brai comme liant. Cet usage est limité à des applications industrielles pour des hauts fourneaux et des fonderies qui requièrent une plus grande résistance mécanique, et seuls des travailleurs y seraient exposés. Pour les briquettes de charbon de bois utilisées par le grand public pour la cuisson, on utilise de l'amidon (habituellement à base de maïs) comme liant au lieu du brai de goudron de houille, et cette utilisation ne représente donc aucun risque d'exposition (FAO 1987; courriel de Kingsford Product Company au Bureau d'évaluation du risque des substances existantes, Santé Canada, 2012, source non référencée).

Exposition due à des produits thérapeutiques

Le goudron de houille est inscrit dans la Base de données sur les produits pharmaceutiques comme ingrédient actif présent dans des médicaments pour les humains ou les animaux vendus pour atténuer les symptômes du psoriasis, de l'eczéma et de la dermatite. Ces produits sont vendus sous forme de crèmes, de lotions, de shampooings ou autres solutions topiques (DPD 2014). Il existe un potentiel d'exposition directe limitée pour les personnes qui utilisent des médicaments vétérinaires destinés aux soins des animaux.

Le goudron de houille USP utilisé dans les médicaments est préparé en mélangeant une masse de goudron de houille avec de l'alcool, du polysorbate et du sable lavé, pendant sept jours. La solution résultante est filtrée et diluée avec de l'alcool (U.S. Pharmacopia 2008–2010). La composition du goudron de houille USP diffère donc grandement des goudrons de houille visés par la présente évaluation. L'utilisation des produits thérapeutiques contenant du goudron de houille est reconnue par la Food and Drug Administration des États-Unis comme de catégorie I (utilisation sûre et efficace) pour les ingrédients médicinaux en vente libre et pour le traitement des pellicules, de la séborrhée et du psoriasis (CIR 2008; CFR 2013). Comme ces produits ont été jugés acceptables pour le traitement thérapeutique de certaines conditions de la peau par diverses organisations internationales et que des numéros d'identification de médicament (DIN) leur ont été accordés par Santé Canada, leur usage thérapeutique n'a pas été pris en compte dans la présente évaluation préalable (ATSDR 2002).

L'exposition potentielle de la population générale aux HAP présents dans ces produits pour usage postconsommation devrait être minime, car ces produits représentent une faible fraction des ventes dans leurs catégories respectives au Canada. La plupart des médicaments contenant du goudron de houille sont formulés de façon à contenir environ 0,5 à 10 % de goudron de houille, ce qui limite les quantités pouvant pénétrer dans les eaux réceptrices (Santé Canada 2006). De plus, les usines de traitement des eaux usées sont en mesure d'éliminer en moyenne 73 % des HAP qui entrent dans l'usine, ce qui limite encore plus l'exposition postconsommation à partir d'eaux réceptrices (Pham and Proulx 1997). Les faibles concentrations de HAP dans les produits thérapeutiques seront réduites encore plus en raison de la biodégradation dans l'environnement et/ou du traitement de l'eau potable avant sa consommation. Leur concentration dans une source d'eau est également grandement réduite par dilution en raison du déversement dans les cours d'eau.

10.2 Évaluation des effets sur la santé

Fondement de la catégorisation

Un effet critique des goudrons de houille et de leurs distillats était leur cancérogénicité, basé principalement sur des classifications par des organismes internationaux. La Commission européenne, le Centre international de recherche sur le cancer (CIRC) et le National Toxicology Program (NTP) ont classé les goudrons de houille comme des substances cancérogènes. La Commission européenne a classé le goudron de houille (n° CAS 8007-45-2) et le goudron de houille haute température (n° CAS 65996-89-6) comme cancérogènes de catégorie 1 (que l'on sait être cancérogène pour l'homme; R45 : peut causer le cancer). Le brai de goudron de houille haute température (n° CAS 65996-93-2) a été classé comme cancérogène de catégorie 2 (substances devant être considérées comme cancérogènes pour l'homme; R45 : peut causer le cancer) [Commission européenne 1994; ESIS c1995-2011]. Dans le Système général harmonisé de classification et d'étiquetage des produits chimiques (SGH), le goudron de houille et le goudron de houille haute température sont classés comme cancérogènes de catégorie 1A (l'effet cancérogène de ces substances pour l'être humain est avéré; le classement dans cette catégorie s'appuie largement sur des données humaines;H350 : peut causer le cancer). Le brai de goudron de houille haute température a été classé comme cancérogène de catégorie 1B (l'effet cancérogène de ces substances pour l'être humain est supposé; le classement dans cette catégorie s'appuie largement sur des études animales; H350 : peut causer le cancer) [Commission européenne, 2008]. Le CIRC a classé les goudrons de houille et le brai de goudron de houille comme cancérogènes du groupe 1 (cancérogène pour l'homme), en raison de données probantes suffisantes recueillies chez les humains (exposition professionnelle) et chez les animaux de laboratoire (CIRC 1985, 1987a, b). Le NTP a classé les goudrons de houille et le brai de goudron de houille comme substances connues pour être cancérogènes pour l'homme, d'après des données probantes suffisantes sur la cancérogénicité chez les humains (NTP 2011).

L'Union européenne a aussi informé le Comité des obstacles techniques au commerce de l'Organisation mondiale du commerce de son intention de restreindre le BGHHT (n° CAS 65996-93-2) dans les produits utilisés par les consommateurs et d'imposer une exigence d'étiquetage « réservé aux utilisateurs professionnels » (OMC, 2013). Cette restriction découle de la classification harmonisée de cette substance qu'a récemment adoptée l'Union européenne, soit une substance cancérogène, mutagène ou toxique pour la reproduction (CMR) des catégories 1A ou 1B.

La Commission européenne a classé le goudron de houille basse température (n° CAS 65996-90-9) comme cancérogène de catégorie 1. Les distillats supérieurs de goudron de houille (n° CAS 65996-91-0) sont classés comme cancérogènes de catégorie 2 lorsque la concentration de B[a]P est supérieure à 0,005 % en poids. Les huiles de goudron de houille (n° CAS 65996-82-9) sont classées comme cancérogènes de catégorie 2 et mutagènes de catégorie 2 (substances devant être considérées comme mutagènes pour l'homme; R46 : peut causer des altérations génétiques héréditaires) lorsque leur concentration en benzène est supérieure à 0,1 % en poids (Commission européenne 1994; ESIS c1995-2011). Le goudron de houille à basse température est classé comme cancérigène de catégorie 1A dans le SGH. Les distillats supérieurs de goudron de houille sont classés comme cancérogènes de catégorie 1B lorsqu'ils contiennent plus de 0,005 % de B[a]P en poids. Les huiles de goudron de houille sont classées comme cancérogènes de catégorie 1B et mutagènes de catégorie 1B (substances à considérer comme induisant des mutations héréditaires dans les cellules germinales des êtres humains; H340 : peut induire des anomalies génétiques) lorsque leur concentration en benzène est supérieure à 0,1 % en poids (Commission européenne 2008).

Sommaire des effets sur la santé

L'annexe 4 contient un résumé des renseignements disponibles en ce qui a trait aux effets sur la santé des substances de goudron de houille d'intérêt hautement prioritaire, dont le goudron de houille, le goudron de houille haute température, le brai de goudron de houille haute température, les huiles de goudron de houille, le goudron de houille basse température et les distillats supérieurs de goudron de houille. Étant donné que ces substances ont des propriétés physiques et chimiques semblables, leurs propriétés toxicologiques peuvent également être semblables. Les données sur les effets sur la santé de ces six substances ont été utilisées pour élaborer un profil toxicologique considéré représentatif de toutes les substances de goudron de houille.

En ce qui concerne les scénarios d'expositionn faisant intervenir des émissions de composés volatils par des installations industrielles, et la poussière domestique provenant de PEBGH, l'exposition à ces substances se manifeste sous forme d'exposition aux composants se trouvant dans le goudron de houille, plutôt que sous forme aux substances di goudron de houille complet (c.-à-d. les substances parents). Les composants de goudrons de houille et de leurs distillats peuvent être rejetés par les installations pendant le traitementet/ou le stockage de ces substances, et peuvent se retrouver dans la poussière domestique suite à la météorisation du revêtement à base de goudron de houille. Étant donné que certains composants des substances à base de goudron de houille sont cancérogènes (cetains HAP et le benzène), ces composants à haut risque constituent la base des estimations d'exposition et des effets critiques sur la santé pris en compte dans la présente évaluation.

La toxicité aiguë des substances à base de goudron de houille est faible chez les rongeurs. Les DL50 par voie orale allaient de 3300 à plus de 15 000 mg/kg p.c. chez le rat (Commission européenne 2008) et les DL50 par voie cutanée de plus 400 mg/kg p.c. chez le rat à plus de 7 950 mg/kg p.c. chez le lapin (c.-à-d. que la valeur de la DL50 par voie cutanée n'a pas été établie) [Commission européenne 2008; ENTOX 2005]. Une application dermique unique de 2 041 mg/kg p.c. a conduit à l'induction de l'aryl-hydrocarbure-hydroxylase (AHH) dans la peau et le foie des rats nouveau-nés (Bickers et al. 1982; Mukhtar et al. 1982). L'induction de l'activité de l'AHH (de deux à cinq fois supérieure à celle observée chez les témoins) a également été observée dans la peau d'humains suite à une application unique de 0,286 mg/kg p.c. (Bickers et Kappas 1978). Aucune étude de toxicité aiguë par inhalation n'a été recensée.

Peu d'études sur la toxicité à court terme ont été identifiées. La dose minimale avec effet nocif observé (DMENO) pour des substances à base de goudron de houille administrées par voie orale était de 37,5 mg/kg p.c. par jour, basée sur une mortalité précoce et des changements dégénératifs observés dans le foie du cochon exposé à du brai de goudron de houille haute température (n° CAS 65996-93-2) pendant deux à cinq jours (Graham et al., 1940). Une autre dose avec effet administrée par voie orale de 1 067 mg/kg p.c. par jour a été déterminée en se basant sur des diminutions du poids corporel et de la consommation d'aliments chez des souris exposées à du goudron de houille pendant 28 jours (Culp et Beland 1994). La seule étude par inhalation menée chez le rat a permis de déterminer une concentration minimale avec effet nocif observé (CMENO) de 30 mg/m3 basée sur une histiocytose pulmonaire (mâles et femelles), une augmentation du poids relatif du foie (femelles) et une diminution du taux d'éosinophiles (mâles) après l'exposition au goudron de houille en aérosol pemdamt cinq semaines (Springer et al., 1986). Pour une étude par voie cutanée, on a rapporté que du goudron de houille brut (10 mg d'une solution à 0,1 %) a entraîné une comédogénicité (lésions qui ressemblent à de l'acné) chez le lapin après trois semaines d'exposition (Kligman et Kligman 1994).

Les études sur la toxicité subchronique sont aussi limitées. Une seule étude par voie orale a été identifée. Elle portait sur des résidus d'une usine de production de gaz. Aucun effet indésirable n'a été observé chez les souris après une exposition à des doses maximales de 462 mg/kg p.c. et par jour (mâles) et de 344 mg/kg p.c. et par jour (femelles) pendant 94 ou 185 jours (Weyand et al. 1994). Une comédogénicité a été observée après application de 10 mg d'un échantillon de goudron de houille brut à 10 % chez le lapin pendant 15 semaines (Kligman et Kligman 1994). L'application de brai de goudron de houille haute température (n° CAS 65996-93-2) chez des souris pendant 31 semaines a conduit à des valeurs de DMENO de 68 mg/kg p.c. et par jour (mâles) et de 85 mg/kg p.c. et par jour (femelles), basées sur une mortalité précoce (Wallcave et al. 1971). Des tumeurs de la peau ont par la suite été observées dans le cadre de ces études par voie cutanée. Une CMENO de 0,2 mg/m3 a été déterminée en se basant sur  la diminution de la vitesse de croissance chez plusieurs espèces de rongeurs exposées à du goudron de houille en aérosol pendant 90 jours (Kinkead 1973). Une autre concentration ayant un effet par inhalation à 30 mg/m3a été observé chez le rat basée sur l'histiocytose des tissus pulmonaires (mâles et femelles), une augmentation du poids relatif du foie (mâles), une réduction du concentré de globules rouges (mâles) et une diminution du taux d'éosinophiles et de monocytes (femelles) après une exposition au goudron de houille en aérosol pendant 13 semaines (Springer et al. 1986).

Des effets sur la reproduction et le développement ont été observés chez des animaux de laboratoire après une exposition à des substances à base de goudron de houille. Ces effets surviennent souvent à des doses aussi toxiques pour la mère. Une DMENO pour le développement de 140 mg/kg p.c. et par jour a été déterminée chez le rat , basée sur une augmentation des fœtus anormaux après une exposition par voie orale des mères (jours de gestation 12 à 16). Dans cette étude, une DMENO pour la reproduction de 180 mg/kg p.c. et par jour a été déterminée en se basant sur une augmentation du nombre de résorptions fœtales (Hackett et al. 1984). L'exposition à du goudron de houille en aérosol par inhalation de rats pendant 13 semaines a conduit à déterminer une CMENO pour la reproduction chez les mâles de 140 mg/m3 basée sur une augmentation relative du poids des testicules [Springer et al. 1986]. Une CMENO de 660 mg/m3 pour le reproduction aété déterminée en se basant sur une augmentation des résorptions fœtales vers le milieu et la fin de la période de gestation après une exposition à des distillats lourds en aérosol pendant les jours de gestation 12 à 16 (Springer et al. 1982). Springer et al. (1982) avaient aussi rapporté une CMENO pour le développement de 660 mg/m3basée sur une diminution du poids et de la taille des fœtus ainsi que sur une fréquence accrue des portées présentant une ossification réduite. Dans une étude par voie cutanée chez le rat et la souris, une DMENO pour la reproduction et le développement de 500 mg/kg p.c. et par jour a été déterminée. Les rongeurs ont été exposés à du distillat lourd pendant les jours de gestation 11 à 15, les effets sur le développement notés comprenaient une diminution du poids et de la taille des fœtus, une fréquence accrue de petits poumons, une fente palatine, une œdème, une lésion au milieu du crâne, un uretère dilaté et une pyélectasie, ainsi qu'une ossification crânienne réduite, et les effets sur la reproduction comprenaient une augmentation des résorptions au milieu et à la fin de la période de gestation, un nombre réduit de fœtus vivants par portée et une diminution du poids du placenta et de l'utérus (Zangar et al., 1989).

Dans la plupart des études de génotoxicité in vitro, la mutagénicité des substances à base de goudron de houille a été évaluée à l'aide de l'épreuve de mutation inverse sur Salmonella (Ames). Les 17 études Ames recensées ont toutes donné des résultats positifs, principalement avec l'addition d'un système d'activation métabolique exogène (voir l'Annexe 4 pour de plus amples détails). La formation potentielle d'adduits à l'ADN causée par les substances à base de goudron de houille a également été examinée dans le cadre de cinq études portant sur une variété de lignées cellulaires de mammifères. Toutes ces études ont indiqué des résultats positifs (Koganti et al. 2000; Leadon et al. 1995; Mahadevan et al. 2004, 2005, 2007). D.autres études ont donné des résultats variables en fonction des différents systèmes testés et des conditions utilisées (Casto et al. 1981; Curren et al. 1981; Mitchell et al. 1981).

La capacité des substances à base de goudron de houille à induire la formation d'adduits à l'ADN a aussi été étudiée in vivo. Quinze études par voie orale ont été recensées, au cours desquelles une formation d'adduits significative a été notée dans les poumons, le foie, le préestomac et l'intestin grêle. Huit études par voie cutanée ont été recensées, au cours desquelles une formation d'adduits significative a été observée principalement dans la peau et les poumons. La formatiom d'adduit à l'ADN dans la peau humaine a aussi été observée quand du goudron de houille était appliqué à des fins thérapeutiques (voir l'Annexe 4 pour plus de détails).

On a relevé trois études de cancérogénicité par voie orale portant sur les substances à base de goudron de houille. Culp et al. (1998) ont exposé des souris penant deux ans à deux mélanges de goudron de houille distincts, ajoutés à l'alimentation à des doses allant de 0 à 1 300 mg/kg p.c. par jour pour le mélange de goudron de houille 1 (n° CAS 8007-45-2; échantillon composite provenant de sept sites de déchets d'usines de production de gaz) et de 0 à 346 mg/kg p.c. par jour pour le mélange de goudron de houille 2 (n° CAS 8007-45-2; échantillon composite provenant de deux des sept sites de déchats et d'un troisième site ayant une teneur élevée en B[a]P). Une augmentation significative de la mortalité précoce a été notée chez les deux groupes exposés aux doses les plus élevées. Des tumeurs ont été observées dans plusieurs organes, plus précisément dans le foie, les poumons et le préestomac. Des résultats semblables ont été observés par Culp et al.(1996) et de Weyand et al. (1995) pour des doses respectives allant de 0 à 2 000 mg/kg p.c. par jour (période d'exposition de deux ans) et de 0 à 236 mg/kg p.c. par jour (période d'exposition de 260 jours.

Plusieurs études de cancérogénicité par voie cutanée ont été réalisées avec des substances à base de goudron de houille, la majorité a mis en évidence des tumeurs cutanées (Kligman et Kligman 1994; Brandon et al. 2009; Gorski 1959; Hueper et Payne 1960; Niemeier et al. 1988; Wallcave et al. 1971; Emmett et al. 1981; Kireeva  1968; Mukhtar et al. 1986b; Wright et al. 1985; Robinson et al. 1984; Phillips et Alldrick 1994). Diverses tumeurs de la peau se sont développées sur les oreilles des lapins exposés par voie cutanée à des doses de 10 mg de goudron de houille à 10 à 100 % (doses jusqu'à 5 mg/kg p.c. et par jour) pendant 15 semaines (Kligman et Kligman 1994). Des souris ont également développé des tumeurs cutanées quand elles étaient exposées à du goudron de houille et du brai de goudron de houille à des doses allant jusqu'à 833 mg/kg p.c. et par jour pendant 22 à 80 semaines (Gorski 1959; Robinson et al. 1984; Niemeier et al. 1988; Wallcave et al. 1971; Emmett et al. 1981). Des études conçues pour évaluer la capacité à initier le développement de tumeurs se sont aussi avérées positives. Une dose unique de brai de goudron de houille allant jusqu'à 20 mg/kg p.c. a permis de mettre en évidence une augmentation de l'incidence des tumeurs cutanées chez la sousis (Robinson et al. 1984). Des doses uniques de 844 ou 1 333 mg/kg p.c. par jour de goudron de houille pnt aussi conduit à des timeurs, ainsi que des doses répétées de 25 mg/kg p.c. par jour (Phillips and Alldrick 1994; Wright et al. 1985; Mukhtar et al. 1986b).

Plusieurs études de cancérogénicité par inhalation ont été réalisées avec des souris et des rats exposés à des aérosols de goudron de houille (MacEwen et al. 1977; Kinkead 1973; McConnell et Specht 1973; Horton et al. 1963; Heinrich et al. 1994a, 1994b; Schulte et al. 1994). Des carcinomes cellulaires squameux des poumons sont typiquement ovservés. Schulte et al. (1994) et Heinrich et al. (1994a, 1994b) ont observé le développement de tumeurs des poumons lié à la dose après exposition des rongeurs à un aérosol de brai de goudron de houille à des concentrations de 0 à 2,6 mg/m3 êndant une période allant jusqu'à 20 mois. Plusieurs études par exposition du corps entier dans une chambre d'inhalation ont mis en évidence le développement de tumeurs cutanées, indiquant que le contact dermique est une autre voie d'exposition lors de ces études. MacEwen et al.(1977) ont observé une formation de tumeurs pulmonaires chez des rongeurs, mais aussi une réponse liée à la dose pour les tumeurs cutanées chez les souris après une exposition du corps entier pendant de 90 jours à des aérosols de goudron de houille en aérosol jusqu'à 10 mg/m3.

Nous avons identifié un certain nombre d'études sur l'exposition professionnelle au goudron de houille, qui conduisaient à des estimations de risque relatif et des taux de mortalité accrus pour les travailleurs exposés. La Commission européenne a réalisé une méta-analyse du risque relatif des cancers du poumon et de la vessie associés à différentes expositions industrielles au goudron de houille (Commission européenne 2008). Dans le cas du cancer du poumon, une estimation du risque relatif globale de 1,20 (IC à 95 % = 1,11 à 1,29) par unité de 100 µg/m3.année d'exposition cumulative au B[a]P a été déterminée, et un risque relatif global propre à l'industrie de l'aluminerie a été établi à 1,16 (IC à 95 % = 1,05 à 1,28). Dans le cas du cancer de la vessie, une estimation du risque relatif globale de 1,33 (IC à 95 % = 1,17 à 1,51) par unité de 100 µg/m3 année d'exposition cumulative au B[a]P a été déterminée, et un risque relatif global propre à l'industrie de l'aluminerie a été établi à 1,42 (IC à 95 % = 1,23 à 1,65). L'EPA des États-Unis (1989) a rapporté une augmentation significative de la mortalité attribuable au cancer du poumon chez les personnes travaillant dans les fours à coke. Des effets similaires ont été observés chez les travaileurs de l'acier. Cependant, il est difficile de confirmer que les goudrons de houille constituent la source de ces effets, étant donné la variété des substances présentes dans de telles usine.

L'EPA des États-Unis a précédemment identifié des HAP qui peuvent être cancérigènes pour les animaux ou les humains (EPA, 1992b), puis a inscrit 16 de ces substances sur sa liste des polluants d'intérêt prioritaire. Ces substances sont les suivantes : naphtalène, acénaphtylène, acénaphtène, fluorène, phénanthrène, anthracène, fluoranthène, pyrène, benz[a]anthracène, chrysène, benzo[b+j]fluoranthène, benzo[k]fluoranthène, benzo[a]pyrène, indéno[1,2,3-c,d]pyrène, dibenz[a,h]anthracène et benzo[g,h,i]pérylène.

Plusieurs auteurs ont élaboré des facteurs d'équivalence d'activité ou de toxicité pour de nombreuses espèces de HAP (c.-à-d. estimations de leur activité cancérogène par rapport à cellle du B[a]P) (CCME 2008; Collins et al.1998, Krewski et al. 1989, Meek et al.1994; Muller 1997; Nisbet et LaGoy 1992, EPA 1994). Les facteurs d'équivalence de toxicité mis au point par Nisbet et LaGoy (1992) ont été utilisés dans la présente évaluation. L'approche fondée sur des facteurs d'équivalence de toxicité est une méthode acceptée pour l'évaluation des risques pour la santé humaine que posent les mélanges riches en HAP, et plusieurs organismes internationaux (Commission européenne 2008; OMS 1998, 2001) les utilisent largement. L'approche des facteurs d'équivalence a été adoptée pour le présent travail comme méthode pour caractériser un risque systémique de cancérogénicité lors d'une exposition par voie orale à des HAP provenant de goudrons de houille ou de leurs distillats.

À l'aide du logiciel Benchmark Dose Software (BMDS 2.3.1) de l'EPA des États-Unis et d'un modèle LogLogistic, Santé Canada a utilisé les données sur les tumeurs spécifiques au B[a]P chez la souris fournies par Culp et al.(1998) pour calculer la limite inférieure d'un intervalle de confiance à 95 % pour une dose de référence de cancérogénicité pour le B[a]P (Annexe 5; Santé Canada, non publié). Cette valeur de référence, appelée BMDL10 par voie orale a été calculée à 0,562 mg/kg p.c. et par jouret est basée sur les papillomes et/ou carcinomes du préestomac chez des souris femelles B6C3F1. Elle est du même ordre de grandeur que les valeurs de BMDL10 par voie orale du B[a]P calculées par d'autres groupes, dont l'OMS. À l'aide des données sur les tumeurs liées à l'exposition de souris à du goudron de houille, le Comité mixte FAO/OMS d'experts des additifs alimentaires a établi une gamme de valeurs de BMDL10 pour le B[a]P de 0,1 à 0,23 mg/kg p.c. et par jour (FAO/OMS, 2006). Wester et al. (2012) ont récemment proposé une valeur de 3 mg/kg p.c. et par jour basée sur des carcinomes hépatocellulaires observés chez des rats Wistar exposés à du B[a]P. La recommandation de Santé Canada pour l'eau potable est une dose journalière acceptable maximale de 10 ng/L (0,010 ppb) de B[a]P (Santé Canada 1988, 2012).

De plus, Santé Canada a précédemment fait des estimations du potentiel cancérogène associé à l'inhalation de B[a]P. Une dose tumorigène (DT05) de 1,57 mg/m3 a été calculée à l'aide du modèle multistade et d'une étude des tumeurs des voies respiratoires de Thyssen et al. (1981) (Canada 1994).

Le benzène est également un composant des goudrons de houille et de leurs distillats. Le benzène a été évalué par Santé Canada en vertu de la LCPE 1999 (Environnement Canada, Santé Canada 1993). Il a été déterminé que c'est une composé cancérigène et il a été inscrit sur la Liste de substances toxiques de l'Annexe 1 de la LCPE 1999. Des organismes internationaux ont tiré des conclusions similaires. Le CIRC a classé le benzène dans le Groupe 1 (cancérigène pour les humains) (CIRC 1987a, 2004, 2011). La gouvernement du Canada a précédemment fait des estimations du potentiel cancérigène dû à une exposition par inhalation au benzène. Une concentration tumorigène (CT05) pour le benzène de 14,7 × 103 µg/m3 a été calculée (Environnement Canada, Santé Canada 1993) en se basant sur l'étude épidémiologique de Rinsky et al. (1987) des risques de leucémie myélogène aiguë posés aux personnes travaillant avec le Pliofilm. La CT05 d'une substance est sa concentration dans l'air associée à une augmentation de 5 % de l'incidence ou de la mortalité due à des tumeurs (Santé Canada 1996). Des valeurs de référence pour le benzène établies par d'autres organismes internationaux (EPA, 2000; OMS, 2000) sont similaires à la CT05 utilisée ci-après pour la présente évaluation préalable afin de caractériser les risques pour la santé humaine.

Les paramètres relatifs aux effets sur la santé autres que le cancer sont pertinents pour la caractérisation des expositions par inhalation à court terme aux vapeurs lors de l'application de PEPGH. Les études sur les effets sur la santé à court terme associés à une exposition à des HAP sont limitées. Toutefois, une base de données sur les effets sur la santé du naphtalèneétait disponible et a été prise en compte. Le naphtalène a été précédemment évalué par Santé Canada (Environnement Canada, Santé Canada 2008) et une CMENO de 7,86 mg/m3 a été rapportée par Phimister et al. (2004), basée sur les lésions de l'épithélium olfactif nasal au point de contact chez des souris après une deux heures d'exposition. Cet effet a aussi été observé lors d'études sur l'exposition à court terme et subchronique chez des rats, avec des CMENO respectives de 5 et de 10 mg/m3.

10.3 Caractérisation des risques pour la santé humaine

Risque associé au traitement, à la manipulation et à l'entreposage des goudrons de houille et de leurs distillats dans une raffinerie de goudron de houille

On ne peut quantifier avec certitude l'exposition au goudron de houille total. Il est toutefois possible de vérifier la quantification des expositions à des composants spécifiques présents dans une substance entière à l'aide de données mesurées. Les composants très dangereux sont utilisés pour déterminer les risques d'exposition à des mélanges complexes et les risques associés. Le degré de confiance dans la capacité à caractériser avec précision le risque associé à une exposition à du goudron de houille est nettement plus élevé pour ses composants très dangereux que pour la substance elle-même.

L'estimation du potentiel cancérogène du benzène, faite précédemment par Santé Canada (CT05), a été utilisée pour calculer les marges d'exposition associées aux émissions par évaporation dues à la manipulation/chargement du goudron de houille brut ainsi qu'à l'entreposage des produits obtenus dans une raffinerie de goudron de houille. La CT05, qui été calculée à 14,7 × 103 µg/m3 (Environnement Canada, Santé Canada 1993), est la concentration d'une substance qui cause une augmentation de 5 % de l'incidence des tumeurs ou de la mortalité attribuable à des tumeurs. Les marges d'exposition pour ce scénario d'exposition sont présentées dans le tableau 18.

Tableau 18. Marges d'exposition pour les données modélisées basées sur le benzène pour une raffinerie de goudron de houille
Modèle SCREEN3 AERSCREEN
Concentration de benzène, exposition par inhalation (µg/m3) 1,45 (1 000 m) 1,14 (1 000 m)
CT05 du benzène (µg/m3) 14,7 × 103 14,7 × 103
Marge d'exposition 10 140 12 890

Les marges d'exposition pour l'inhalation d'émissions de benzène provenant d'une raffinerie de goudron de houille sont considérées potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes des bases de données sur les effets sur la santé et l'exposition. Les concentrations modélisées de benzène de l'installation ont atteint une valeur équivalente au niveau de fond de 0,88 µg/m3 à une distance de 1 200 m à 1 500 m (RNSPA 2008).

Les rejets de HAP sont associés à la production et au raffinage des goudrons de houille. Aux fins de l'exposition à long terme à des HAP, les concentrations modélisées à 1 000 m ont été converties en équivalence de toxicité au B[a]P à l'aide des facteurs d'équivalence établis par Nisbet et LaGoy (1992). La somme des équivalences de toxicité au B[a]P ainsi obtenue était de 8,07 ng/m3, basée sur les données sur les émissions de l'INRP (voir le tableau 19).

Tableau 19. Concentrations atmosphériques modélisées des rejets de HAP provenant d'une raffinerie de goudron de houille
Composé Concentration maximale annuelle à 1 000 m (µg/m3) Facteur d'équivalence de toxicité Équivalence de toxicité au benzo[a]pyrène (ng/m3)
Acénaphtène 0,48 0,001 0,48
Acénaphtylène 0,0028 0,001 0,0028
Acéthracène 0,043 0,01 0,43
Benzo[a]anthracène 0,0072 0,1 0,72
Benzo[a]pyrène 0,00071 1 0,71
Benzo[a]fluoranthène 0,0050 0,1 0,5
Benzo[g,h,i]pérylène 0,0014 0,01 0,014
Benzo[k]fluoranthène 0,0019 0,1 0,19
Dibenzo[a,h]anthracène 0,00028 5 1,4
Fluoranthène 0,066 0,001 0,066
Fluorène 0,074 0,001 0,074
Indéno[1,2,3-c,d]pyrène 0,0015 0,1 0,15
Phénanthrène 0,18 0,001 0,18
Pyrène 0,044 0,001 0,044
Naphtalène 3,11 0,001 3,11
Somme des équivalences au benzo[a]pyrène     8,07

Il a été estimé que l'exposition potentielle aux HAP associée à une raffinerie de goudron de houille était de 8,07 ng/m3 d'équivalents de B[a]P à 1 000 m, comparativement à la concentration de fond moyenne au Canada de 0,14 µg/m3 (RNSPA 2012). En utilisant la DT05 du B[a]P, on obtient une marge d'exposition (1,57 mg/m3 ÷ 8,07 × 10-6 mg/m3) de 195 000. Cette marge est considérée comme adéquate pour tenir compter des incertitudes des bases de données sur l'exposition et les effets sur la santé.

Le modèle AERSCREEN a été utilisé pour calculer une concentration de B[a]P de 5,5 × 10-4 µg/m3, ce qui correspond à une différence de 0,16 ng/m3 par rapport au calcul avec le modèle SCREEN3 (0,55 ng/m3comparativement à 0,71 ng/m3). Ces résultats indiquent que les paramètres et la modélisation propre au site ont peu d'effets sur la concentration des HAP.

Risque associé à la production, à la manipulation et à l'entreposage du goudron de houille dans des aciéries intégrées

La valeur de la CT05 de 14,7 × 103 µg/m3 pour le benzène (Environnement Canada, Santé Canada 1993) a également été utilisée pour calculer les marges d'exposition associées aux émissions par évaporation dues à la production, à la manipulation et à l'entreposage du goudron de houille dans des aciéries. Les marges d'exposition ainsi obtenues pour ce scénario d'exposition sont présentées dans le tableau 20.

Tableau 20. Marges d'exposition pour les données modélisées basées sur le benzène pour des aciéries
Marge d'exposition CT05 du benzène (µg/m3) Concentration de benzène, exposition par inhalation (µg/m3)
13 240 14,7 × 103 1,11 (1 000 m)
133 640 14,7 × 103 0,11 (1 000 m)

Les marges d'exposition pour l'inhalation d'émissions de benzène provenant d'aciéries, calculées à l'aide de la limite supérieure, sont considérées comme potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes des bases de données sur les effets sur la santé et l'exposition. Pour l'installation, les concentrations modélisées de benzène ont atteint une valeur équivalente au niveau de fond de 0,88 µg/m3 à une distance de 1 200 m (RNSPA 2008). Bien que les estimations modélisées de l'exposition soient considérées comme prudentes, une exposition accrue à long terme n'est pas à exclure pour les personnes habitant dans les environs d'une telle industrie. Ces résultats sont étayés par des données de surveillance ainsi que les concentrations sur une heure, qui sont largement supérieures aux moyennes annuelles.

Bien qu'aucune émission de HAP n'ait été attribuée à la manipulation et à l'entreposage du goudron de houille, une estimation des expositions potentielles aux rejets de HAP a été faite en se basant sur le rapport entre le benzène et les équivalents toxicologiques de B[a]P tirés du scénario de raffinage du goudron de houille (voir le tableau 19). Le  rapport utilisé pour déterminer le rejet relatif des aciéries a été obtenu dela manière suivante : 4 100 kg de benzène et 8,07 ng/m3 équivalents de B[a]P par rapport à 3 132 kg de benzène et une quantité inconnue d'équivalents de B[a]P. La concentration obtenue, par proportion, est de 6,16 × 10-6 mg/m3 d'équivalents de B[a]P ou de 6,16 ng/m3 à une distance de 1 000 m pour les rejets les plus importants, en supposant des conditions de dispersion comparables. Ce résultat est comparé à la concentration de fond moyenne au Canada de 0,14 ng/m3 (RNSPA 2012). Il a été déterminé que la limite inférieure de la gamme était de 0,58 ng/m3 à 1000 m. Selon le profil de concentration, la limite supérieure atteint cette concentration de fond au-delà de la distance modélisée de 3000 m. La DT05 du B[a]P, précédemment établie par Santé Canada (Canada 1994), est de 1,57 mg/m3. On obtient ainsi une marge d'exposition (1,57 mg/m3 ÷ 6,16 × 10-6 mg/m3) de 255 000. Cette marge est considérée comme adéquate pour tenri comote des incertitudes des bases de données sur l'exposition et les effets sur la santé.

Risque associé au transport de goudrons de houille et de leurs distillats

L'exposition transitoire associée au transport des goudrons de houille et de leurs distillats est mineure étant donné la petite quantité de substances volatiles rejetées par chaque type de transport et le fait que les rejets se produisent en continu par une source en mouvement (source linéaire) plutôt que par une source ponctuelle fixe. Par conséquent, la concentration réelle de vapeurs de goudron de houille aux alentours d'une source linéaire en mouvement, pour tout endroit donné, sera considérablement plus faible que celle découlant de la production et du traitement de la matière dans une installation fixe. Le transport des goudrons de houille et de leurs distillats n'est donc pas considéré comme présentant un risque pour la santé humaine.

Risque associé aux HAP présents dans la poussière domestique associée à l'utilisation des produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille

Les concentrations moyennes individuelles des 16 HAP présents dans la poussière domestique (Mahler, 2010) ont été converties en équivalence de toxicité au B[a]P à l'aide des FEA cancérogènes établis par Nisbet et LaGoy (1992). La somme de ces concentrations a conduit à une valeur de 20,1 µg/g d'équivalents de B[a]P. Les données détaillées sur les concentrations moyennes utilisées ainsi que le facteur d'activité cancérogène appliqué sont présentés dans le tableau A3.1A-C (annexe 3). Nous avons estimé, en nous basant sur la concentration de 20,1 µg/g, des limites supérieures pour l'exposition quotidienne au B[a]P (à partir de la poussière domestique provenant de stationnements recouverts d'un produit d'étanchéité à base de goudron de houille.

Les vitesses d'ingestion de sol et de poussière combinées, adaptées des travaux de Wilson (2013), sont basées sur les moyennes arithmétiques calculées en suivant une approche probabiliste. Une estimation de l'exposition a été calculée en se basant sur l'ingestion de sol et de poussière domestique. On estime que les groupes d'âge suivants ingèrent accidentellement les quantités suivantes chaque jour : 38 mg de sol et de poussière par jour pour les enfants de 0 à 6 mois (poids supposé de 7,5 kg); 55 mg de sol et de poussière par jour pour les enfants de 0,5 à 4 ans (poids supposé de 15,5 kg); 52 mg de sol et de poussière par jour pour les enfants de 5 à 11 ans (poids supposé de 31,0 kg); 3,6 mg de sol et de poussière par jour pour les adolescents de 12 à 19 ans (poids supposé de 59,4 kg); 4,1 mg de sol et de poussière par jour pour les personnes de 20 à 59 ans (poids supposé de 70,9 kg);  4,0 mg de sol et de poussière par jour pour les personnes de 60 ans et plus (poids supposé de 72,0 kg) (Wilson, 2013). L'absorption de B[a]P pour chaque groupe d'âge et la dose quotidienne moyenne sont présentées dans le tableau 21.

Tableau 21. Ingestion de sol et de poussière et exposition par groupe d'âge
Groupe d'âge De 0 à 6 mois De 0,5 à 4 ans De 5 à 11 ans De 12 à 19 ans De 20 à 59 ans 60 ans et plus
Taux d'ingestion de sol et de poussière (mg/jour) 38 55 52 3,6 4,1 4,0
Poids corporel (kg) 7,5 15,5 31,0 59,4 70,9 72,0
Masse ingérée (µg/jour) 0,76 1,11 1,05 0,072 0,082 0,080
Dose (µg/kg p.c./jour) 0,102 0,071 0,033 0,0012 0,0012 0,0011
Ingestion pondérée dans le temps (µg/kg p.c./jour) 0,00073 0,0036 0,0034 0,00014 0,00066 0,00018
Dose quotidienne moyenne pour la durée de vie (µg/kg p.c./jour) 0,0086          
Concentration de B[a]P dans la poussière
(µg/mg)
0,0201          

On a utilisé les valeurs d'ingestion ci-dessus pour calculer une dose quotidienne moyenne de B[a]P provenant de goudron de houille de 0,0086 µg/kg p.c. par jour pour la durée de vie auquel la population pourrait être exposée. Dans ce scénario particulier, on considère que les jeunes enfants représentent une sous-population susceptible, en raison du potentiel d'exposition plus élevé causé par le contact main-bouche important et le fait qu'ils rampent sur des planchers et des surfaces sur lesquels s'accumule la poussière (Van Metre et al., 2013). Les facteurs d'ajustement en fonction de l'âgeNotes de bas de page[3] recommandés par l'EPA des États-Unis ont été pris en compte et ajustés pour les groupes d'âge utilisés par Santé Canada (voir le tableau 22). Ces facteurs ont ensuite été appliqués aux marges d'exposition de chaque groupe d'âge (EPA 2011b).

Tableau 22. Facteurs d'ajustement en fonction de l'âge (FAFA) et groupes d'âge
Stade de vie Âge Facteur d'ajustement
Nourrisson De 0 à 6 mois 10
Tout-petit De 0,5 à 4 ans 5Notes de bas de page Tableau 22[a].14
Enfant De 5 à 11 ans 3
Adolescent De 12 à 19 ans 2Notes de bas de page Tableau 22[b].6
Adulte 20 ans et plus 1

Le point de départ pour établir la marge d'exposition de chaque groupe d'âge était la limite inférieure d'un intervalle de confiance à 95 % pour une dose repère (BMDL10) pour le B[a]P, de 0,562 mg/kg p.c. et par jour, calculée par Santé Canada (Santé Canada 2014.

La marge d'exposition (ME) ajustée pour la durée de vie est calculée comme suit :

MEAJUSTÉE durée de vie = 1 / Σ[1/ME × durée moyenne]
MEAJUSTÉE  durée de vie = 1 / Σ[(1/552 × 0,7/70) + (1/1 576 × 3,5/70) + (1/5 556 × 7/70) + (1/230 672 × 8/70) + (1/483 507 × 40/70) + (1/503 284 × 11/70)]
MEAJUSTÉE durée de vie = 15 500

Les marges d'exposition obtenues pour chaque groupe ont ensuite été pondérées en fonction de la durée, ce qui a donné une marge d'exposition ajustée en fonction de la durée de vie de 15 500. Les marges d'exposition associées à l'ingestion de poussière domestique par les enfants sont considérées comme potentiellement inadéquates pour protéger ces sous-populations susceptibles.

On ne considère pas qu'une ingestion ponctuelle importante de sol contaminé par des HAP associés à des PEBGH présente un risque pour la santé humaine. L'exposition des tout-petits a été examinée dans un tel cas, en utilisant un poids corporel de 15,5 kg et la concentration en équivalents de B[a]P utilisée dans le scénario d'exposition à la poussière (20,1 µg B[a]P/g sol). Il a été déterminé qu'une masse de 1 gramme de sol donnait une dose de 1,30 µg B[a]P/kg p.c. Il existe très peu d'études de courte durée sur les HAP, étant donné que ces substances sont surtout étudiées dans le cadre de la recherche sur le cancer à long terme. Toutefois, dans plusieurs études de courte durée sur le cancer (durée d'exposition de 1 à 3 jours) recensées, les doses utilisées ont entraîné des tumeurs dans le préestomac, le foie, les poumons et les glandes mammaires des rongeurs (Klein 1963; Neal et Rigdon 1967; McCormick et al. 1981). Toutefois, les doses requises pour provoquer de telles tumeurs (environ de 35 à 100 mg/kg p.c. et par jour) sont beaucoup plus élevées que les concentrations environnementales prévues.

Risque associé à une exposition par inhalation lors de l'application de produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille

Nous avons étudié l'exposition à des substances volatiles lors de l'application de PEPBGH (tableau 17). Compte tenu de la nature périodique d'une exposition par inhalation de personnes qui appliquent un produit d'étanchéité sur leur allée pour véhicules (une fois par année est une estimation prudente, étant donné que l'intervalle entre les applications est vraisemblablement de deux ou trois ans) et de la courte durée d'exposition (qui devrait être de deux à trois heures), le potentiel des effets autres que le cancer a été pris en compte. L'analyse des études disponibles dans la base de données sur les effets sur la santé dus à une exposition aiguë et à court terme aux HAP était inédéquate pour pouvoir calculer une marge d'exposition. Toutefois, le petit nombre d'études disponibles indiquent que les effets sur la santé à court terme sont limités, localisés et généralement réversibles (p. ex. lésions à l'épithélium nasal chez la souris; Phimister et al. [2004]). Les études à expositions répétées à long terme sur des rats étayent ces constatations.

Risque associé à une exposition cutanée lors de l'application de produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille

L'exposition cutanée lors de l'application de PEPBGH sur une allée pour véhicules a été estimée en suivant une approche de « film mince » (EPA 2011b). Il a été déterminé que la dose d'exposition moyenne canadienne associée à une telle utilisation était faible (2,1 mg/kg p.c.) et que ce type d'exposition était très peu fréquent (estimée de façon prudente à une fois par an, mais vraisemblablement moins fréquente). Compte tenu de la nature peu fréquente de ce type d'exposition et de la durée limitée prévue, nous avons conclu que l'exposition à des PEPBGH par voie cutanée lors d'une telle application n'est pas préoccupante pour la santé humaine.

10.4 Incertitudes de l'évaluation des risques pour la santé humaine

Étant donné que les goudrons de houille et leurs distillats sont des substances de composition inconnue ou variable, produits de réactions complexes ou matières biologiques (UVCB), leur composition spécifique n'est définie que de manière générale et peut varier selon le producteur et les spécifications. La proportion des composants peut varier en fonction des conditions d'exploitation, des matières premières utilisées  et des unités de traitement.

D'autres substances potentiellement présentes dans les goudrons de houille, telles que celles contenant des hétéroatomes (hétéroatome : tout atome autre que le carbone ou l'hydrogène présent dans une molécule), n'ont pas été caractérisées en raison du peu de données détaillées sur la composition et les propriétés dangereuses des substances de goudron de houille ainsi que sur la surveillance de l'exposition à ces substances.

Dans les études sur les effets sur la santé examinées, certains détails sur les animaux de laboratoire (c.-à-d. sexe, souche, poids corporel et débit-volume) ne sont pas toujours rapportés, et ils ont été obtenus à partir de données standard de laboratoire. Il se peut donc que les données standard utilisées ne soient pas totalement représentatives des caractéristiques physiques des animaux de laboratoire utilisés pour ces études.

Les principes de prudence ont été respectés compte tenu de l'incertitude sur les estimations des HAP ingérés due à des différences de concentrations de HAP dans le sol et dans la poussière. Toutefois, pour l'estimation des expositions, ces concentrations ont été assumées égales.

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11. Conclusion

Des analyses quantitatives ont été réalisées pour comparer les concentrations dans l'environnement prévues des HAP dans le sol, résultant de rejets atmosphériques de goudrons de houille et de leurs distillats lors du traitement, de la manipulation et de l'entreposage de ces substances dans la raffinerie de goudron de houille, avec les  concentrations sans effet pour les HAP dérivées des Recommandations canadiennes pour la qualité des sols. Selon ces analyses, il a été déterminé que les concentrations de goudrons de houille et de leurs distillats dans le sol dépasseraient les concentrations entraînant des effets nocifs pour les organismes vivant dans le sol à proximité de telles installations. De plus, les rejets de goudron de houille et de leurs distillats dans l'eau et les sédiments résultant de l'application et de l'utilisation de PEPBGH devraient dépasser les concentrations entraînant des effets nocifs pour les organismes, d'après les rejets estimés de HAP.

Compte tenu de tous les éléments de preuve avancé dans la présente ébauche d'évaluation préalable, les rejets de goudrons de houille et de leurs distillats présentent un risque d'effets nocifs sur les organismes, mais pas sur l'intégrité globale de l'environnement. Il est proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont aux critères du paragraphe 64 a) de la LCPE 1999, car ils pénètrent ou peuvent pénétrer dans l'environnement en une quantité ou concentration ou dans des conditions ayant ou pouvant avoir un effet nocif immédiat ou à long terme sur l'environnement ou sa diversité biologique. Toutefois, il est proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats ne satisfont pas aux critères du paragraphe 64 b) de la LCPE 1999, car ils ne pénètrent pas dans l'environnement en une quantité ou concentration ou dans des conditions de nature à mettre en danger l'environnement essentiel à la vie.

Les HAP et le benzène sont considérés comme des composants très dangereux présents dans les goudrons de houille. Il peut y avoir une exposition limitée de la population générale à ces constituants volatils très dangereux des goudrons de houille et de leurs distillats à proximité des sites de production ou de raffinage de goudrons de houille. Les marges entre les estimations d'exposition au benzène et les estimations du pouvoir cancérogène précédemment élaborées pour l'exposition au benzène par inhalation sont considérées comme potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes ayant trait aux effets sur la santé et à l'exposition. De même, les marges entre l'exposition par ingestion de poussière domestique contenant des HAP associés à l'utilisation de produits d'étanchéité du pavement à base de goudron de houille et les estimations du poouvoir cancérogène sont considérées comme potentiellement inadéquates pour tenir compte des incertitudes ayant trait aux effets sur la santé et à l'exposition. Par conséquent, il est proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont aux critères du paragraphe 64 c) de la LCPE 1999, car ils pénètrent ou peuvent pénétrer dans l'environnement en une quantité ou concentration ou dans des conditions de nature à constituer ou pouvoir constituer un danger au Canada pour la vie ou la santé humaine.

Il est donc proposé de conclure que les goudrons de houille et leurs distillats satisfont à un ou plusieurs des critères de l'article 64 de la LCPE 1999.

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Annexes

Annexe 1 : Rejets industriels dus au traitement, à la manipulation et au stockage du goudron de houille dans les raffineries de goudron de houille

Tableau A1.1 Intrants variables pour le modèle SCREEN3 pour la dispersion du benzène à partir d'une raffinerie de goudron de houille
Variables Intrant
Type de source Superficie
Superficie d'émission effectiveNotes de bas de page Tableau A1.1[a].15 200 m × 275 m
Vitesse d'émission du benzène (g/s) 0,130
Hauteur du récepteurNotes de bas de page Tableau A1.1[b].7 1,74 m (taille moyenne d'un adulte)
Hauteur de rejet de la sourcea 10 m
Facteur d'ajustementNotes de bas de page Tableau A1.1[c].5 0,2 (direction moyenne du vent pendant un an)
Option zone urbaine/zone rurale Zone urbaine
MétéorologieNotes de bas de page Tableau A1.1[d].4 1 (données météorologiques complètes)
Distance minimale et maximale 0-3 000 m
Tableau A1.2. Concentrations ambiantes de benzène à proximité d'une raffinerie de goudron de houille, calculée au moyen de SCREEN3
Distance (m) Concentration après une heure (μg/m3) Concentration annuelle (μg/m3)
1 12,07 2,41
100 19,93 3,99
200 27,62 5,52
300 25,54 5,11
400 19,88 3,98
500 15,94 3,19
600 13,17 2,63
700 11,13 2,23
800 9,55 1,91
900 8,28 1,66
1 000 7,27 1,45
1 100 6,44 1,29
1 200 5,76 1,15
1 300 5,19 1,04
1 400 4,71 0,94
1 500 4,30 0,86
1 600 3,95 0,79
1 700 3,65 0,73
1 800 3,39 0,68
1 900 3,16 0,63
2 000 2,95 0,59
2 100 2,77 0,55
2 200 2,61 0,52
2 300 2,46 0,49
2 400 2,33 0,47
2 500 2,21 0,44
2 600 2,10 0,42
2 700 2,00 0,40
2 800 1,91 0,38
2 900 1,83 0,37
3 000 1,75 0,35
230 28,76 5,75

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Annexe 2 : Rejets industriels dus au traitement, à la manipulation et au stockage du goudron de houille dans les aciéries

Tableau A2.1. Intrants variables pour le modèle SCREEN3 pour le stockage du goudron de houille (benzène) dans les aciéries
Variables Intrant
Type de source Superficie
Superficie d’émission effectiveNotes de bas de page Tableau A2.1[a].16 200 m × 275 m
Vitesse d’émission maximale (g/m·s2) 1,806 × 10-6
Vitesse d’émission minimale (g/m·s2) 1,713 × 10-7
Hauteur du récepteurNotes de bas de page Tableau A2.1[b].8 1,74 m
Hauteur de rejet de la sourcea 10 m
Facteur d’ajustementNotes de bas de page Tableau A2.1[c].6 0,2
Option zone urbaine/zone rurale Zone urbaine
MétéorologieNotes de bas de page Tableau A2.1[d].5 1 (données météorologiques complètes)
Distance minimale et maximale 1-3 000 m
Tableau A2.2. Concentrations de benzène dans l’air ambiant à proximité des zones de stockage et de chargement du goudron de houille dans les aciéries
Distance (m) Limite supérieure des émissions de benzène -
concentration après 1 heure (µg/m3)
Limite supérieure des émissions de benzène -
concentration annuelle (µg/m3)
1 9,22 1,84
100 15,22 3,04
200 21,10 4,22
300 19,51 3,90
400 15,19 3,04
500 12,18 2,44
600 10,06 2,01
700 8,50 1,70
800 7,29 1,46
900 6,33 1,27
1 000 5,55 1,11
1 100 4,92 0,98
1 200 4,40 0,88
1 300 3,96 0,79
1 400 3,60 0,72
1 500 3,29 0,66
1 600 3,02 0,60
1 700 2,79 0,56
1 800 2,59 0,52
1 900 2,41 0,48
2 000 2,26 0,45
2 100 2,12 0,42
2 200 1,99 0,40
2 300 1,88 0,38
2 400 1,79 0,36
2 500 1,69 0,34
2 600 1,61 0,32
2 700 1,53 0,31
2 800 1,46 0,29
2 900 1,40 0,28
3 000 1,34 0,27
230 21,97 4,39

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Annexe 3 : Exposition due aux produits utilisés par les consommateurs

Tableau A3.1.A Concentrations de HAP (μg/g) et d’équivalents de benzo( a)pyrène dans la poussière domestique
ComposéNotes de bas de page Tableau A3.1.A[a].17 Anthracène Benzo[a]pyrène Fluoranthène Naphtalène Benzo[k] fluoranthène
Conc. 0,32 3,42 9,04 0,22 2,24
Conc. 1,17 15,2 39 0,47 9,47
Conc 1,05 10,9 32,1 0,49 7,07
Conc. 0,28 4,04 9,79 0,21 2,73
Conc 2,4 14,3 44,2 0,23 10,4
Conc 0,15 1,21 4,42 0,14 0,8
Conc 0,11 1,41 2,76 0,05 1,14
Conc 0,91 7,33 32,7 0,49 5,04
Conc 0,63 4,5 13,8 0,15 3,09
Conc 0,5 4,44 36,3 0,19 3,43
Conc. 3,18 24,2 70,7 0,63 15,2
Moyenne 0,97 8,27 26,8 0,297 5,51
Facteur de puissanceNotes de bas de page Tableau A3.1.A[b].9 0,001 1 0,001 0,001 0,1
Équivalents B[a]PNotes de bas de page Tableau A3.1.A[c].7 0,00097 8,27 0,0268 0,000297 0,551
Tableau A3.1.B Concentrations de HAP (μg/g) et d’équivalents de benzo( a)pyrène dans la poussière domestique
ComposéNotes de bas de page Tableau A3.1.B[a].18 Benz[a] anthracène Pyrène Fluorène Dibenzo [a,h] anthracène Indéno [1,2,3-c,d] pyrène
Conc. 3,17 2,48 0,11 0,57 2,13
Conc. 13,2 12,4 0,45 2,44 10,1
Conc 7,7 11,8 0,41 2,12 8,27
Conc. 4,01 1,98 0,11 0,84 3,4
Conc 14,7 16,2 1,08 2,54 11,3
Conc 0,93 1,22 0,07 0,28 0,98
Conc 3,99 0,8 0,04 0,5 2,05
Conc 6,24 15,3 0,76 1,26 5,33
Conc 4,15 5,63 0,27 0,84 3,11
Conc 4,05 14,4 0,22 0,91 3,38
Conc. 20,8 25,3 1,31 5,27 18,7
Moyenne 7,977 9,77 0,439 1,6 6,25
Facteur de puissanceNotes de bas de page Tableau A3.1.B[b].10 0,1 0,001 0,001 5 0,1
Équivalents B[a]PNotes de bas de page Tableau A3.1.B[c].8 0,7977 0,00977 0,000439 7,99 0,625
Tableau A3.1.C Concentrations de HAP (μg/g) et d’équivalents de benzo( a)pyrène dans la poussière domestique
ComposéNotes de bas de page Tableau A3.1.C[a].19 Phénanthrène Acénaphtène Acénaphtalène Benzo [b] fluoranthène Benzo [g,h,i] pérylène Chrysène
Conc. 2,48 0,06 0,06 5,66 2,38 5,21
Conc. 12,4 0,6 0,19 25,5 12,3 20,6
Conc. 11,8 0,22 0,23 20,8 10,5 15,6
Conc. 1,98 0,1 0,05 8,51 4,53 6,75
Conc. 16,2 0,76 0,32 28,5 12,3 24,7
Conc. 1,22 0,06 0,05 2,7 1,22 2
Conc. 0,8 0,5 0,04 2,73 2,01 6,87
Conc. 15,3 0,78 0,26 14,7 6,53 15,2
Conc. 5,63 0,22 0,16 8,33 3,23 6,94
Conc. 14,4 0,19 0,14 15,9 3,69 15,7
Conc. 25,3 0,93 0,3 38,4 22,2 38,3
Moyenne (µg/m3) 9,77 0,402 0,164 15,6 7,35 14,35182
Facteur de puissanceNotes de bas de page Tableau A3.1.C[b].11 0,001 0,001 0,001 0,1 0,01 0,01
Équivalents B[a]P 0,00977 0,000402 0,000164 1,56 0,0735 0,143518
Somme des B[a]P (µg/g3)Notes de bas de page Tableau A3.1.C[c].9 20,1          

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Annexe 4 : Données sur les effets critiques des substances de goudron de houille sur la santé

Données sur les effets critiques des substances de goudron de houille sur la santé
Paramètre N° CAS Concentration ou dose minimale avec effetNotes de bas de page Tableau A4[a].20/Résultats
Effets aigus sur la santé 65996-93-2 DL50 orale = 3 300 mg/kg p.c.(rat Wistar) [EC-JRC, 2008]
  65996-93-2 DL50 orale = supérieur(e) à 15 000 mg/kg p.c. (rat) [EC-JRC, 2008]
  65996-93-2 DL50 cutanée = supérieur(e) à 400 mg/kg p.c.
(rat Sprague-Dawley) [EC-JRC, 2008]
  8007-45-2/ 65996-89-6 DL50 cutanée = supérieur(e) à 7950 mg/kg p.c. (lapin) [ENTOX, 2005]
  8007-45-2/ 65996-89-6 DMEO par voie cutanée = 0,286 mg/kg p.c.d'après l'induction de l'activité enzymatique chez l'humain. Une application topique unique de 100 µL (20 mgNotes de bas de page Tableau A4[b].12ou 0,286 mg/kg p.c.Notes de bas de page Tableau A4[c].10) de solution de goudron de houille (U.S. Pharmacopia) a été effectuée sur une région de 1 cm de diamètre de peau cliniquement saine chez neuf humains; une deuxième région cutanée située à plus de 10 cm n'a pas été traitée ou a été traitée par 100 µL de l'excipient. Des biopsies à l'emporte-pièce de 6 mm ont été effectuées par la suite. On a noté une induction de l'aryl-hydrocarbure-hydroxylase (AHH) cutanée dans la région traitée de 2 à 5 fois supérieure par rapport à la région non traitée (Bickers et Kappas 1978).
  8007-45-2/ 65996-89-6 Dose avec effet par voie cutanée = 2 041 mg/kg p.c. d'après l'induction de l'activité enzymatique chez les rats nouveau-nés. Une application topique unique de 100 µL (20 mgb ou 2 041 mg/kg p.c.Notes de bas de page Tableau A4[d].6) de solution de goudron de houille (U.S. Pharmacopia [USP]) a été effectuée sur des rats nouveau-nés (4 à 6 jours, 6 à 8 animaux), qui ont été sacrifiés 24 heures plus tard; les rats nouveau-nés de 4 jours traités par une application topique d'acétone (100 µL) ont servi de témoins. Une induction significative de l'AHH dans la peau et le foie (de 15 et de 8 fois supérieures par rapport aux témoins, respectivement). Activité de l'AHH de 3,69 ± 0,42 pmol 3-OH BP/min/mg protéine dans la peau (témoin : 0,24 ± 0,03 pmol 3-OH BP/min/mg protéine); activité de l'AHH de 192,73 ± 5,82 pmol 3-OH BP/min/mg protéine dans le foie (témoin : 23,22 ± 1,41 pmol 3-OH BP/min/mg protéine) [Bickers et al. 1982; étude et résultats similaires par Mukhtar et al. 1982).
Effets sur la santé à court terme causés par une exposition répétée (inférieur(e) à 90 jours) 65996-93-2 DMENO par voie orale = 37,5 mg/kg p.c./jourselon la mortalité précoce et des changements dégénératifs dans le foie. Des cochons (âgés de 9 semaines) ont été exposés à du goudron de houille liquide par capsule à une dose de 3 000 mg/jour (37,5 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[e].2) pendant 5 jours (3 animaux) ou 2 jours (2 animaux). Aucun changement pathologique macroscopique n'a été observé dans le groupe témoin (alimentation). Dans le groupe de traitement de 5 jours, on a observé chez 3 animaux sur 3 des changements dégénératifs diffus dans le foie, et 3 animaux sur 3 sont morts après de 10 à 18 jours. Dans le groupe de traitement de 2 jours, on a observé chez 1 animal sur 2 une pseudomélanose du côlon, et 1 animal sur 2 est mort après 38 jours (Graham et al. 1940).
  8007-45-2/ 65996-89-6 Dose avec effet par voie orale = 1 067 mg/kg p.c./jour pour une diminution du poids corporel et de la consommation d'aliments. Des souris B6C3F1 mâles (8 animaux par dose) ont été exposées à 0, 0,10, 0,25, 0,50, 1,0 ou 2,0 % (0, 197, 410, 693, 1 067 ou 1 750 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[f].2) de goudron de houille dans l'alimentation pendant 28 jours. Les auteurs ont noté qu'en moyenne le poids corporel et la consommation d'aliments étaient sensiblement inférieurs dans les groupes ayant reçu les doses de 1 % et 2 % (p inférieur(e) à 0,05) et que les effets étaient liés à la dose (Culp et Beland 1994; aussi cité dans ATSDR 2002).
  8007-45-2/ 65996-89-6 CMENO par inhalation = 30 mg/m3d'après l'histiocytose des tissus pulmonaires observée chez les deux sexes, une augmentation du poids relatif du foie chez les femelles et une diminution du taux d'éosinophile chez les mâles. Des rats Fischer-344 (42 animaux par sexe par concentration) ont été exposés à 0, 30, 140 ou 690 mg/m3 de goudron de houille en aérosol, 6 heures/jour, 5 jours/semaine pendant 5 semaines.
 Tous les effets étaient significatifs (p inférieur(e) à 0,05) et liés à la concentration.
 supérieur(e) u égal(e) à 30 mg/m3 = Histiocytose des tissus pulmonaires (m/f); augmentation du poids relatif du foie (f) et du poids relatif des reins (m); diminution du taux d'éosinophile (m).
 supérieur(e) u égal(e) à 140 mg/m3 = Diminution du poids corporel (m/f), augmentation du poids relatif des reins (f); diminution du nombre de globules rouges, de l'hémoglobine, du concentré de globules rouges (m/f) et des triglycérides (m), augmentation des réticulocytes et du cholestérol sérique (f).
 690 mg/m3 = Augmentation du poids relatif du foie (m), diminution du poids relatif du thymus (f); diminution du taux d'éosinophiles (f), augmentation des réticulocytes et du cholestérol sérique (m). D'autres effets significatifs ont été observés à la dose la plus élevée, mais n'ont pas suivi une tendance concentration-réponse, notamment : diminution des mégacaryocytes dans le foie (m/f); hépatopathie (m/f); atrophie du thymus (m); hyperplasie épithéliale et inflammation chronique du caecum (m) [Springer et al. 1986].
  8007-45-2/ 65996-89-6 DMEO par voie cutanée = 10 mg à 0,1 % pour une comédogénicité. Des lapins albinos australiens mâles (3 animaux par dose) ont été exposés à 10 mg de goudron de houille à 0,001, 0,01, 0,1 ou 1 % (0,00005, 0,0005, 0,005 ou 0,05 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[g].2) appliqué sur la région tout juste à l'extérieur du conduit auditif externe pendant 5 jours consécutifs par semaine, sur une période de 3 semaines. Aucun des excipients utilisés chez les témoins n'était comédogène après une application sur des périodes pouvant atteindre 20 semaines. Les auteurs ont indiqué un seuil de comédogénicité inférieur à 0,1 % (degré de gravité non mentionné). L'ATSDR (2002) a établi une DMEO de 0,1 % pour la comédogénicité (Kligman et Kligman 1994; cité dans ATSDR 2002).
Effets subchroniques sur la santé causés par une exposition répétée (supérieur(e) u égal(e) à 90 jours) 8007-45-2/ 65996-89-6 DSENO par voie orale = 462 mg/kg p.c./jourselon l’absence d’effets nocifs observés sur les poumons, la moelle osseuse, l'estomac glandulaire, le poids du foie, la vessie, les glandes salivaires, le pancréas, le thymus, la parathyroïde, les surrénales ou le poids corporel. Des souris B6C3F1 (24 animaux par sexe par dose) ont reçu du goudron de houille (résidus d'une raffinerie de gaz manufacturé) dans leur alimentation à des doses de 0, 0,05, 0,25 ou 0,5 % ou 0, 51, 251 ou 462 mg/kg p.c./jour (mâles) et 0, 42, 196 ou 344 mg/kg p.c./jour (femelles)f. La moitié des animaux ont été sacrifiés après un traitement de 94 jours, et tous les organes ont fait l'objet d'un examen macroscopique afin de détecter des lésions; les autres animaux ont été sacrifiés après un traitement d'une durée totale de 185 jours (premier traitement de 94 jours et 91 jours de traitement supplémentaire) [Weyand et al. 1994; cité dans ATSDR 2002].
  8007-45-2/ 65996-89-6 CMENO par inhalation = 0,2 mg/m3pour une diminution du taux de croissance chez toutes les espèces d'animaux et tous les groupes d'âge. Des rates Sprague-Dawley d'un an, des rats Sprague-Dawley mâles et femelles sevrés, des souris ICR mâles et des souris CAF-1 mâles (environ 8 animaux par groupe) ont été exposés, dans une chambre, à 0, 0,2, 2,0, 10 ou 20 mg/m3 de goudron de houille en aérosol, 23,75 heures/jour pendant 90 jours. Des hamsters dorés de Syrie mâles et des lapins albinos de Nouvelle-Zélande femelles ont été exposés à 20 mg/m3 seulement (environ 10 animaux par groupe). Après 90 jours, 10 % des animaux de chaque groupe ont été sacrifiés aux fins d'examen, et les autres ont été observés pendant différentes périodes, dont certains pendant toute leur durée de vie naturelle. [Afin de produire un goudron de houille en aérosol, du benzène a été ajouté au goudron de houille pour séparer les solides, puis le benzène ajouté a été extrait par distillation fractionnée; la fraction d'huile légère, qui contient du BTX (benzène, toluène, xylène), a également été extraite; il a été noté que, 95 % du temps, la concentration de la plupart des aérosols était inférieur(e) u égal(e) à 5 µm.] Pendant l'exposition, le gain de poids corporel a diminué de façon significative comparativement à celui du témoin (et une relation concentration-réponse a été observée). Les poids ont augmenté après l'exposition, et cette réponse a aussi été observée sept mois après l'exposition. On a noté des dépôts de goudron de houille dans les poumons, et les animaux de toutes les espèces ont souffert de pneumonie et sont morts pendant ou après l'exposition (Kinkead 1973).
  8007-45-2/ 65996-89-6 Dose avec effet par inhalation = 30 mg/m3 pour l'histiocytose des tissus pulmonaires observée chez les deux sexes, une augmentation du poids relatif du foie et une réduction du concentré de globules rouges chez les mâles ainsi qu'une diminution des taux d'éosinophiles et de monocytes chez les femelles. Des rats Fischer-344 (42 animaux par sexe par concentration) ont été exposés à 0, 30, 140 ou 690 mg/m3 de goudron de houille en aérosol, 6 heures/jour, 5 jours/semaine pendant 13 semaines.
 Tous les effets étaient significatifs(p inférieur(e) à 0,05) et liés à la concentration.
 supérieur(e) u égal(e) à 30 mg/m3 = Histiocytose des tissus pulmonaires (m/f); augmentation du poids relatif du foie (m); réduction du concentré de globules rouges (m) et diminution des taux d'éosinophiles et de monocytes (f).
 supérieur(e) u égal(e) à 140 mg/m3 = Diminution du poids corporel et du poids relatif du thymus (m/f), augmentation du poids relatif des reins (m/f) et du poids relatif du foie (f); diminution de l'hémoglobine (m/f), du nombre de globules rouges et du taux d'éosinophiles (m).
 690 mg/m3 = Diminution des lymphocytes, du nombre total de leucocytes (m/f), du nombre de globules rouges, du concentré de globules rouges (f) et des monocytes (m); augmentation des triglycérides (m/f), du cholestérol sérique (m) et des réticulocytes (f). D'autres effets significatifs ont été observés à la dose la plus élevée, mais n'ont pas suivi une tendance concentration-réponse, notamment : moelle osseuse hypocellulaire et diminution des mégacaryocytes dans la moelle osseuse et le foie (m/f); hépatopathie (m/f); atrophie du thymus (m/f); hyperplasie épithéliale, ulcères et inflammation chronique du caecum (m/f) [Springer et al. 1986].
  8007-45-2/ 65996-89-6 DMEO par voie cutanée = 10 mg à 10 % pour une comédogénicité. Des lapins albinos australiens mâles (3 animaux par dose) ont été exposés à 10 mg de goudron de houille à 10, 25 ou 100 % (0,5, 1,25 ou 5 mg/kg p.c./jourg) appliqué sur la région tout juste à l'extérieur du conduit auditif externe 3 fois par semaine, sur une période de 15 semaines. Aucun des excipients utilisés chez les témoins n'était comédogène ou cancérogène après une application sur des périodes pouvant atteindre 20 semaines. Le goudron de houille brut était comédogène et cancérogène à chacune des doses appliquées (degré de gravité non mentionné) [Kligman et Kligman 1994; cité dans ATSDR 2002).
  65996-93-2 DMENO par voie cutanée = 68 mg/kg p.c./jourselon une mortalité précoce chez les mâles. Des souris Swiss albinos (15 animaux par sexe) ont été exposées à 25 µl d'une solution de brai de goudron de houille 9 % dans le benzène (1,7 mg de brai de goudron de houille par traitement; équivalant à 68 mg/kg p.c./jour pour les mâles pesant 25 g et à 85 mg/kg p.c./jour pour les femelles pesant 20 g) appliquée sur une surface de 6,5 cm2 (rasée) du dos, 2 fois/semaine pendant 31 semaines. Seulement 15 mâles et 15 femelles ont été badigeonnés de benzène et ont servi de témoins. Les animaux ont été sacrifiés à l'état moribond ou lorsqu'ils étaient atteints d'un cancer de stade avancé. Chez les mâles, à la dose de 68 mg/kg p.c./jour (85 mg/kg p.c./jour chez les femelles), on a observé une réduction du temps moyen de survie (31 semaines par rapport à 82 semaines chez les témoins). Des tumeurs de la peau ont également été observées (Wallcave et al.1971).
Effets sur la santé en matière de développement et de reproduction 8007-45-2/ 65996-89-6 DMENO pour le développement, par voie orale = 140 mg/kg p.c./jour pour une augmentation de la proportion des portées comptant des fœtus anormaux et du nombre de fœtus anormaux par portée. DMENO pour la reproduction, par voie orale (femelles) = 180 mg/kg p.c./jour pour une augmentation des résorptions totales par embryons implantés ainsi que des portées pour lesquelles des résorptions se sont produites vers le milieu et la fin de la gestation. Des rates CD gravides (16 à 36 animaux par dose) ont été exposées à 0, 90, 140, 180, 370 ou 740 mg/kg p.c./jour de goudron de houille, par gavage, aux jours de gestation 12 à 16. Les effets sur le développement et la reproduction étaient significatifs (p inférieur(e) à 0,05) et liés à la concentration. Une toxicité maternelle initiale a été observée à la dose de 90 mg/kg p.c./jour; une mortalité significative a été observée chez les mères à la dose la plus élevée (Hackett et al. 1984).
  8007-45-2/ 65996-89-6 CMENO pour la reproduction, par inhalation (mâle) = 140 mg/m3 selon une augmentation du poids des testicules (par rapport au poids corporel). Des rats Fischer-344 (42 animaux par sexe par concentration) ont été exposés à 0, 30, 140 ou 690 mg/m3 de goudron de houille en aérosol, 6 heures/jour, 5 jours/semaine pendant 13 semaines. L'effet était significatif (p inférieur(e) à 0,05) et lié à la concentration; une diminution significative du poids relatif des ovaires a été observée à la concentration la plus élevée (Springer et al. 1986).
  8007-45-2/ 65996-89-6 CMENO pour la reproduction, par inhalation (femelle) = 660 mg/m3 selon une augmentation de la fréquence des résorptions vers le milieu et la fin de la période de gestation. CMENO pour le développement, par inhalation = 660 mg/m3selon une diminution du poids et de la taille des fœtus ainsi qu'une fréquence accrue des portées présentant une ossification réduite. Des rates Sprague-Dawley gravides (23 à 25 animaux par concentration) ont été exposées à 0, 17, 84 ou 660 mg/m3 de distillat lourd (matière au point d'ébullition le plus élevé résultant du procédé SRC II à charbon raffiné par solvant), 6 heures/jour, aux jours de gestation 12 à 16. Les résorptions étaient significatives (p inférieur(e) à 0,01 au milieu de la période de gestation, et p inférieur(e) à 0,055 à la fin de la période de gestation); diminution significative du poids et de la taille des fœtus (p inférieur(e) à 0,01); ossification réduite significative et liée à la concentration (p inférieur(e) à 0,05). Une diminution significative du poids corporel des mères a également été notée à la concentration la plus élevée (Springer et al.1982).
  8007-45-2/ 65996-89-6 CMENO pour la reproduction et le développement, par voie cutanée (femelles) = 500 mg/kg p.c./jour selon une diminution du poids et de la taille des fœtus, une fréquence accrue de petits poumons, de fente palatine, d'œdème, de lésion au milieu du crâne, d'uretère dilaté et de pyélectasie ainsi qu'une ossification crânienne réduite; une augmentation des résorptions au milieu et à la fin de la période de gestation, une diminution du nombre de fœtus vivants par portée et une diminution du poids de l'utérus et du placenta. Des rates Sprague-Dawley gravides (16 ou 17 animaux par dose) et des souris CD-1 (7 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 500 ou 1 500 mg/kg p.c./jour de distillat lourd (mélange organique complexe dérivé du charbon à point d'ébullition élevé), par application sur le dos rasé, pendant les jours de gestation 11 à 15. La plupart des effets sur la reproduction et le développement ont été observés chez les rates; tous les effets étaient significatifs (p inférieur(e) à 0,05). Une diminution significative du poids corporel des mères exposées à la faible dose et chez celles exposées à la dose élevée a été notée chez les rates au jour de gestation 20 (Zanger et al. 1989).
Cancérogénicité   Par voie orale
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose minimale avec effet = 100 mg/kg p.c./jour (0,1 %) selon une augmentation statistiquement significative et liée à la dose de l'incidence des tumeurs du poumon. Des souris A/J femelles (âgées de 7 semaines au début du traitement; 30 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,1 ou 0,25 % (0, 100 ou 236 mg/kg p.c./jourf) de résidus d'une raffinerie de gaz manufacturé incorporés dans l’alimentation de base en gel, à volonté, pendant 260 jours.
 0 % : incidence des tumeurs pulmonaires = 19 %
 0,1 % : incidence des tumeurs pulmonaires = 70 %
 0,25 % : incidence des tumeurs pulmonaires = 100 % (Weyand et al. 1995; cité dans ATSDR 2002)
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 200 mg/kg p.c./jour (0,1 %) selon une augmentation de l'incidence des tumeurs du préestomac. Des souris B6C3F1 femelles (âgées de 5 à 6 semaines au début du traitement; 48 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,01, 0,03, 0,1, 0,3, 0,6 ou 1 % (0, 20, 63, 200, 628, 1 364 ou 2 000 mg/kg p.c./jourf) de goudron de houille dans l'alimentation, à volonté, pendant 2 ans.
On a constaté des tumeurs du préestomac (papillomes, carcinomes squameux) dans tous les groupes traités (l'incidence des tumeurs dans les groupes ayant reçu les doses de 0,1 et de 0,3 % était de 6 et de 30 %, respectivement).
Des adénocarcinomes de l'intestin grêle ont été observés dans les groupes ayant reçu les doses de 0,6 et de 1,0 % (incidence des tumeurs : 61 et 88 %, respectivement; 0 % chez les témoins).
Une augmentation de la mortalité et de la mortalité précoce a été notée dans les groupes exposés aux doses les plus élevées (Culp et al. 1996; cité dans ATSDR 2002).
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 333 mg/kg p.c./jour (0,3 %) selon une augmentation statistiquement significative et liée à la dose de l'incidence des tumeurs du foie, du poumon et du préestomac. Des souris B6C3F1 femelles (âgées de 5 semaines au début du traitement; 48 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,01, 0,03, 0,1, 0,3, 0,6 ou 1,0 % (0, 12, 33, 117, 333, 739 ou 1 300 mg/kg/jourf) du mélange de goudron de houille 1(n° CAS 8007-45-2; échantillon composite provenant de sept décharges de raffineries de gaz manufacturé) ou à des doses de 0, 0,03, 0,1 ou 0,3 % (0, 40, 120 ou 346 mg/kg/jourf) du mélange de goudron de houille 2 (8007-45-2; échantillon composite provenant de deux des sept décharges et d'un troisième site ayant une teneur élevée en B[a]P) dans l'alimentation, à volonté, pendant 2 ans.

Résultats pour le mélange de goudron de houille 1 :
 0 mg/kg p.c./jour : la plage de l'incidence des tumeurs était de 0 à 4 %.
Des néoplasmes hépatiques (adénomes hépatocellulaires, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse significative liée à la dose a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans le groupe ayant reçu la dose de 0,3 % (incidence des tumeurs : 31 %).
Des néoplasmes pulmonaires (adénomes alvéolaires/bronchiolaires, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse significative liée à la dose a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans les groupes ayant reçu les doses de 0,3, 0,6 et 1,0 % (incidence des tumeurs : 57, 53 et 47 %).
Des néoplasmes du préestomac (papillomes, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse liée à la dose très significative a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans les groupes ayant reçu les doses de 0,3 et 0,6 % (incidence des tumeurs : 30 et 33 %).

Résultats pour le mélange de goudron de houille 2 :
 0 mg/kg p.c./jour : la plage de l'incidence des tumeurs était de 0 à 4 %.
Des néoplasmes hépatiques (adénomes hépatocellulaires, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse significative liée à la dose a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans le groupe ayant reçu la dose de 0,3 % (incidence des tumeurs : 22 %).
Des néoplasmes pulmonaires (adénomes alvéolaires/bronchiolaires, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse significative liée à la dose a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans les groupes ayant reçu les doses de 0,1 et 0,3 % (incidence des tumeurs : 21 et 49 %).
Des néoplasmes du préestomac (papillomes, carcinomes) ont été observés dans tous les groupes traités. Une réponse liée à la dose très significative a été notée, de même que des résultats statistiquement significatifs dans le groupe ayant reçu la dose de 0,3 % (incidence des tumeurs : 30 %).

Les deux mélanges de goudron de houille :
Des adénocarcinomes de l'intestin grêle ont été observés, ainsi que des augmentations liées à la dose des hémangiosarcomes, des sarcomes histiocytaires et des sarcomes. Une augmentation de la mortalité et de la mortalité précoce a été notée dans les groupes exposés aux doses les plus élevées (Culp et al. 1998; cité dans ATSDR 2002).
    Par voie cutanée (chronique)
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose minimale avec effet = 10 mg à 10 % (0,5 mg/kg p.c./jour) selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. Des lapins albinos australiens mâles (3 animaux par dose) ont été exposés à 10 mg de goudron de houille à 10, 25 ou 100 % (0,5, 1,25 ou 5 mg/kg p.c./jourg) appliqué sur la région tout juste à l'extérieur du conduit auditif externe 3 fois par semaine, sur une période de 15 semaines. Aucun des excipients utilisés chez les témoins n'était comédogène ou cancérogène après une application sur des périodes pouvant atteindre 20 semaines. Des tumeurs de la peau (papillomes, carcinomes squameux, kératoacanthomes et cornes cutanées) sont apparues, et la latence était aussi courte que de 1 à 2 semaines suivant le dernier traitement à une dose de 0,5 mg/kg p.c./jour (Kligman et Kligman 1994; cité dans ATSDR 2002).
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 208 mg/kg p.c./jour selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. Deux groupes de 30 souris (chacun comptant 16 mâles et 14 femelles) ont été exposés à une seule goutte de goudron de houille (extraits benzéniques), 2 fois/semaine pendant 22 semaines. Après 4 mois, les doses cumulatives correspondaient à 0,2 et 0,6 g de goudron de houille (275 et 825 mg après 22 semaines; 208 ou 625 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[h].1). L'étude ne mentionnait aucun groupe témoin d'exposition au benzène. Des tumeurs ont été observées après 7 mois.
208 mg/kg p.c./jour : incidence des tumeurs de la peau = 6/22 ou 27 %
625 mg/kg p.c./jour : incidence des tumeurs de la peau = 8/26 ou 31 % (Gorski 1959)
    Par voie cutanée (initiation)
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 25 mg/kg p.c./jour selon une augmentation significative de l'incidence des tumeurs de la peau. Une dose de 50 mg d'onguent de goudron de houille 1,5 % (25 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[i]; en supposant un pourcentage en poids) a été appliquée sur la peau rasée du dos de souris CD-1 femelles (30 animaux) 5 jours consécutifs par semaine, pendant 2 semaines. Une semaine plus tard, une crème de dithranol 0,1 % (50 mg par traitement) a été appliquée, à raison de 3 fois/semaine pendant 40 semaines. Les groupes témoins négatifs n'ont pas été traités par l'initiateur, mais ont été traités par la suite par le promoteur dithranol. Une augmentation significative des papillomes a été notée chez les souris (4/27 animaux traités par rapport à 0/28 témoins) [Phillips et Alldrick 1994].
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 833 mg/kg p.c. selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. Des animaux ont été exposés à 25 mg (833 mg/kg p.c.i) de chaque substance d'essai : 1) goudron de houille industriel du National Bureau of Standards; 2) matière de base pharmaceutique de goudron de houille (goudron de houille 20 % dans l'alcool), diluée (1:1) dans le dichlorométhane, puis appliquée sur la peau rasée de souris CD-1 femelles (30 animaux par groupe) sous forme de dose unique dans des volumes de 50 µl. Deux semaines plus tard, 50 µl de PMA (0,1 mg/ml dans l'acétone) ont été appliqués, à raison de 2 fois/semaine pendant 6 semaines. Les témoins positifs avaient reçu comme initiateur 50 μg de B[a]P et les témoins négatifs, 50 µl de MeCl2. Les résultats pour les deux substances d'essai étaient similaires. La période de latence était d'environ 8 semaines (après l'initiation) et l'incidence des tumeurs était de 100 % à environ 22 semaines. Les auteurs indiquent que les substances d'essai étaient semblables à celles utilisées chez les témoins positifs (Wright et al. 1985).
  8007-45-2/
65996-89-6
Dose avec effet = 1 333 mg/kg p.c. selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. Une dose unique de 200 µl (1 333 mg/kg p.c.Notes de bas de page Tableau A4[j]) de goudron de houille brut thérapeutique (USP) a été appliquée (sans dilution) sur la peau rasée et épilée de souris SENCAR femelles (20 animaux). Sept jours plus tard, du TPA (3,24 nmol administrés dans 0,2 ml d'acétone) a été appliqué sur les animaux, à raison de 2 fois/semaine jusqu'à la fin de l'expérience. Les témoins négatifs ont été traités par acétone. Les premières tumeurs sont apparues (10 %) à la sixième semaine (après l'initiation), et le taux d'incidence des tumeurs était de 100 % à la onzième semaine (Mukhtar et al. 1986b).
    Par voie cutanée (chronique)
  65996-93-2 Dose avec effet = 2 mg/kg p.c./jour selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. On a appliqué une dose de 2,0 µl (2 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[k]) de peinture à base de goudron de houille (goudron de houille E contenant 67 % de brai de goudron de houille) sur la peau rasée du dos de souris SENCAR femelles (40 animaux), une fois par semaine pendant 30 semaines. Les témoins négatifs ont reçu un traitement de 200 µl d'essence minérale et les témoins positifs, 100 μg de B[a]P. La réponse tumorale chez les animaux ayant reçu le goudron de houille E est comparable à celle chez les animaux ayant reçu du B[a]P.
Essence minérale : 3 souris sur 40 (8 %) ont présenté des papillomes; 0 souris sur 40 n'a présenté des carcinomes.
Goudron de houille E : 33 souris sur 40 (83 %) ont présenté des papillomes; 4 souris sur 40 (10 %) ont présenté des carcinomes (Robinson et al. 1984).
  65996-93-2 Dose avec effet = 50 à 140 mg/kg p.c./jourselon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. On a appliqué une dose de 50 μl d'une solution de 30 à 84 mg/ml (50 à 140 mg/kg p.c./jourNotes de bas de page Tableau A4[l]) de composés volatils de brai de goudron de houille (vapeurs condensées de goudron de houille) sur une région cutanée non précisée de souris Swiss CD-1 mâles et de souris C3H/HeJ pigmentées (nombre d'animaux non indiqué), 2 fois/semaine pendant 78 semaines. Les témoins négatifs ont reçu des doses de 50 μl de l'excipient cyclohexane/acétone (1:1). Des tumeurs de la peau bénignes (dont des papillomes, des fibromes et des carcinomes) et des tumeurs malignes (dont des carcinomes squameux et des fibrosarcomes) ont été observées. Chez les souris CD-1, l'incidence des tumeurs malignes était beaucoup plus faible que chez les souris C3H/HeJ (environ 5 % par rapport à 60 %), et la latence chez les souris CD-1 variait entre 47,4 et 76,5 semaines par rapport à 39,5 et 56,1 semaines chez les souris C3H/HeJ (Niemeier et al. 1988).
  65996-93-2 Dose avec effet = 68 mg/kg p.c./jour selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau chez les mâles. Des souris Swiss albinos (15 animaux par sexe) ont été exposées à 25 µl d'une solution de brai de goudron de houille 9 % dans le benzène (1,7 mg de brai de goudron de houille par traitement; équivalant à 68 mg/kg p.c./jour pour les mâles pesant 25 g et à 85 mg/kg p.c./jour pour les femelles pesant 20 g) appliquée sur une surface de 6,5 cm2 (rasée) du dos, 2 fois/semaine pendant 31 semaines. Seulement 15 mâles et 15 femelles ont été badigeonnés de benzène et ont servi de témoins. Les animaux ont été sacrifiés à l'état moribond ou lorsqu'ils étaient atteints d'un cancer de stade avancé. Chez les mâles, à la dose de 68 mg/kg p.c./jour (85 mg/kg p.c./jour chez les femelles), le nombre d'animaux présentant une tumeur était de 53/58 ou 91,4 % (témoins : 1/26 ou 3,8 %). Des tumeurs de la peau ont été observées (31 carcinomes squameux et 53 proliférations papillomateuse). On a également observé une mortalité précoce (Wallcave et al. 1971).
  65996-93-2 Dose avec effet = 833 mg/kg p.c./jour selon une augmentation significative de l'incidence des tumeurs de la peau. On a appliqué une dose de 25 mg (833 mg/kg p.c./jouri) de brai de goudron de houille traditionnel, dissous dans du toluène (1:1), sur le dos rasé de souris C3H/HeJ sevrées (50 animaux), 2 fois/semaine pendant 80 semaines ou jusqu'à ce qu'on pose un diagnostic de papillome pour une lésion cutanée. Les témoins négatifs ont reçu 50 mg de toluène et les témoins positifs, 50 mg de B[a]P 0,1 %. L'incidence des tumeurs de la peau était de 48/49 ou 98 % (malignes : 45/49, bénignes : 3/49) et la période de latence moyenne était de 18 semaines. Les auteurs indiquent que la substance d'essai était sensiblement plus cancérogène que celle utilisée chez les témoins positifs; aucune souris n'a présenté de tumeur dans le groupe témoin négatif (Emmett et al.1981).
    Par voie cutanée (initiation)
  65996-93-2 Dose minimale avec effet = 0,2 mg/kg p.c.selon une augmentation de l'incidence des tumeurs de la peau. Des doses de 0, 0,2, 0,6, 2,0, 6,0 ou 20,0 µl (0, 0,2, 0,6, 2, 6 ou 20 mg/kg p.c.k) de peintures à base de goudron de houille à différentes concentrations de brai de goudron de houille (goudron de houille E : 67 %; goudron de houille F : 47 %; goudron de houille G : 37 %) ont été appliquées sur la peau rasée du dos de souris SENCAR femelles (30 animaux par dose) en une seule dose (diluée dans l'acétone de façon à donner un volume de 0,2 ml). Deux semaines plus tard, 1,0 μg de TPA (dans 0,2 ml d'acétone) a été appliqué, à raison de 3 fois/semaine pendant 20 semaines. Les témoins négatifs ont reçu 0,2 ml d'acétone comme initiateur. Une relation dose-réponse tumorale sans équivoque a été observée, le goudron de houille Eaffichant la réponse maximale au traitement.
  Acétone
 0,2 ml : 4 souris sur 23 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 4 souris sur 23 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 0 souris sur 23 n'a présenté des carcinomes squameux.
  Goudron de houille E
 0,2 µl : 12 souris sur 23 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 10 souris sur 23 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 3 souris sur 23 ont présenté des carcinomes squameux.
 0,6 µl : 24 souris sur 26 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 13 souris sur 26 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 20 souris sur 26 ont présenté des carcinomes squameux.
 2,0 µl : 14 souris sur 18 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 10 souris sur 18 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 10 souris sur 18 ont présenté des carcinomes squameux.
 6,0 µl : 19 souris sur 20 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 14 souris sur 20 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 11 souris sur 20 ont présenté des carcinomes squameux.
 20,0 µl : 14 souris sur 14 ont présenté des tumeurs malpighiennes; 10 souris sur 14 ont présenté des papillomes spinocellulaires; 7 souris sur 14 ont présenté des carcinomes squameux (Robinson et al. 1984).
    Par inhalation
  65996-93-2 Dose minimale avec effet = 0,5 mg/m3 selon une augmentation statistiquement significative de l'incidence des tumeurs du poumon. On a exposé des souris NMRI/BR femelles (nouveau-nées; 40 animaux par concentration) à des concentrations de 0, 0,5 (± 0,85) ou 2,44 (± 0,40) mg/m3 de brai de goudron de houille en aérosol, produit par la pyrolyse de brai de goudron de houille préchauffé dans une atmosphère d'azote à une température entre 750 et 800 ºC et dilué dans l'air frais, 16 heures/jour, 5 jours/semaine pendant 44 semaines. Le traitement a entraîné de multiples foyers d'hyperplasie bronchioloalvéolaire chez presque toutes les souris (0/40, 38/40 et 39/40, respectivement) ainsi qu'une métaplasie pavimenteuse chez 6 animaux sur 40 à la concentration la plus élevée. Des augmentations statistiquement significatives de l'incidence des adénomes pulmonaires (5/40, 40/40 et 40/40, respectivement), des adénocarcinomes pulmonaires (6/40, 10/40 et 33/40, respectivement) et des épithéliomes spinocellulaires du poumon (0/40, 0/40 et 6/40, respectivement) ont été constatées. De plus, un carcinome adénosquameux a été observé dans le groupe exposé à la concentration élevée (Schulte et al. 1994).
  65996-93-2 Dose avec effet = 1,1 mg/m3 selon une augmentation de l'incidence des tumeurs du poumon. On a exposé des rates Wistar femelles (âgées de 10 semaines au début du traitement; 72 animaux par concentration) à des concentrations de 0, 1,1 ou 2,6 mg/m3 de brai de goudron de houille à haute température en aérosol, produit en chauffant du brai de goudron de houille dur à une température de 750 ºC dans une atmosphère d'azote et dilué dans l'air pur, à raison de 17 heures/jour, 5 jours/semaine sur une période de 10 mois (suivie d'une période d'exposition à l'air pur de 20 mois) ou sur une période de 20 mois (suivie d'une période d'exposition à l'air pur de 10 mois). La plupart des tumeurs observées étaient des carcinomes épidermoïdes de type kératinisant bénins et malins; quelques adénocarcinomes et adénomes bronchioalvéolaires ont également été observés. Aucune tumeur n'a été observée dans les autres organes.
Période d'exposition de 10 mois
 0 mg/m3 : 0 %
 1,1 mg/m3 :4,2 %
 2,6 mg/m3 : 39 %
Période d'exposition de 20 mois
 0 mg/m3 :0 %
 1,1 mg/m3 : 33 %
 2,6 mg/m3 :97,2 %
On a noté une augmentation du taux de mortalité (particulièrement dans le groupe exposé à la concentration élevée) attribuable à la présence de multiples tumeurs de grande taille dans les poumons (Heinrich et al. 1994a, 1994b; cité dans ATSDR 2002).
Génotoxicité – in vivo   Par voie orale
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans les poumons, le foie, le préestomac et l'intestin grêle
Des souris B6C3F1 femelles (âgées de 5 à 6 semaines au début du traitement; 4 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,01, 0,03, 0,1, 0,3, 0,6 ou 1,0 % (0, 12, 33, 117, 333, 739 ou 1 300 mg/kg p.c./jourf) du mélange de goudron de houille 1 (n° CAS 8007-45-2; échantillon composite provenant de sept décharges de raffineries de gaz manufacturé) dans l'alimentation, à volonté, pendant 4 semaines. Les adduits à l'ADN ont été détectés par postmarquage au 32P.
Adduits à l'ADN dans les poumons
 0 % (témoin) : 2,20 ± 0,71 adduits/108 nucléotides  
 0,01 % : 2,85 ± 0,48 adduits/108 nucléotides
 0,03 % : 5,80 ± 0,70 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 0,1 % : 31,2 ± 5,86 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)  
 0,3 % : 102 ± 5,86 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 0,6 % : 239 ± 38,8 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 1,0 % : 227 ± 49,4 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
Adduits à l'ADN dans le foie
 0 % (témoin) : 5,47 ± 2,48 adduits/108 nucléotides  
 0,01 % : 6,18 ± 1,60 adduits/108 nucléotides
 0,03 % : 6,92 ± 1,19 adduits/108 nucléotides
 0,1 % : 15,1 ± 3,45 adduits/108 nucléotides
 0,3 % : 43,2 ± 9,15 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 0,6 % : 54,4 ± 14,3 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 1,0 % : 55,8 ± 20,5 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
Adduits à l'ADN dans le préestomac
 0 % (témoin) : 6,76 ± 3,00 adduits/108 nucléotides  
 0,01 % : 7,67 ± 5,07 adduits/108 nucléotides
 0,03 % : 9,49 ± 6,39 adduits/108 nucléotides
 0,1 % : 9,30 ± 3,92 adduits/108 nucléotides
 0,3 % : 17,6 ± 41 adduits/108 nucléotides
 0,6 % : 33,1 ± 13,0 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 1,0 % : 48,4 ± 3,98 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
Adduits à l'ADN dans l'intestin grêle
 0 % (témoin) : 0,53 ± 0,81 adduits/108 nucléotides  
 0,01 % : 2,22 ± 1,02 adduits/108 nucléotides
 0,03 %, 0,1 % : non effectué
 0,3 % : 15,4 ± 5,40 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 0,6 % : 36,6 ± 23,4 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
 1,0 % : 11,3 ± 9,12 adduits/108 nucléotides (Culp et al. 2000)
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans les poumons, le foie, le préestomac et l'intestin grêle
Des souris B6C3F1 femelles (âgées de 5 à 6 semaines au début du traitement; 4 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,03, 0,1 ou 0,3 % (0, 40, 120 ou 346 mg/kg p.c./jourf) du mélange de goudron de houille 2 (n° CAS 8007-45-2; échantillon composite provenant de deux des sept décharges et d'un troisième site ayant une teneur élevée en B[a]P) dans l'alimentation, à volonté, pendant 4 semaines. Les adduits à l'ADN ont été détectés par postmarquage au 32P.
Adduits à l'ADN dans les poumons
 0 % (témoin) : 2,20 ± 0,71 adduits/108 nucléotides  
 0,03 % : 8,38 ± 1,08 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
 0,1 % : 26,2 ± 6,38 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
 0,3 % : 123 ± 29,8 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) 
Adduits à l'ADN dans le foie
 0 % (témoin) : 5,47 ± 2,48 adduits/108 nucléotides   
 0,03 % : 10,2 ± 2,22 adduits/108 nucléotides
 0,1 % : 17,7 ± 8,41 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
 0,3 % : 39,9 ± 7,96 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
Adduits à l'ADN dans le préestomac
 0 % (témoin) : 6,76 ± 3,00 adduits/108 nucléotides  
 0,03 % : 13,5 ± 3,84 adduits/108 nucléotides
 0,1 % : 9,98 ± 2,95 adduits/108 nucléotides
 0,3 % : 25,5 ± 11,0 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05)
Adduits à l'ADN dans l'intestin grêle
 0 % (témoin) : 0,53 ± 0,81 adduits/108 nucléotides  
 0,03 %, 0,1 % : non effectué
 0,3 % : 16,7 ± 23,9 adduits/108 nucléotides (p inférieur(e) à 0,05) [Culp et al.2000]
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans l'intestin grêle et le préestomac
Des souris B6C3F1 femelles (âgées de 5 à 6 semaines au début du traitement; 4 animaux par dose) ont été exposées à des doses de 0, 0,01, 0,03, 0,1, 0,3, 0,6 ou 1,0 % (0, 20, 63, 200, 628, 1 364 ou 2 000 mg/kg p.c./jourf) de goudron de houille dans l'alimentation, à volonté, pendant 28 jours. Les adduits à l'ADN ont été détectés par postmarquage au 32P. 
Taux d'adduits à l'ADN dans l'intestin grêle
 Témoin : 17 ± 25 fmol adduits/mg ADN
 0,01 % : 69 ± 32 fmol adduits/mg ADN
 0,3 % : 461 ± 189 fmol adduits/mg ADN
 0,6 % : 1 438 ± 200 fmol adduits/mg ADN
 1,0 % : 529 ± 282 fmol adduits/mg ADN
Les taux d'adduits dans le préestomac ne sont pas indiqués (Culp et al. 1996; cité dans ATSDR 2002).
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*[Des résultats semblables ont également été rapportés dans : Goldstein et al. 1998; Bordelon et al.2000; Beland et al. 2005; Culp et Beland 1994; Koganti et al. 2000, 2001; Weyand et Wu 1994, 1995; Weyand et al. 1991, 1994.]
    Par voie cutanée
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau et les poumons
Des souris ICR femelles (supérieur(e) u égal(e) à 3 animaux par dose) ont été exposées à une dose de 0, 0,48, 1,2 ou 3,0 mg (0, 16, 40 ou 100 mg/kg p.c.i) de résidus d'une raffinerie de gaz manufacturé brut, désignée site 4 (gaz manufacturé 4), appliquée sur une surface de 4 cm2 rasée du dos sur une période de 24 heures. Des adduits à l'ADN liés à la dose ont été détectés dans la peau et les poumons par postmarquage au 32P. À la dose la plus élevée, le marquage relatif des adduits × 109 était de 514 dans la peau. Les auteurs ont noté que le gaz manufacturé 4 avait causé moins d'adduits dans les poumons que d'adduits à l'ADN dans la peau (Cizmas et al. 2004).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau et les poumons
Des souris Parkes mâles (âgées de 4 à 6 semaines au début du traitement; 4 animaux par groupe) ont été exposées à une dose de 0 ou 6 mg (0 ou 200 mg/kg p.c./jouri) de goudron de houille de qualité pharmaceutique (solution mère de liquor picis carbonis 20 % dans l'éthanol; dose appliquée dans une aliquote de 150 µl) appliquée sur la peau rasée du dos, à raison de 2 fois/semaine (jours 1 et 4, soit à 3 jours d'intervalle) sur une période allant jusqu'à 5 semaines. Un groupe de quatre animaux a été sacrifié chaque semaine, 24 heures après le dernier traitement (5e jour); des échantillons de peau et de poumon ont été prélevés lors du sacrifice. Une augmentation globale des taux d'adduits à l'ADN a été observée (les valeurs sont présentées dans une publication sous forme graphique); les taux d'adduits dans la peau étaient plus élevés que ceux dans les poumons (Schoket et al.1988).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau
Des souris Parkes mâles (âgées de 4 à 6 semaines au début du traitement; 4 animaux par dose) ont été exposées à une dose de 0, 6 ou 30 mg (0, 200 ou 1 000 mg/kg p.c./jouri) de goudron de houille de qualité pharmaceutique (solution mère de liquor picis carbonis 20 % dans l'éthanol; doses appliquées dans des aliquotes de 150 µl) appliquée en une seule dose sur la peau rasée du dos. Les animaux ont été sacrifiés après 24 heures et des échantillons de peau ont été prélevés lors du sacrifice. Une augmentation des taux d'adduits à l'ADN liée à la dose a été observée.
Adduits à l'ADN détectés 24 heures après l'application d'une dose unique (on suppose que le taux d'adduits naturel est soustrait et que la valeur assignée aux témoins est de zéro)
 0 mg/kg p.c. : 0 fmol adduits/μg ADN
 200 mg/kg p.c. : 0,14 fmol adduits/μg ADN
 1 000 mg/kg p.c. : 0,38 fmol adduits/μg ADN
La dose de goudron de houille la plus élevée a également fait l'objet d'un essai pour évaluer la persistance des adduits à l'ADN. Les résultats sont présentés dans une publication sous forme de graphique, mais on a observé les taux maximaux après 24 heures, puis une perte d'adduits rapide jusqu'à une semaine après le traitement, suivie d'une réparation des dommages plus lente au cours des 25 jours suivants (Schoket et al.1988).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau
Des souris CD-1 femelles (âgées de 7 à 8 semaines au début du traitement; 4 animaux par groupe) ont été exposées à des doses de 0 ou 50 mg d'onguent de goudron de houille 1 % (16,7 mg/kg p.c./jouri; en supposant un pourcentage en poids) appliquées sur la peau rasée du dos à raison de 5 jours consécutifs par semaine, pendant 2 semaines. Les animaux ont été sacrifiés 12 jours après le dernier traitement. Des adduits à l'ADN ont été détectés dans la peau des animaux traités, mais aucun n'a été observé chez les animaux non traités (Phillips et Alldrick 1994).
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*[Des résultats semblables ont également été rapportés dans : Genevois et al. 1996; Hughes et al. 1993; Weyand et Wu 1994; Mukhtar et al. 1986a.]
    Par voie cutanée – usage thérapeutique
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau
Des patients ont été traités par voie cutanée par des onguents de goudron de houille 3 à 5 % sur une période d'au moins sept jours. Les biopsies cutanées ont permis de détecter une augmentation de la fréquence des adduits à l'ADN (Zhang et al. 1990).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans la peau
Des patients ont été traités par voie cutanée par des onguents de goudron de houille 3 à 10 % pendant une semaine. Les biopsies cutanées ont permis de constater une augmentation de la fréquence des adduits du B[a]P à l'ADN. Une étude a également indiqué qu'un génotype de myéloperoxydase mutant réduisait la formation d'adduits du B[a]P à l'ADN (Rojas et al. 2001).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans le sang
Des patients atteints de psoriasis ont été traités par voie cutanée par 20 à 100 g de goudron de houille par jour. On a observé une augmentation de la fréquence des adduits du B[a]P à l'ADN dans le sang (Santella et al.1995).
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Résultats positifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans les lymphocytes
Des patients ont été traités par voie cutanée par crème de goudron de houille 50 %, onguent de goudron de houille 2 % ou une association de goudron de houille pur et d'onguent 2 % sur une période de 3 à 17 jours. On a observé une augmentation de la fréquence des adduits du B[a]P à l'ADN dans les lymphocytes à l'aide d'un essai immuno-enzymatique (ELISA). On a noté que les taux d'adduits étaient plus élevés pendant le traitement que pendant la période de 2 à 5 mois suivant le traitement (Pavanello et Levis 1994).
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Résultats négatifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans les lymphocytes
Des patients ont été traités par voie cutanée par une pâte de goudron de houille 50 % pendant huit jours. Aucune différence n'a été observée en ce qui a trait au nombre d'adduits du B[a]P à l'ADN dans les lymphocytes du sang périphérique chez les patients traités par rapport aux personnes non traitées. De plus, aucune différence statistique n'a été notée entre les taux d'adduits à l'ADN mesurés chez les patients avant, pendant et après le traitement de 16 jours (Pavanello et Levis 1994).
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Résultats négatifs pour la présence d'adduits à l'ADN dans les lymphocytes
Des patients atteints de psoriasis de sexe masculin (quatre au total) ont été traités par voie cutanée par une pâte de goudron de houille 50 % pendant quatre à dix jours. Aucune différence n'a été observée en ce qui a trait au nombre d'adduits du B[a]P à l'ADN chez les patients traités par rapport aux personnes non traitées. De plus, aucune différence statistique n'a été notée entre les taux d'adduits à l'ADN mesurés chez les patients avant et après le traitement (Pavanello et Levis 1992).
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*[Des résultats semblables ont été rapportés dans : Godschalk et al. 1998, 2001.]
Génotoxicité – in vitro   Adduits à l'ADN
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Résultats positifs : Induction d'adduits à l'ADN dans l'ADN du thymus du veau avec activation métabolique exogène (S9) [aucune donnée sur le cas sans S9]. Exposition au goudron de houille (1, 2, 5 ou 10 μg dissous dans 5 µl de DMSO; mélange de trois échantillons provenant d'installations de gazéification du charbon). Des taux d'adduits plus élevés ont été notés à la suite de l'exposition à 1 μg de goudron de houille (Koganti et al. 2000; cité dans ATSDR 2002).
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Résultats positifs : Induction d'adduits à l'ADN dans les cellules épithéliales mammaires des humains sans activation métabolique exogène (S9) [aucune donnée sur le cas avec S9] (Leadon et al. 1995).
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Résultats positifs : Induction d'adduits à l'ADN dans des cellules de carcinome mammaire de l'humain (MCF-7). Exposition à 400 μg d'un mélange artificiel de goudron de houille (50 µl d'un mélange de 8 mg/ml formé de composants de goudron de houille faibles et non cancérogènes, préparé selon les proportions du SRM 1597 [matériau de référence étalon pour le goudron de houille]) de façon continue pendant 24 ou 48 heures. Ce mélange artificiel de goudron de houille a causé un taux plus faible, mais tout de même détectable, d'adduits de HAP à l'ADN par rapport au B[a]P seul (en moyenne, le B[a]P a entraîné 9 fois moins d'adduits que le mélange de goudron de houille). Les adduits d'ADN ont été détectés par postmarquage au 33P (Mahadevan et al. 2004).
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Résultats positifs : Induction d'adduits à l'ADN dans des cellules de carcinome mammaire de l'humain (MCF-7). Exposition à 400 μg d'un mélange de goudron de houille de référence (SRM 1597; 95,8 ± 5,8 mg B[a]P/kg ou 82,9 ± 5,3 μg/ml) de façon continue pendant 6, 12, 24, 48, 72, 96, 120, 144, 168 ou 192 heures. Il a été noté que le taux maximal d'adduits à l'ADN formés dans les cellules traitées était de 11,6 pmol/mg ADN après 144 heures et de 10 pmol/mg ADN après 72 heures (deux expériences différentes). Un traitement associant le mélange SRM 1597 et d'autres HAP (B[a]P ou dibenzo[a,l]pyrène) a entraîné une inhibition significative de la formation d'adduits de HAP à l'ADN par rapport au traitement par HAP seulement. Les adduits d'ADN ont été détectés par postmarquage au 33P (Mahadevan et al.2005).
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Résultats positifs : Induction d'adduits à l'ADN dans les cellules de poumon de hamster chinois V79, exprimant le gène humain CYP1A1 ou CYP1B1. Exposition à 400 μg (20 μg/ml) d'un mélange de goudron de houille de référence (SRM 1597; 95,8 ± 5,8 mg B[a]P/kg ou 82,9 ± 5,3 μg/ml) de façon continue pendant 6, 12, 24, 48 ou 72 heures. Les adduits formés par le mélange SRM 1597 n'ont été observés que dans les cellules exprimant le gène CYP1A1. Un traitement associant le mélange SRM 1597 et d'autres HAP (B[a]P ou dibenzo[a,l]pyrène) a entraîné une réduction de la formation d'adduits de HAP à l'ADN par rapport au traitement par HAP seulement. Les adduits d'ADN ont été détectés par postmarquage au 33P (Mahadevan et al.2007).
    Mutagénicité – goudron de houille pour usage thérapeutique
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Résultats positifs : Souches de S. typhimurium TA98, TA100 et TA1538 avec activation métabolique exogène (S9) [aucune donnée sur le cas sans S9], à l'aide du test d'Ames. Les souches ont été exposées à quatre préparations de goudron de houille thérapeutiques (Zetar® Emulsion, Estar®, Lavatar, Coal Tar Solution USP) à des concentrations de 10, 25, 50, 100, 150 ou 200 μg/plaque (4 à 6 plaques par concentration). Le CIR (2008) a indiqué que toutes ces préparations de goudron de houille étaient mutagènes et qu'une augmentation significative des révertants his+avait été observée dans les trois souches, la souche TA98 étant la plus sensible.
 Pouvoir mutagène chez TA98 (colonies de révertants par μg de la substance d'essai)
  Zetar® Emulsion : 7,0 ± 0,6
  Estar® : 3,8 ± 0,6
  Lavatar : 2,0 ± 0,2
  Coal tar solution (USP) : 1,4 ± 0,1 (Saperstein et Wheeler 1979; cité dans CIR 2008 et CIRC 1985).
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Résultats positifs : Souches de S. typhimurium TA98 et TA100 avec activation métabolique exogène (S9) [résultats négatifs sans S9], à l'aide du test d'Ames. Les souches ont été exposées à une préparation de goudron de houille (shampoing à usage thérapeutique) à des concentrations de 1, 10, 100 ou 500 μg de goudron de houille dans 100 µl de DMSO. Le nombre de révertants spontanés observé était deux fois plus élevé après l'exposition à 10 μg/plaque pour la souche TA98 et à 16 μg/plaque pour la souche TA100 (Clonfero et al.1986).
    Mutagénicité – goudron de houille brut
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Résultats positifs : Chez les souches de S. typhimuriumTA98 et TA100 avec activation métabolique exogène (fraction S9 de foie de rat Wistar mâle traité à l'Aroclor; résultats négatifs sans S9), à l'aide de l'essai sur plaque avec ruban où le goudron de houille a été chauffé à 37 ºC et les cellules ont été exposées à la vapeur. Le goudron de houille a été mis à l'essai à des concentrations de 25, 50, 100, 200 ou 500 μg/plaque (3 plaques par concentration) [Bos et al.1985; cité dans ATSDR 2002].
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Résultats positifs : Souches de S. typhimurium TA98 avec activation métabolique exogène (fraction S9 de foie de rat Wistar mâle traité et non traité par l'Aroclor, fraction S9 de 5 donneurs de rein humain; aucune donnée sur le cas sans S9), à l'aide du test d'Ames. Le goudron de houille à haute température (n° CAS 65996-89-6) a été mis à l'essai à des concentrations de 10, 20, 30, 40, 50, 60 ou 70 μg/plaque (7 plaques par concentration). Même dans le cas des donneurs ayant un rein moins actif (4 et 5), à la concentration de 70 μg/plaque, le nombre de colonies de révertants était trois fois supérieur aux valeurs de référence.
 Pouvoir mutagène chez TA98 (colonies de révertants par μg de goudron de houille)
  Donneur de rein 1 : 3,99
  Donneur de rein 2 : 1,85
  Donneur de rein 3 : 1,40
  Donneur de rein 4 : 0,69
  Donneur de rein 5 : 0,76
  Rat, non traité : 7,81
  Rat, traité par l'Aroclor : 19,5 (Jongeneelen et al. 1988)
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Résultats positifs : Dans les souches de S. typhimuriumTA98, TA100 et TA1538 avec activation métabolique exogène (fraction S9 de foie de rat Sprague-Dawley mâle traité par l'Aroclor 1254; résultats négatifs sans S9 dans les souches mentionnées ci-dessus et la souche TA1535), à l'aide du test d'Ames. Produit de goudron provenant de la gazéification de charbon dilué dans du DMSO mis à l'essai à des concentrations de 10, 100 ou 1 000 μg/plaqueNotes de bas de page Tableau A4[m].
Pouvoir mutagène (colonies de révertants par μg de produit de goudron provenant de la gazéification de charbon)
 TA98 : 6,8
 TA100 : 6,5
 TA1538 : 11,2 (Schoeny et al. 1981)
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*[Des résultats semblables ont également été rapportés dans : Fysh et al. 1980; Sarto et al. 1989; Agurell et Stensman 1992; Baranski et al. 1992; Bos et al. 1987; Donnelly et al. 1993, 1996; Mayura et al. 1999].
    Mutagénicité – goudron de houille brut
  65996-89-6 Résultats positifs : Dans les souches de S. typhimuriumTA1537, TA1538, TA98 et TA100 avec activation métabolique exogène (résultats négatifs sans S9 dans les souches mentionnées ci-dessus et la souche TA1535), à l'aide du test d'Ames. Quatre peintures à base de goudron de houille préparées à différentes concentrations de brai de goudron de houille (goudron de houille E : 67 %; goudron de houille F : 47 %; goudron de houille G : 37 %; goudron de houille H : 39 %) ont été mis à l'essai à des concentrations de 0,005, 0,01, 0,1, 1,0, 5,0 ou 10 µl/plaque. Toutes les substances d'essai ont entraîné une activité mutagène, la réponse mutagène la plus importante ayant été observée dans les souches TA98 et TA100 (Robinson et al.1984).
  65996-89-6 Résultats positifs : Dans les souches de S. typhimuriumTA1537, TA98 et TA100 avec activation métabolique exogène (S9) [résultats négatifs sans S9], à l'aide du test d'Ames. Les souches ont été exposées à un extrait de brai de goudron de houille dans du DMSO [classe 7.3 : brais de goudron de houille non précisés ou autres; Barrett M-30] (Rao et al. 1979; CIRC 1985).
  65996-89-6 Résultats positifs : Dans les souches de S. typhimuriumTA1537, TA1538, TA98 et TA100 avec activation métabolique exogène (résultats négatifs sans S9 dans les souches mentionnées ci-dessus et la souche TA1535), à l'aide du test d'Ames. Un extrait au dichlorométhane d'émissions d'un récipient d'enduit à couverture a été mis à l'essai. Le CIRC (1985) a classé la substance d'essai dans la classe 7.3 : brais de goudron de houille non précisés ou autres; Barrett M-30 (Claxton et Huisingh 1980; Nesnow et Lewtas 1981; CIRC 1985).
  65996-89-6 Résultats positifs : Dans la souche de S. typhimuriumTA100 avec et sans activation métabolique exogène (S9) et dans la souche T498 avec activation (résultats négatifs sans S9), à l'aide du test d'Ames. Les souches ont été exposées à du brai de goudron de houille à des concentrations de 0,05, 0,25, 2,5 ou 5 mg/plaque [Solorzano et al.1993].
  65996-89-6 *[Des résultats semblables ont été rapportés dans : Kesik et Janik-Spiechowicz et al.1997.]

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